【摘要】：本文以探索更具有經(jīng)濟(jì)效益和發(fā)展前景的以鉍單質(zhì)為代表的非貴金屬等離子光催化材料體系為目標(biāo),選取光穩(wěn)定性更好且具有一定光催化活性的鎢酸鉍做為氧化物載體材料,在探索鎢酸鉍載體界面結(jié)構(gòu)、電子遷移與其光催化活性間的關(guān)系和不同尺寸鉍單質(zhì)等離子體共振效應(yīng)與其光催化活性間關(guān)系的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步構(gòu)建了不同尺寸鉍單質(zhì)-鎢酸鉍非貴金屬等離子體光催化材料體系,研究不同尺寸鉍單質(zhì)與氧化物載體鎢酸鉍之間的相互作用對(duì)光催化的影響；同時(shí)構(gòu)建了鉍-石墨烯非貴金屬等離子體光催化體系,探究以碳材料(石墨烯)為代表的非氧化物載體對(duì)非貴金屬材料等離子體共振效應(yīng)、光催化活性及化學(xué)穩(wěn)定性的影響；最后在上述研究的基礎(chǔ)上,本文將以鉍單質(zhì)為代表的非貴金屬等離子體光催化材料體系進(jìn)行適當(dāng)延伸,構(gòu)建Bi2WO6-Al及Bi2WO6-Sn體系,探索其他非貴金屬等離子體其等離子體共振效應(yīng)及與載體相互作用對(duì)其光催化活性的影響。通過(guò)本文的研究可知(1)鎢酸鉍與石墨烯界面的強(qiáng)相互作用,使得鎢酸鉍能帶位置正移,價(jià)帶寬化,光催化活性提高；此外石墨烯的超強(qiáng)導(dǎo)電性,促進(jìn)了二者界面光生載流子的遷移,促進(jìn)此體系光催化活性進(jìn)一步提高。(2)鉍單質(zhì)金屬粒徑在20-200nm的范圍內(nèi)其等離子體效應(yīng)更為明顯,光催化活性更強(qiáng)；葫蘆型和中空型結(jié)構(gòu)鉍單質(zhì)可同時(shí)在紫外區(qū)和可見(jiàn)-近紅外區(qū)產(chǎn)生等離子體共振吸收,光催化活性最高。鉍單質(zhì)等離子體共振還與其表面官能團(tuán)和缺陷結(jié)構(gòu)有關(guān),表面官能團(tuán)和缺陷可能促使鉍單質(zhì)吸收可見(jiàn)光,但同時(shí)其穩(wěn)定性減弱。(3)石墨烯可抑制鉍單質(zhì)的氧化從而提高其化學(xué)穩(wěn)定性；Bi-石墨烯更強(qiáng)的等離子體共振吸光性及石墨烯本身優(yōu)良的導(dǎo)電率可促進(jìn)光生載流子的遷移,提高體系光催化活性；醋酸為介質(zhì)的反應(yīng)條件下,石墨烯做為載體可能使鉍單質(zhì)表面官能團(tuán)含量減低,表面缺陷減小,從而降低其在可見(jiàn)光區(qū)的吸收；此外,石墨烯的復(fù)合可使體系中鉍單質(zhì)的粒徑增大、團(tuán)聚程度增強(qiáng),最終導(dǎo)致鉍單質(zhì)在紫外和紅外區(qū)的等離子體共振吸收降低。(4)Bi2WO6-Bi中,小于5 nm的鉍單質(zhì)對(duì)載體的禁帶寬度影響較小,鉍單質(zhì)本身幾乎無(wú)等離子體共振效應(yīng),此時(shí)載體因與鉍單質(zhì)之間形成的異質(zhì)結(jié)及表面缺陷,使得體系的光催化活性提高；鉍單質(zhì)粒徑為20nm左右時(shí)可能使載體鎢酸鉍吸收邊紅移禁帶寬度減小,鉍單質(zhì)本身有較強(qiáng)的等離子體共振吸收峰(240 nm),此時(shí)載體因?yàn)楸砻婊钚晕稽c(diǎn)被占據(jù)而使得其光催化活性降低；鉍單質(zhì)尺寸為200 nm左右時(shí),載體禁帶寬度幾乎無(wú)改變,鉍單質(zhì)本身有較強(qiáng)的等離子體共振吸收峰,此時(shí)載體光電流及光催化活性因?yàn)殂G單質(zhì)的等離子體共振效應(yīng)大大增加；而更大尺寸鉍單質(zhì)可能使載體鎢酸鉍吸收邊藍(lán)移禁帶寬度增大,此時(shí)無(wú)法觀(guān)測(cè)到鉍單質(zhì)明顯的等離子體共振效應(yīng),載體因?yàn)榕c鉍單質(zhì)之間形成的異質(zhì)結(jié)及表面缺陷光催化活性提高。載體這種吸光性能的改變可能來(lái)源于鉍單質(zhì)和鎢酸鉍之間形成的化學(xué)鍵而導(dǎo)致的二者界面結(jié)構(gòu)及電子分布的變化。(5)相較于純鎢酸鉍,Bi2WO6-Al及Bi2WO6-Sn吸收邊均有一定紅移,且隨著濺射時(shí)間的減少紅移效應(yīng)越明顯,光電流更強(qiáng),光催化活性更高。本文可為后期更高活性的非貴金屬等離子體光催化材料的研發(fā)及其應(yīng)用奠定一定基礎(chǔ),為等離子體光催化技術(shù)在環(huán)境催化領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用提供一些理論參考。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：2296092