【摘要】：氯代苯胺是重要的化工原料及有機(jī)中間體,在醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料和日用化工等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。氯代苯胺大多由氯代硝基苯還原制得。催化加氫還原法因工藝先進(jìn)、目標(biāo)產(chǎn)物收率高、環(huán)境污染小等優(yōu)點備受關(guān)注。但氯代硝基苯催化加氫是硝基加氫和脫氯的競爭反應(yīng),脫氯不僅使氯代苯胺選擇性降低,而且生成的鹽酸對設(shè)備造成腐蝕。在已報道的催化劑中,雖然納米Au催化劑對催化氯代硝基苯加氫制氯代苯胺具有高的選擇性,可完全避免加氫脫氯,但其穩(wěn)定較差,限制了它的應(yīng)用。因此,迫切需要開發(fā)一種高性能的新型催化劑。本論文以活性炭(AC)為載體,采用浸漬還原法制備了Fe改性的Pt/AC催化劑(Pt-Fe/AC),考察了其催化氯代硝基苯選擇加氫反應(yīng)性能。發(fā)現(xiàn)添加適量的Fe可顯著提高Pt/AC催化氯代硝基苯制氯代苯胺反應(yīng)的活性和選擇性,脫氯反應(yīng)得到完全的抑制。制備條件對催化劑性能有較大影響。結(jié)果表明,在流動空氣中473 K焙燒制備的0.3%Pt-4%Fe/AC對催化氯代硝基苯選擇加氫有優(yōu)異的性能。XRD、TEM結(jié)果顯示,Pt-Fe粒子高度分散在AC載體上。XPS結(jié)果表明,0.3%Pt-4%Fe/AC在空氣中焙燒,Fe被氧化為Fe_2O_3,電子從Pt遷移到Fe_2O_3,使納米Pt處于缺電子態(tài),活化N=O鍵的能力增強(qiáng),催化活性得到提高,并且對氯苯胺苯環(huán)與Pt之間的電子反饋減弱,對氯苯胺的加氫脫氯受到了抑制。這可能是Pt-Fe/AC對催化氯代硝基苯加氫制氯代苯胺具有優(yōu)異性能的原因。本論文還考察了氮摻雜改性的活性炭負(fù)載Pt-Fe催化氯代硝基苯加氫制氯代苯胺性能,發(fā)現(xiàn)氮摻雜改性的活性炭負(fù)載Pt-Fe催化氯代硝基苯加氫制氯代苯胺催化活性明顯降低,但催化穩(wěn)定性卻明顯增強(qiáng)。
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【學(xué)位授予單位】：重慶師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ246.34

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本文編號：2477403