【摘要】：由于近紅外光在太陽光譜中占44%,因此,近紅外光驅(qū)動(dòng)的光催化劑的研制具有十分重要的意義.上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料可將低能量的近紅外光子轉(zhuǎn)換為高能光子,這種高能光子可以通過構(gòu)建熒光共振轉(zhuǎn)移系統(tǒng)將能量轉(zhuǎn)移并活化量子效率較高的半導(dǎo)體材料,對(duì)于太陽能的轉(zhuǎn)化利用具有潛在的應(yīng)用前景.在本文中,通過膠體化學(xué)的過程在電紡絲制備的內(nèi)嵌CdS納米顆粒以及上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒(UCNPs)的二氧化硅復(fù)合納米纖維表面外延生長一層二氧化鈦層,通過高溫煅燒得到二氧化鈦復(fù)合納米管.我們通過二氧化硅結(jié)構(gòu)將CdS納米顆粒與上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒緊緊束縛在一起,實(shí)現(xiàn)較高的熒光共振能量轉(zhuǎn)移.而且,選擇β-NaYF_4:Yb(30%),Tm(0.5%)@NaYF_4:Yb(20%),Er(2%)作為納米能量轉(zhuǎn)換器,替代以前研究工作中使用的β-NaYF_4:Yb(30%),Tm(0.5%)或者β-NaYF_4:Yb(30%),Tm(0.5%)@NaYF_4納米顆粒,來進(jìn)一步提高近紅外光的轉(zhuǎn)換效率.通過透射電子顯微鏡照片很清楚的觀察到制備的Ti O2復(fù)合納米管內(nèi)部內(nèi)嵌有大量的CdS與上轉(zhuǎn)換納米顆粒.通過X-射線衍射以及X-射線光電子能譜能儀器對(duì)產(chǎn)物的物相以及表面的化學(xué)組成進(jìn)行了細(xì)致的表征.結(jié)果顯示,通過本實(shí)驗(yàn)方法已經(jīng)成功獲得了Ti O2復(fù)合納米管.用穩(wěn)態(tài)與瞬態(tài)熒光儀研究了最終樣品的熒光性質(zhì).研究結(jié)果揭示,與上轉(zhuǎn)換納米顆粒以及二氧化硅復(fù)合納米纖維相比,復(fù)合二氧化鈦納米管可以將上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒的(UV-Vis)部分熒光完全淬滅了.特別是,鉺離子的熒光(650 nm)也被有效淬滅轉(zhuǎn)移,說明本研究采用β-NaYF_4:Yb(30%),Tm(0.5%)@NaYF_4:Yb(20%),Er(2%)納米能量轉(zhuǎn)換器,可以提高近紅外光的轉(zhuǎn)換效率,紫外-可見吸收光譜證實(shí),這種二氧化鈦納米管在紫外-可見光區(qū)中的吸收光譜與β-NaYF_4:Yb(30%),Tm(0.5%)@NaYF_4:Yb(20%),Er(2%)納米顆粒的熒光光譜具有較大的重疊,使得上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒與CdS以及二氧化鈦組分之間的熒光共振轉(zhuǎn)移的效率大大提高,進(jìn)而會(huì)顯著提高光催化的效果.以羅丹明染料作為污染物為模型,我們研究了羅丹明染料在氙燈下或者近紅外光光照下的光催化分解實(shí)驗(yàn).研究結(jié)果表明,90%的羅丹明染料分子在20 min內(nèi)就被降解掉,效率高于其它的近紅外光催化劑.上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒的能量轉(zhuǎn)換效率可以得到大幅度提高,本研究工作中制備的光催化劑利用太陽能的效率將會(huì)得到極大提高,在未來為能源危機(jī)以及環(huán)境保護(hù)提供一種可供選擇的方法與技術(shù).
[Abstract]:As near infrared light accounts for 44% of the solar spectrum, the development of photocatalysts driven by near infrared light is of great significance. Up-conversion luminescent materials can convert low-energy near-infrared photons into high-energy photons, which can transfer energy and activate quantum-efficient semiconductor materials by constructing a fluorescence resonance transfer system. It has potential application prospect for the conversion and utilization of solar energy. In this paper, CdS nanoparticles embedded in electrospinning and Sio _ 2 composite nanofibers with up-conversion fluorescent nanoparticles (UCNPs) were epitaxial grown by colloid chemistry process, and a layer of TIO _ 2 layer was grown on the surface of Sio _ 2 composite nanofibers prepared by electrospinning and upconversion fluorescent nanoparticles (UCNPs). Titanium dioxide composite nanotubes were obtained by high temperature calcination. We tightly bound CdS nanoparticles and up-converted fluorescent nanoparticles through silica structure to achieve high fluorescence resonance energy transfer. Furthermore, 尾-NaYF_4:Yb (30%), Tm (0.5%) @ NaYF_4:Yb (20%), Er (2%) was chosen as a nano-energy converter to replace 尾-NaYF_4:Yb (30%) used in previous research work, Tm (0.5%) or 尾-NaYF_4:Yb (30%), Tm (0.5%) @ NaYF_4 nanoparticles can further improve the conversion efficiency of near-infrared light. A large number of CdS and up-conversion nanoparticles were clearly observed in the Ti-O _ 2 composite nanotubes by transmission electron microscopy (TEM). The phase and chemical composition of the product were characterized by X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy. The results show that Ti O 2 composite nanotubes have been successfully obtained by this method. The fluorescence properties of the final samples were studied by steady-state and transient fluorometers. The results show that compared with the upconversion nanoparticles and silica composite nanofibers, the partial fluorescence of up-converted fluorescent nanoparticles (UV-Vis) can be completely quenched by the composite TiO2 nanotube. In particular, the fluorescence of erbium ions (650 nm) was effectively quenched and transferred, indicating that 尾-NaYF_4:Yb (30%), Tm (0.5%) @ NaYF_4:Yb (20%), Er (2%) nano-energy converter was used in this study. It can improve the conversion efficiency of near-infrared light. UV-vis absorption spectra confirm that the absorption spectra of this TIO _ 2 nanotube in the UV-vis region and 尾-NaYF_4:Yb (30%). The fluorescence spectra of Tm (0.5%) @ NaYF_4:Yb (20%), Er (2%) nanoparticles overlap greatly. The efficiency of fluorescence resonance transfer between up-conversion fluorescent nanoparticles and CdS and TIO _ 2 components is greatly improved, and then the photocatalytic effect is greatly improved. The photocatalytic decomposition of Rhodamine dye under xenon lamp or near infrared light was studied using Rhodamine dye as a model. The results show that 90% of rhodamine dye molecules are degraded in 20 min, and the efficiency is higher than that of other near infrared photocatalysts. The energy conversion efficiency of up-conversion fluorescent nanoparticles can be greatly improved, and the efficiency of photocatalyst prepared in this study will be greatly improved by using solar energy. Provide an alternative method and technology for energy crisis and environmental protection in the future.
【作者單位】： 合肥工業(yè)大學(xué)生物與醫(yī)學(xué)工程學(xué)院;合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院;合肥工業(yè)大學(xué)分析測試中心;
【基金】：supported in part by the National Natural Science Foundation of China(21471043,21304028,51403195,31501576)~~
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1

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本文編號(hào)：2449642