【摘要】：本論文從分子結(jié)構(gòu)(烷基鏈長度、改性程度)及介質(zhì)環(huán)境因素(pH、溫度、鹽濃度)等方面對有機胺用于天然粘土顆粒改性和油酸聚集體轉(zhuǎn)變進行了系統(tǒng)的研究。通過熱分析研究了季銨鹽改性顆粒和多乙烯多胺/脂肪酸層狀相的熱穩(wěn)定性,通過流變測試等手段分別對季銨鹽改性顆粒分散體系和多乙烯多胺/脂肪酸層狀相進行了表征,通過冷凍蝕刻電鏡分別研究了季銨鹽改性顆粒在界面上的排布和多乙烯多胺/脂肪酸體系的聚集體形貌,并對不同介質(zhì)環(huán)境條件下體系中的相互作用進行了討論。論文的具體研究內(nèi)容包括以下三個方面:1.研究了季銨鹽十二烷基三甲基溴化銨(DTAB)、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)改性的蒙脫土(Mt)處理含氯苯酚的模擬污水。通過離子交換的方法,使用DTAB和CTAB分別對蒙脫土進行改性制備有機土,以提高有機土與有機污染物的親和力。使用上述兩種有機土(DTAB-Mt和CTAB-Mt)作為吸附劑處理4-氯苯酚(4-CP)和2,4二氯苯酚(2,4-DCP)的模擬污水,氯苯酚在有機土上的吸附行為符合Langmuir吸附等溫線模型。CTAB-Mt對4-CP和2,4-DCP的飽和吸附容量分別為395.0和585.8 mg/g,而DTAB-Mt對上述兩種污染物的飽和吸附量略低,兩種改性粘土對極性有機污染物的飽和吸附量差異是由于改性劑DTAB和CTAB在有機土層間構(gòu)象的差異導(dǎo)致,CTAB插層到蒙脫土層間形成的分配相更加疏水。氯苯酚在有機土上的吸附2 h內(nèi)即可達到平衡,吸附動力學(xué)行為符合準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)模型。溫度對氯苯酚的吸附有重要影響,熱力學(xué)參數(shù)表明氯苯酚在有機土上的吸附屬于物理吸附,且為放熱反應(yīng)。除溫度之外,初始pH也會影響氯苯酚的吸附,升高pH會降低氯苯酚的吸附量,DTAB-Mt和CTAB-Mt在pH值3-7之間zeta電勢為正,材料表面的正電位點可能會與分子狀態(tài)的氯苯酚發(fā)生相互作用。吸附過程中的主要相互作用包括分配作用和范德華力。2.研究了季銨鹽雙十八烷基二甲基氯化銨(DODMAC)對長棒狀海泡石的原位改性,并將其作為乳化劑制備Pickering乳液。由于海泡石具有較高的比表面積和長棒狀的結(jié)構(gòu),結(jié)合位點較多,通過表面改性,可以調(diào)控表面潤濕性,用作高效乳化劑。在石蠟油中使用DODMAC對海泡石進行原位改性,隨著改性程度的提高,改性材料在石蠟油中的分散性逐漸提高,并且其表觀粘度也顯著提高。未改性的海泡石在石蠟油中為聚集狀態(tài),改性使得海泡石纖維較好的分散,并形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。在少量的改性劑加量下,海泡石的表面即可由親水性轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷?不被高濃鹽水潤濕。高溫處理可以進一步提高改性顆粒的分散程度和表觀粘度,TGA和XRD的數(shù)據(jù)進一步揭示了高溫處理的機理,主要原因是高溫促進了 DODMAC的插層和沸石水的脫除。使用熒光染料油紅O將顆粒進行標(biāo)記,在激光共聚焦顯微鏡下對顆粒進行觀察,發(fā)現(xiàn)隨著改性程度的提高,顆粒逐漸從水相遷移到油相中。長棒狀改性顆粒吸附于界面上,由于毛細吸引作用,形成了致密的界面膜,并且部分改性顆粒在連續(xù)相中形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),從而提高了乳液的高溫穩(wěn)定性。3.研究了不同摩爾比的多乙烯多胺和油酸在水中混合后的凝膠行為。隨著多乙烯多胺和油酸摩爾比的逐漸升高,體系由層狀相逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榘魻钅z束,層狀凝膠區(qū)的聚集體主要為層狀相和囊泡。層狀相的形成過程主要包括超分子的構(gòu)筑和超分子的自組裝。多乙烯多胺和油酸以1:2和1:1的計量比形成超分子,其后超分子由于堆積參數(shù)較大,通過氫鍵作用和疏水作用自組裝形成層狀相和囊泡,并且外觀為凝膠。該層狀相表現(xiàn)出較好的溫度穩(wěn)定性,在很寬的溫度范圍內(nèi)(5-70℃C),其聚集體結(jié)構(gòu)和流變性能均無明顯變化。通過調(diào)節(jié)pH和離子強度可以實現(xiàn)凝膠到溶膠的轉(zhuǎn)變,并且該體系具有很好的乳化性能,制得的納米乳液長期放置未發(fā)現(xiàn)奧氏熟化。
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【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O622.6;O647
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本文編號：2264652