【摘要】：量子化學第一性原理計算,尤其是密度泛函理論,隨著超級計算機等硬件的飛速發(fā)展以及數(shù)值方法的不斷改進,在材料科學和納米技術等領域得到了廣闊的應用。理論模擬為實驗科學提供了大量的補充、分析和機理的解釋。然而,分子間弱相互作用的理論模擬仍然是一個挑戰(zhàn)性課題。人們在近年來通過理論推導和實驗數(shù)據(jù)的結合發(fā)展了一系列精確模擬分子間相互作用力的新方法,使得我們可以開展相關體系的研究。本文基于密度泛函理論方法,模擬研究分子晶體、表面吸附、多聚體的結構和紅外光譜,并分析分子間相互作用力對物質性質的影響。全文由以下各章組成:第一章簡要介紹了密度泛函理論和分子間作用力。密度泛函理論的介紹包括了理論的提出、模擬真實體系的交換相關能量泛函的發(fā)展、用于結構優(yōu)化的理論方法和分析物質振動特征的密度泛函微擾理論。分子間作用力介紹了幾種相互作用及舉例,及其在分子晶體中的作用和影響。本章最后介紹了論文中使用的幾種計算軟件。第二章進行了苯胺晶體集合振動模式的模擬和其紅外光譜的分析,從而對分子間相互作用在分子晶體的影響展開研究。我們發(fā)現(xiàn)分子間作用力不僅使得某些紅外振動模式發(fā)生比較大的頻率位移和吸收峰強度的變化,而且還誘發(fā)了一些晶體內長程離域的集體振動模式。為了比較上述苯胺晶體的計算結果,我們在第三章模擬研究了苯胺多聚體范德華團簇和乙酰苯胺晶體。通過對它們紅外振動模式的分析和討論,我們發(fā)現(xiàn)了與苯胺晶體相似的比較大的頻率位移和吸收峰強度的變化,但沒有發(fā)現(xiàn)由分子間作用力引發(fā)的集體振動模式。從而揭示在分子間相互作用影響下,苯胺晶體中特殊的氫原子鏈式結構是導致長程離域集合振動模式的關鍵。第四章研究不同氧化亞銅晶面對鉛離子的不同吸附性質。通過對幾種氧化亞銅晶面的幾何結構和吸附能的理論模擬分析和與實驗結果的比較,找出在實際中吸附性能最優(yōu)的材料。第五章對本文進行了總結,并對未來的發(fā)展提出了展望。
[Abstract]:With the rapid development of hardware such as supercomputers and the continuous improvement of numerical methods, first-principles calculations of quantum chemistry, especially density functional theory (DFT), have been widely applied in materials science and nanotechnology. Theoretical simulation provides a great deal of supplement, analysis and explanation of mechanism for experimental science. However, the theoretical simulation of weak intermolecular interactions remains a challenging topic. In recent years, a series of new methods to simulate the interaction between molecules have been developed through the combination of theoretical derivation and experimental data, which makes it possible for us to study the related systems. Based on density functional theory (DFT), the structure and infrared spectra of molecular crystals, surface adsorption, polymer structures and infrared spectra are simulated and the effects of intermolecular interactions on the properties of materials are analyzed. The thesis consists of the following chapters: chapter 1 briefly introduces the density functional theory and intermolecular forces. The introduction of density functional theory (DFT) includes the development of theory, the development of exchange-related energy Functionals for simulating real systems, the theoretical methods for structural optimization and the DFT theory for analyzing the vibration characteristics of matter. Several kinds of interactions and examples are introduced, and their effects in molecular crystals are also discussed. At the end of this chapter, several kinds of computing software used in this paper are introduced. In the second chapter, the vibration modes of aniline crystals are simulated and their infrared spectra are analyzed, and the effect of intermolecular interaction on molecular crystals is studied. It is found that the intermolecular force not only causes some infrared vibration modes to change greatly in frequency displacement and absorption peak intensity, but also induces some collective vibration modes in the long range delocalization of crystals. In order to compare the calculated results of aniline crystals, we simulated the aniline polymer van der Waals cluster and acetanilide crystals in chapter 3. Through the analysis and discussion of their infrared vibrational modes, we find the relatively large frequency shifts and absorption peak intensity changes similar to those of aniline crystals, but no collective vibration modes induced by intermolecular forces are found. It is thus revealed that the special chain structure of hydrogen atoms in aniline crystal is the key to the long range delocalized collective vibration mode under the influence of intermolecular interaction. In chapter 4, the adsorption properties of different cuprous oxide on lead ions were studied. Through the theoretical simulation and comparison with the experimental results of the geometrical structure and adsorption energy of several kinds of cuprous oxide crystal planes, the materials with the best adsorption performance in practice are found out. The fifth chapter summarizes this paper and puts forward the prospect of the future development.
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O641.121

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