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成型Ti-MWW分子篩催化環(huán)己酮液-液-固三相氨肟化反應(yīng)及失活原因

發(fā)布時(shí)間:2019-01-11 07:39
【摘要】:采用連續(xù)淤漿床反應(yīng)裝置,對比研究了環(huán)己烷為溶劑的液-液-固三相體系中成型Ti-MWW分子篩與TS-1分子篩催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的性能。結(jié)果表明,成型Ti-MWW分子篩催化環(huán)己酮氨肟化的性能明顯優(yōu)于TS-1分子篩。催化劑壽命評價(jià)以及反應(yīng)副產(chǎn)物的定性分析結(jié)果表明,在催速失活工藝條件下,成型Ti-MWW分子篩在環(huán)己烷為溶劑的液-液-固三相體系中穩(wěn)定運(yùn)行28.1h,環(huán)己酮肟選擇性大于99%,反應(yīng)副產(chǎn)物主要為高沸點(diǎn)極性有機(jī)物。通過對新鮮、失活及再生催化劑進(jìn)行SEM、XRD、N_2物理吸附、UV-Vis和FT-IR等表征,表明成型Ti-MWW分子篩單程失活未見明顯骨架硅流失,拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沒有被破壞,失活主要是由反應(yīng)副產(chǎn)物堵孔造成的。
[Abstract]:The catalytic properties of Ti-MWW molecular sieve and TS-1 molecular sieve for the ammoximation of cyclohexanone in a liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent were studied in a continuous slurry bed reactor. The results show that the catalytic performance of Ti-MWW molecular sieve for cyclohexanone ammoximation is better than that of TS-1 molecular sieve. The results of life evaluation of catalyst and qualitative analysis of by-products showed that Ti-MWW molecular sieve formed in liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent operated steadily for 28.1 h under the condition of accelerated deactivation. The selectivity of cyclohexanone oxime was greater than 99 and the byproducts were mainly highly boiling polar organic compounds. By SEM,XRD,N_2 physical adsorption, UV-Vis and FT-IR characterization of fresh, deactivated and regenerated catalysts, it was found that no significant loss of skeleton silicon and no destruction of topological structure were observed in the single-pass deactivation of Ti-MWW molecular sieve. The inactivation is mainly caused by the plugging of the reaction byproducts.
【作者單位】: 湘潭大學(xué)化工學(xué)院;
【基金】:國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21376201) 湖南省高校2011協(xié)同創(chuàng)新中心資助項(xiàng)目資助
【分類號】:O621.251

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本文編號:2406854

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