【摘要】：采用水熱合成法制備了無模板劑ZSM-5分子篩并用正硅酸甲酯(TMOS)對其進(jìn)行外表面修飾改性,利用XRD、SEM、~(29)Si MAS NMR、~(27)Al MAS NMR、NH_3-TPD、BET和UV-vis DRS對合成分子篩的物相、形貌和酸性等進(jìn)行了表征,并將其應(yīng)用于催化丁烯裂解反應(yīng)。研究表明,經(jīng)水熱合成的無模板劑ZSM-5結(jié)晶度較好,與添加模板劑合成的ZSM-5擁有相似的孔道結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)以及相近的酸量,但在酸中心分布上有明顯差異:孔道內(nèi)酸中心數(shù)量增加且分布更加均勻,孔道交叉處酸中心數(shù)量減少;經(jīng)過外表面修飾改性后,ZSM-5分子篩外表面部分不具備擇形性的酸中心被鈍化,使其擇形選擇能力增強。在催化丁烯裂解反應(yīng)中,用TMOS進(jìn)行外表面修飾改性的無模板劑ZSM-5分子篩作為催化劑能夠有效抑制副反應(yīng)的發(fā)生,丙烯和乙烯的總收率高達(dá)58%。
[Abstract]:ZSM-5 molecular sieve without template was prepared by hydrothermal synthesis and modified with methyl orthosilicate (TMOS). XRD,SEM,~ (29) Si MAS NMR,~ (27) Al MAS NMR,NH_3-TPD,) was used to modify the molecular sieve. The phase, morphology and acidity of the synthesized molecular sieve were characterized by BET and UV-vis DRS, and were applied to the catalytic cracking of butene. The results show that ZSM-5 synthesized by hydrothermal method has good crystallinity and has similar pore structure and crystal structure as well as similar acid content to ZSM-5 synthesized by adding template. But there are obvious differences in the distribution of acid centers: the number of acid centers in pore channels increases and the distribution is more uniform, and the number of acid centers at the cross of pores decreases; After modification, the shape selective acid sites of ZSM-5 molecular sieve were not passivated, which enhanced the ability of shape selection. In the catalytic cracking of butene, ZSM-5 molecular sieve without template modified by TMOS can effectively inhibit the occurrence of side reactions. The overall yield of propylene and ethylene is as high as 58%.
【作者單位】： 中國石油大學(xué)(北京)化學(xué)工程學(xué)院重質(zhì)油國家重點實驗室;
【分類號】：O643.36

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本文編號：2339827