【摘要】：“綠色溶劑”離子液體作為萃取劑在采取萃取精餾技術(shù)分離共沸物的過程中具有重要作用。本文在充分查閱國(guó)內(nèi)外共沸物分離研究進(jìn)展的基礎(chǔ)上,以乙酸乙酯-乙腈、甲醇-四氫呋喃(THF)、甲醇-碳酸二甲酯三種共沸體系作為研究對(duì)象,綜合考慮共沸體系中分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及離子液體的萃取能力等因素,篩選出1-烷基-3-甲基咪唑二(三氟甲基磺酰)酰亞胺離子液體作為萃取精餾的萃取劑,并進(jìn)行深入研究。針對(duì)該離子液體可能的應(yīng)用條件,設(shè)計(jì)了實(shí)驗(yàn)方案,以Modified-Othmer釜為主要的研究條件,系統(tǒng)研究了三種共沸體系添加離子液體萃取劑的相平衡數(shù)據(jù),從而掌握了離子液體加入后的平衡組成、相對(duì)揮發(fā)度、活度系數(shù)、平衡溫度等變化情況。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,通過對(duì)比離子液體的分離效果,確定了最適宜的萃取劑。同時(shí),利用Wilson、NRTL、e-NRTL和UNIQUAC模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合,從而有效擴(kuò)展了熱力學(xué)模型的應(yīng)用范圍。本文以Wilson模型為基礎(chǔ),將粒子間因靜電力產(chǎn)生的長(zhǎng)程作用力納入到活度系數(shù)的修正范圍,建立Wilson-PDH模型,據(jù)此研究了影響長(zhǎng)程作用力的因素,并使用該模型對(duì)含離子液體物系的相平衡數(shù)據(jù)進(jìn)行了數(shù)學(xué)計(jì)算。此外,對(duì)離子液體做為萃取劑的萃取精餾過程進(jìn)行流程化的概念設(shè)計(jì),使用Aspen Plus軟件對(duì)萃取精餾過程進(jìn)行了流程模擬,系統(tǒng)研究了相關(guān)操作因素對(duì)萃取分離效果的影響,對(duì)離子液體進(jìn)一步的工業(yè)化應(yīng)用提供了一定的理論指導(dǎo)。本階段的主要工作如下:1)確定共沸體系研究對(duì)象并篩選適宜的離子液體。在研究離子液體在對(duì)共沸物的分離進(jìn)展后,確定以乙酸乙酯-乙腈、甲醇-THF、甲醇-碳酸二甲酯等三種共沸物系作為研究對(duì)象,并綜合考慮共沸物系組成的分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)、離子液體的萃取能力及穩(wěn)定性等影響因素,篩選出1-烷基-3-甲基咪唑二(三氟甲基磺酰)酰亞胺(烷基=乙基、丁基、己基)作為萃取劑開展研究。2)乙酸乙酯-乙腈-離子液體物系。測(cè)定了常壓下乙酸乙酯-乙腈、乙酸乙酯-乙腈-[EMIM][NTf_2]/[BMIM][NTf_2]/[HMIM][NTf_2]等 3 個(gè)三元物系汽液相平衡數(shù)據(jù),分析了離子液體加入對(duì)相平衡的影響。依據(jù)e-NRTL模型計(jì)算出分離上述共沸物系所需最小摩爾分?jǐn)?shù)分別為[EMIM][NTf_2]0.035、[BMIM][NTf_2]0.027、[HMIM][NTf_2]0.021。3)甲醇-THF-離子液體物系。測(cè)定了甲醇-THF、甲醇-THF-[EMIM][NTf_2]/[BMIM][NTf_2]/[HMIM][NTf_2]等 3 個(gè)三元物系的汽液相平衡數(shù)據(jù),分析了離子液體加入對(duì)相平衡的影響。依據(jù)e-NRTL計(jì)算出分離上述共沸物系所需最小摩爾分?jǐn)?shù)分別為[EMIM][NTf_2]0.219、[BMIM][NTf_2]0.173、[HMIM][NTf_2]0. 128。4)甲醇-碳酸二甲酯-離子液體。測(cè)定了常壓下甲醇-DMC、甲醇-DMC-[HMIM][NTf_2]三元物系相平衡數(shù)據(jù),分析了離子液體加入對(duì)相平衡的影響。依據(jù)e-NRTL計(jì)算出分離甲醇-DMC共沸物系所需[HMIM][NTf_2]最小摩爾分?jǐn)?shù)是0.042。5)利用Wilson、NRTL、e-NRTL和UNIQUAC對(duì)二元及含離子液體的三元物系相平衡數(shù)據(jù)進(jìn)行了關(guān)聯(lián)擬合,并獲得了相關(guān)的模型參數(shù)。6)創(chuàng)建Wilson-PDH模型,通過研究影響長(zhǎng)程作用力的因素,并引入長(zhǎng)程作用力對(duì)組分活度系數(shù)的貢獻(xiàn)程度,分析溶劑介電常數(shù)、離子液體的摩爾濃度及解離程度等因素對(duì)長(zhǎng)程作用力的影響。7)對(duì)離子液體[HMIM][NTf_2]萃取精餾分離甲醇-THF體系的過程進(jìn)行流程化概念設(shè)計(jì),使用Aspen Plus對(duì)萃取精餾分離過程模擬,系統(tǒng)研究回流比、進(jìn)料位置、離子液體萃取劑流量及塔頂產(chǎn)品采出量等相關(guān)操作條件對(duì)萃取精餾分離效果的影響,對(duì)離子液體做為萃取劑進(jìn)行萃取精餾的工業(yè)化應(yīng)用提供了一定的理論指導(dǎo)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O642.42

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