【摘要】：隨著社會(huì)的飛速發(fā)展,能源危機(jī)和環(huán)境污染問題日趨嚴(yán)重,環(huán)境友好的直接甲醇燃料電池(DMFC)成為了當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。但其Pt基陽極催化劑的制備成本較高且易被甲醇氧化的中間產(chǎn)物毒化,嚴(yán)重阻礙了DMFC的發(fā)展和應(yīng)用。選擇具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的載體來制備高性能負(fù)載型PtRu催化劑是解決這些問題的主要途徑之一。生物質(zhì)介孔碳材料價(jià)廉易得、比表面積較大且具有合適的孔道結(jié)構(gòu);此外碳納米管(CNTs)具有優(yōu)良的導(dǎo)電性和電化學(xué)穩(wěn)定性,功能化后的CNTs能改善其PtRu負(fù)載能力。本文將生物質(zhì)介孔碳和功能化碳納米管作為PtRu催化劑的載體,制備了系列PtRu催化劑并應(yīng)用于甲醇的電催化氧化。研究工作包括以下兩部分:(1)PtRu/LSC-s催化劑的制備及其在DMFC中的應(yīng)用。首先,以蓮蓬殼作為碳源,經(jīng)水熱反應(yīng)制備得到水熱纖維。水熱纖維再經(jīng)鹽封、碳化活化后得到生物質(zhì)介孔碳材料(標(biāo)記為LSC-s)。為了對(duì)比,水熱纖維不經(jīng)鹽封、直接碳化活化制備得到介孔碳材料(標(biāo)記為LSC)。而后分別以LSC-s和LSC為載體,NaBH4為還原劑,采用浸漬還原法制備了PtRu/LSC-s和PtRu/LSC催化劑。采用TEM、XRD和XPS對(duì)催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,結(jié)果表明PtRu/LSC-s催化劑上的PtRu納米粒子分布更均勻,粒徑更小,平均粒徑為1.77 nm。將兩種催化劑用于甲醇的電催化氧化,發(fā)現(xiàn)PtRu/LSC-s催化劑具有更高的甲醇氧化催化活性,其甲醇氧化峰電流密度為798.4 mA mg-1Pt,是PtRu/LSC的1.7倍。(2)PtRu/CNTs催化劑的制備及其在DMFC中的應(yīng)用。首先,通過重氮化反應(yīng)在碳納米管(CNTs)表面共價(jià)修飾苯硫酚基團(tuán)得到CNTs-PhSH;然后與對(duì)苯二硫酚、對(duì)氨基苯硫酚在DMSO中原位聚合得到苯二硫酚低聚物功能化碳納米管CNTs-Ph(SSPh)nNH2。以兩種功能化的碳納米管為載體,NaBH4為還原劑,采用浸漬還原法制備得到PtRu/CNTs-Ph(SSPh)nNH2和PtRu/CNTs-PhSH催化劑。采用TEM和XRD對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,結(jié)果表明PtRu/CNTs-PhSH催化劑上的PtRu納米粒子出現(xiàn)團(tuán)聚,平均粒徑為2.6 nm;而PtRu/CNTs-Ph(SSPh)nNH2催化劑的PtRu粒子分布均勻,平均粒徑為2.1 nm。將兩種催化劑用于甲醇的催化氧化,電化學(xué)數(shù)據(jù)表明PtRu/CNTs-Ph(SSPh)nNH2具有更高的甲醇氧化催化活性,其甲醇氧化峰電流密度為520.4 mA mg-1Pt,是PtRu/CNTs-PhSH的1.6倍。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

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