【摘要】：化石能源的日益枯竭,迫使人們尋求新的方法獲得可再生能源。鎢基電極材料由于合適的帶隙結(jié)構(gòu)可用于光電化學(xué)分解水,但是單一鎢基電極材料存在光電催化活性不高等弱點。本論文主要通過修飾非貴金屬助催化劑和構(gòu)筑三元異質(zhì)結(jié)的策略來提高鎢基電極材料的光電催化性能。主要工作如下:(1)我們發(fā)現(xiàn)分子配合物聯(lián)吡啶-鈷可顯著提高WO3納米片的光電催化活性。利用水熱氧化及后煅燒處理路線,合成了具有三維結(jié)構(gòu)的WO3納米片光電極。以該WO3納米片光電極為基底,采用水熱沉淀法,制備出了 Co-dipy/W03納米片復(fù)合光電極。相比WO3納米片光電極,在0.5 M Na2SO4電解質(zhì)中,該復(fù)合電極的光電催化性能在1.2 V(vsRHE)時提高了 1.89倍。此外,通過復(fù)合電極對磷酸根離子的吸附,利用磷酸根在光電催化分解水過程中作為質(zhì)子受體的作用,Co-dipy/WO3復(fù)合光電極的光電催化性能進一步提升。利用分子助催化劑與磷酸根共修飾的策略,為設(shè)計新型高效光電極提供了新思路。(2)我們構(gòu)筑了三元異質(zhì)結(jié)Pt/In2S3/CdS/WSe2,可顯著提高WSe2納米片光電極的光電催化活性。通過化學(xué)氣相沉積法制備出了 p型WSe2納米片陣列電極。以該WSe2納米片光電極為基底,通過水浴沉積,制備了 CdS/WSe2異質(zhì)結(jié)。為了避免CdS發(fā)生光腐蝕并提升電極的表面催化活性,我們進一步通過水浴沉積與光電沉積的方法得到了Pt/In2S3/CdS/WSe2。該復(fù)合光電極,在 0.5MNa2SO4 電解質(zhì)中,0.1V(vs RHE)時,將WSe2的光電催化活性提高了 4.2倍。(3)我們尋找到一種有效的非貴金屬助催化劑CoSe2,將其負載在WSe2納米片光電極上,可以顯著提高WSe2的光電催化活性。以WSe2納米片光電極為基底,采用水熱沉積路徑制備出了 CoSe2/WSe2。在0.5 M Na2S04電解質(zhì)中,0.1 V(vs RHE)時,該助催化劑將WSe2的光電催化活性提高了 4.72倍,其光電催化活性可與Pt/WSe2媲美。
[Abstract]:The increasing depletion of fossil energy forces people to seek new ways to obtain renewable energy. Tungsten based electrode material can be used for photochemical decomposition of water due to its suitable bandgap structure, but the single tungsten based electrode material has some weaknesses such as low photocatalytic activity and so on. In this thesis, the photocatalytic properties of tungsten based electrode materials are improved by modifying non-noble metal cocatalyst and constructing ternary heterojunction. The main work is as follows: (1) We found that the molecular complex bipyridine-cobalt can significantly improve the photocatalytic activity of WO3 nanoparticles. By hydrothermal oxidation and post-calcination treatment, WO3 nanocrystalline photoelectrodes with three dimensional structure were synthesized. The composite photoelectrode of WO3 nanochip was prepared by hydrothermal precipitation method. Compared with the WO3 nanoscale photoelectrode, the photocatalytic performance of the composite electrode was 1.89 times higher than that of the WO3 nanoscale photoelectrode at 1. 2 V (vsRHE) in 0. 5 M Na2SO4 electrolyte. In addition, the photocatalytic performance of Co-dipy/WO3 composite photoelectrode was further improved by the adsorption of phosphate ion on the composite electrode and the role of phosphate as proton receptor in the process of photocatalytic decomposition of water. The strategy of co-modification of molecular cocatalyst and phosphate provides a new idea for the design of novel high efficiency photoelectrode. (2) We have constructed ternary heterojunction Pt/In2S3/CdS/WSe2, which can significantly improve the photocatalytic activity of WSe2 nanocrystalline photoelectrode. P-type WSe2 nanochip array electrodes were prepared by chemical vapor deposition. The CdS/WSe2 heterojunction was prepared by water bath deposition on the photovoltaic substrate of the WSe2 nanocrystalline. In order to avoid photoetching of CdS and enhance the surface catalytic activity of the electrode, we further obtained Pt/In2S3/CdS/WSe2. by water bath deposition and photodeposition. In the 0.5MNa2SO4 electrolyte, the photocatalytic activity of WSe2 was increased by 4.2 times at 0.1 V (vs RHE). (3) We found an effective non-precious metal co-catalyst CoSe2,. The photocatalytic activity of WSe2 can be significantly improved by loading it on the photoelectrode of WSe2 nanoparticles. CoSe2/WSe2. was prepared by hydrothermal deposition on the photovoltaic substrate of WSe2 nanocrystals. In 0.5 M Na2S04 electrolyte, the photocatalytic activity of WSe2 was increased by 4.72 times at 0.1 V (vs RHE). The photocatalytic activity of the co-catalyst was comparable to that of Pt/WSe2.
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;O646.5

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本文編號：2333214