【摘要】：采用連續(xù)淤漿床反應裝置,對比研究了環(huán)己烷為溶劑的液-液-固三相體系中成型Ti-MWW分子篩與TS-1分子篩催化環(huán)己酮氨肟化反應的性能。結果表明,成型Ti-MWW分子篩催化環(huán)己酮氨肟化的性能明顯優(yōu)于TS-1分子篩。催化劑壽命評價以及反應副產(chǎn)物的定性分析結果表明,在催速失活工藝條件下,成型Ti-MWW分子篩在環(huán)己烷為溶劑的液-液-固三相體系中穩(wěn)定運行28.1h,環(huán)己酮肟選擇性大于99%,反應副產(chǎn)物主要為高沸點極性有機物。通過對新鮮、失活及再生催化劑進行SEM、XRD、N_2物理吸附、UV-Vis和FT-IR等表征,表明成型Ti-MWW分子篩單程失活未見明顯骨架硅流失,拓撲結構沒有被破壞,失活主要是由反應副產(chǎn)物堵孔造成的。
[Abstract]:The catalytic properties of Ti-MWW molecular sieve and TS-1 molecular sieve for the ammoximation of cyclohexanone in a liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent were studied in a continuous slurry bed reactor. The results show that the catalytic performance of Ti-MWW molecular sieve for cyclohexanone ammoximation is better than that of TS-1 molecular sieve. The results of life evaluation of catalyst and qualitative analysis of by-products showed that Ti-MWW molecular sieve formed in liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent operated steadily for 28.1 h under the condition of accelerated deactivation. The selectivity of cyclohexanone oxime was greater than 99 and the byproducts were mainly highly boiling polar organic compounds. By SEM,XRD,N_2 physical adsorption, UV-Vis and FT-IR characterization of fresh, deactivated and regenerated catalysts, it was found that no significant loss of skeleton silicon and no destruction of topological structure were observed in the single-pass deactivation of Ti-MWW molecular sieve. The inactivation is mainly caused by the plugging of the reaction byproducts.
【作者單位】： 湘潭大學化工學院;
【基金】：國家自然科學基金項目(21376201) 湖南省高校2011協(xié)同創(chuàng)新中心資助項目資助
【分類號】：O621.251

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 丁方;鈉與銀的定量分離法[J];化學世界;1964年04期

2 章明,張愛琴;環(huán)己酮肟重排新工藝[J];大學化學;2005年02期

3 蘇鵬非;;借貝克曼轉(zhuǎn)位由環(huán)己酮肟制備卡普隆單體——己內(nèi)酰胺[J];化學通報;1958年10期

4 金穎;王軍政;辛峰;;微乳條件下環(huán)己酮的氨肟化反應[J];化學工程;2007年07期

5 吳素芳,劉建青,徐有田,王樟茂;分光光度法測定轉(zhuǎn)位酯中環(huán)己酮肟[J];分析化學;2002年07期

6 盧淑和,童志平,李敏;鄰氯代環(huán)己酮肟及其類似物的合成[J];西南交通大學學報;2005年04期

7 劉衛(wèi)東;;氨肟化法制備環(huán)己酮肟的工藝條件的優(yōu)化[J];廣州化工;2013年09期

8 朱常英,錢庭寶,高鉞;三烯丙基三聚異氰酸酯與二乙烯基苯混合交聯(lián)大孔聚丙烯腈樹脂的肟化反應[J];離子交換與吸附;1989年02期

9 彭家建,鄧友全;離子液體系中催化環(huán)己酮肟重排制己內(nèi)酰胺[J];石油化工;2001年02期

10 李明豐,于桂燕,王祥生;鈦硅沸石TS-2催化環(huán)己酮氨氧化行為的研究[J];石油學報(石油加工);1997年04期

相關會議論文 前5條

1 吳鵬;宋芬;劉月明;汪玲玲;張海嬌;謝偉;吳海虹;蔣詠文;何鳴元;;Ti-MWW在酮類氨肟化過程的應用[A];第十三屆全國催化學術會議論文集[C];2006年

2 耿玉俠;張媛;劉文;王志文;;氣相貝克曼重排反應中環(huán)己酮肟汽化工藝[A];第十屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2013年

3 耿玉俠;張媛;劉文;王志文;;氣相貝克曼重排反應中環(huán)己酮肟汽化工藝[A];第十屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2013年

4 吳鵬;;酮(醛)肟和酰胺的綠色合成[A];中國化學會第29屆學術年會摘要集——第28分會：綠色化學[C];2014年

5 張慧娟;張佳佳;周丹紅;;Ti-MWW分子篩骨架Ti(IV)落位及形態(tài)的DFT計算[A];第十七屆全國分子篩學術大會會議論文集[C];2013年

相關博士學位論文 前2條

1 張騰;TS-1催化環(huán)己酮氨肟化反應的研究[D];天津大學;2015年

2 楊飄萍;環(huán)己酮合成鄰苯基苯酚反應的研究[D];吉林大學;2005年

相關碩士學位論文 前10條

1 王磊;B-TS-1的合成及其催化環(huán)己酮氨肟化穩(wěn)定性研究[D];華東師范大學;2016年

2 尹寒梅;鈦硅分子篩/H_2O_2體系催化酮類液相氨肟化反應中銨鹽的作用研究[D];華東師范大學;2017年

3 楊甜甜;Ti(O~iC_3H_7)_n/SAPO-5分子篩催化環(huán)己酮氨肟化[D];山西大學;2015年

4 曹香香;基于環(huán)己酮脫氫芳構化C-N鍵生成反應研究[D];湘潭大學;2015年

5 沈喚梅;Ti-TUD-1在環(huán)己酮和環(huán)己烯催化氧化中的應用[D];浙江師范大學;2016年

6 江蕾;用于環(huán)己酮氨氧化制環(huán)己酮肟催化劑TS-1的研發(fā)[D];浙江師范大學;2016年

7 孫瑞;整體式TS-1催化連續(xù)環(huán)己酮氨肟化反應的模擬研究[D];天津大學;2015年

8 徐元媛;環(huán)己酮肟水解反應及合成離子液體型羥胺的研究[D];河北工業(yè)大學;2014年

9 顏衛(wèi);環(huán)己酮催化氨肟化中吸附和反應及擴散機理的分子模擬[D];天津大學;2007年

10 江小舟;微乳化方法研究環(huán)己酮氨肟化反應歷程[D];天津大學;2008年

，

本文編號：2406854