【摘要】：金剛石集諸多優(yōu)異性能于一體,其應(yīng)用范圍極為廣泛,涉及工業(yè)、科技、國(guó)防、醫(yī)療衛(wèi)生等領(lǐng)域。優(yōu)質(zhì)寶石級(jí)金剛石大單晶能夠?qū)⒔饎偸臉O限性能發(fā)揮得淋漓盡致,市場(chǎng)對(duì)其的需求量很大。然而我國(guó)不是天然金剛石的盛產(chǎn)國(guó),大量高品質(zhì)的金剛石大單晶只能依賴人工合成來(lái)獲得。目前,我國(guó)金剛石大單晶的合成水平仍比較低,合成出的金剛石晶體中往往存在著各種缺陷,而這些缺陷的存在嚴(yán)重影響金剛石大單晶各項(xiàng)性能的發(fā)揮。本研究依托國(guó)產(chǎn)六面頂液壓機(jī)設(shè)備,在一定的高溫高壓條件下,對(duì)幾種含有常見(jiàn)缺陷的金剛石大單晶分別進(jìn)行了處理,研究了這些常見(jiàn)缺陷在高溫高壓下的變化,旨在探尋金剛石大單晶常見(jiàn)缺陷的改良和修復(fù)方法,提高金剛石大單晶的產(chǎn)品質(zhì)量。本文主要研究的缺陷類型包括金屬包裹體、絮狀包裹體和晶體中心區(qū)域顏色發(fā)黑三種。研究發(fā)現(xiàn),在壓力5.4 GPa、溫度1500~1650 K的實(shí)驗(yàn)條件下,當(dāng)實(shí)驗(yàn)溫度發(fā)生一定的變化時(shí),金剛石大單晶中金屬包裹體的形態(tài)會(huì)有所變化,但絮狀包裹體的形態(tài)和晶體中心區(qū)域顏色發(fā)黑的現(xiàn)象卻無(wú)明顯變化。金屬包裹體形態(tài)的變化是其與金剛石發(fā)生反應(yīng),再結(jié)晶造成的。金屬包裹體形態(tài)變化的溫度區(qū)間與金剛石大單晶合成的溫度區(qū)間具有一致性,約在1500~1650 K。在1525~1625 K這一溫度范圍內(nèi),金屬包裹體隨著溫度的升高,其各部分的形態(tài)都有向球體變化的趨勢(shì),并且隨著處理時(shí)間的延長(zhǎng),金屬包裹體形態(tài)最終會(huì)趨于穩(wěn)定。不同的溫度條件下,金屬包裹體的穩(wěn)定形態(tài)也不同,但金屬包裹體高溫下的穩(wěn)定形態(tài)具有一定的不可逆性,同時(shí)金屬包裹體的穩(wěn)定形態(tài)也與處理前晶體中金屬包裹體的原始形態(tài)有關(guān)。另外,通過(guò)紅外光譜分析發(fā)現(xiàn),處理前后金剛石大單晶中以孤氮為主的氮雜質(zhì)存在形式未發(fā)生改變。在壓力6.3 GPa、溫度1950~2100 K的實(shí)驗(yàn)條件下,選取合適的溫度能夠使金剛石大單晶的顏色由原來(lái)的黃色向無(wú)色或近無(wú)色變化,晶體中心區(qū)域顏色發(fā)黑現(xiàn)象得到明顯改善,原發(fā)黑區(qū)域黑色消失呈無(wú)色或近無(wú)色,但絮狀包裹體在該實(shí)驗(yàn)條件下仍穩(wěn)定地存在于金剛石大單晶中,其形態(tài)不隨溫度變化而變化。另外,通過(guò)紅外光譜分析發(fā)現(xiàn),處理前后金剛石大單晶中的氮雜質(zhì)的主要存在形式由原來(lái)的孤氮存在形式向氮原子對(duì)存在形式轉(zhuǎn)化。
[Abstract]:Diamond has a wide range of applications, including industry, science and technology, national defense, health care and so on. High quality gem grade diamond large single crystal can give full play to the ultimate performance of diamond, and the market is in great demand for it. However, China is not rich in natural diamond, a large number of high-quality diamond single crystals can only be obtained by artificial synthesis. At present, the synthetic level of large diamond single crystals in China is still relatively low, and there are often various defects in the synthesized diamond crystals, and the existence of these defects seriously affects the performance of large diamond single crystals. In this study, several kinds of large diamond single crystals with common defects were treated under certain high temperature and high pressure conditions, and the changes of these common defects under high temperature and high pressure were studied. The aim of this paper is to explore the improvement and repair methods of common defects in large diamond single crystals and to improve the product quality of large diamond single crystals. The main types of defects studied in this paper include metal inclusions, flocculent inclusions and color blackening in the central regions of crystals. It is found that under the experimental conditions of pressure 5.4 GPa, the shape of metal inclusions in large diamond crystals will change when the experimental temperature changes to a certain extent. However, the morphology of the flocculent inclusions and the blackening of the central region of the crystals have no obvious change. The change of metal inclusion morphology is caused by its reaction with diamond and recrystallization. The temperature range of shape change of metal inclusions is consistent with that of large diamond crystal synthesis, which is about 1 500 ~ 1650 K. In the temperature range of 1525 ~ 1625K, the shape of each part of the inclusions changes towards the sphere with the increase of the temperature, and the shape of the inclusions will eventually become stable with the prolongation of the treatment time. At different temperatures, the stable morphology of metal inclusions is different, but the stable morphology of metal inclusions is irreversibility at high temperature. At the same time, the stable morphology of the metal inclusions is related to the primitive morphology of the metal inclusions in the crystals before treatment. In addition, it was found by IR analysis that the form of nitrogen impurity in large diamond single crystal was not changed before and after treatment. Under the experimental condition of pressure 6.3 GPa, the color of large diamond crystal can change from yellow to colorless or near colorless, and the black phenomenon in the central region of diamond crystal can be improved obviously. The black of the original blackening region disappeared colorless or nearly colorless, but the flocculent inclusions still existed stably in the large diamond single crystals under the experimental conditions, and their morphology did not change with the change of temperature. In addition, it is found by IR analysis that the main forms of nitrogen impurities in large diamond single crystals before and after treatment are transformed from the original form of solitary nitrogen to the form of nitrogen atom pair.
【學(xué)位授予單位】：河南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ163;O77

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本文編號(hào)：2350163