【摘要】：隨著中國的工業(yè)化程度的不斷提高,近幾年霧霾天氣的長時間出現(xiàn)以及PM 2.5的爆表,大氣污染已經(jīng)引起了中國政府的高度重視。作為大氣污染物之一的氮氧化物(NO_x),能夠直接或間接地對環(huán)境和人類造成嚴重危害,由于氮氧化物的分解在低溫時受到熱力學限制,其反應速度十分緩慢,所以需要研發(fā)出有效的催化劑降低反應活化能,才能使反應順利進行。光催化氧化技術去除氮氧化物具有反應條件溫和、能耗低、二次污染少,且最終產(chǎn)物易于被植物、微生物等吸收的優(yōu)點,因此被認為是去除NO_x的一種極具應用前景的環(huán)境友好型技術。但目前光催化氧化處理氮氧化物依然存在著光催化效率不高、光利用率不高、催化劑易失活等缺點,嚴重影響了光催化劑在實際中的應用。如今多數(shù)催化劑都是粉體催化劑,粉體催化劑會面臨不易回收而且容易氣體反應中吹走的情況,設計薄膜催化劑可以解決這個問題。將薄膜催化劑和電催化結合的話,利用電輔助光催化技術進一步提高氮氧化物去除效率,光催化和光電催化技術將在環(huán)境污染控制技術中具有廣闊的應用前景。因此,主要的研究內容如下:1.氨基酸輔助合成介孔多層氧化鋅微球及其光催化去除NO性能的研究采用醇熱法利用氨基酸輔助合成了介孔多層氧化鋅微球材料,通過調節(jié)釜熱時間,隨著時間增加,材料從實心到核殼到多層核殼再到空心的轉變�？疾炝似淅米贤夤馊コ齆O_x的活性,多層結構的氧化鋅具有最好的去除活性。多層結構的氧化鋅不僅具有更大比表面積,增加反應活性位點而且可以對光進行多級反射,從而提高了光的利用率。2.Free-standing光電極薄膜的制備及其光電催化去除NO的研究利用微波高濃度堿溶液合成鈦酸鈉納米線以及摻碳納米管的復合材料,利用酸洗得到鈦酸納米線,管式爐氬氣焙燒得到二氧化鈦碳納米管復合納米線材料。在水溶液中超生分散后抽濾可以得到Free-standing薄膜材料,將其利用在光電催化氧化NO_x上,調變碳納米管含量得到了最優(yōu)活性的光電薄膜材料。解決了光催化與電催化結合以及回收困難等問題。3.不銹鋼基底柔性光電極薄膜的制備及其光電催化去除NO的研究利用微波高濃度堿溶液合成鈦酸鈉納米線以及摻碳納米管的復合材料,利用酸洗得到鈦酸納米線,管式爐氬氣焙燒得到二氧化鈦碳納米管復合納米線材料。將在水溶液中超生分散后的二氧化鈦碳納米管復合納米線材料抽濾到不銹鋼網(wǎng)上后,不僅解決了材料的導電性問題,大大提高了導電性以及活性,而且材料彎折不裂開,柔韌性很好,穩(wěn)定性很好。4.真空焙燒法制備大比表面積g-C_3N_4及其光催化去除NO的研究發(fā)展了一種利用真空法焙燒得到大比表面積材料的方法,這種焙燒方法不僅得到的材料在燒的過程中不會引入別的污染,而且還可以提高材料的比表面積。利用三聚氰胺以及三聚氰酸復合合成花球狀白色前驅體,將其置于真空中焙燒得到大比表面積的g-C_3N_4材料,達到了182m2/g。將其與石墨烯復合得到GO-g-C_3N_4復合材料,將其抽濾在不銹鋼網(wǎng)上,得到柔韌性很好的可見光光電催化薄膜材料,將在光電去除NO_x上,得到很好的去除效果。
[Abstract]:With the continuous improvement of industrialization in China, the long occurrence of haze weather and the explosion of PM 2.5 in recent years, air pollution has attracted great attention of the Chinese government. As one of the air pollutants, nitrogen oxides (NO_x), can cause serious harm to the environment and human directly or indirectly, because of the decomposition of nitrogen oxides. At low temperature, the reaction rate is very slow because of the thermodynamic restriction, so it is necessary to develop an effective catalyst to reduce the activation energy of the reaction, so that the reaction can proceed smoothly. However, there are still some shortcomings in photocatalytic oxidation of nitrogen oxides, such as low photocatalytic efficiency, low light utilization rate and easy deactivation of catalysts, which seriously affect the practical application of photocatalysts. Powder catalysts are difficult to recover and easy to be blown away in gas reactions. Thin film catalysts can be designed to solve this problem. If thin film catalysts are combined with electrocatalysis, Electro-assisted photocatalysis will be used to further improve the removal efficiency of nitrogen oxides. Photocatalysis and photocatalysis will be used to control environmental pollution. Therefore, the main research contents are as follows: 1. Amino acid-assisted synthesis of mesoporous multilayer zinc oxide microspheres and their photocatalytic properties for NO removal were studied. Mesoporous multilayer zinc oxide microspheres were synthesized by alcoholysis with amino acid-assisted method. With the increase of reaction time, the materials changed from solid to nucleus. The activity of removing NO_x from shell to multi-layer core-shell and then to hollow was investigated. The ZnO with multi-layer structure has the best removal activity. Preparation and photocatalytic removal of NO by ng photocathode films Free-standing thin films were prepared by photocatalytic oxidation of NO_x with carbon nanotubes. The problems of photocatalytic and electrocatalytic combination and recovery were solved. 3. Preparation of flexible thin films on stainless steel substrates and their photocatalytic removal of NO were studied. Sodium titanate nanowires and carbon nanotubes doped composite materials were synthesized by alkali solution with high concentration of water. Titanate nanowires were prepared by acid washing and then calcined in argon gas in tubular furnace. It not only solves the problem of conductivity, but also greatly improves the conductivity and activity of the material. The material has good flexibility and stability. 4. Preparation of large specific surface area g-C_3N_4 by vacuum roasting method and its photocatalytic removal of NO have developed a method of obtaining specific surface area material by vacuum roasting method. The composite of melamine and cyanuric acid was used to synthesize the white flower ball precursor, which was calcined in vacuum to obtain the g-C_3N_4 material with specific surface area of 182m2/g. The composite of melamine and graphene was prepared. GO-g-C_3N_4 composite material was filtered on stainless steel mesh to obtain visible light photocatalytic film material with good flexibility. It will get good removal effect on NO_x photoelectric removal.
【學位授予單位】：上海師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X701;O643.36

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 周牧易;;國際電催化、光電催化專題討論會在廈門召開[J];化學通報;1985年10期

2 李紅;彭秧;吳佳;;半導體二氧化鈦光電催化降解廢水的研究進展[J];水處理技術;2008年11期

3 王明花;徐泗蛟;張宏忠;張華林;;溶膠-凝膠正交試驗法制備納米TiO_2薄膜及其光電催化性能評價[J];化工新型材料;2009年10期

4 張祖云;石倩;王玉萍;楊維本;;石墨棒載Bi_xTiO_y-TiO_2復合膜電極光電催化降解亞甲藍[J];南京師大學報(自然科學版);2013年04期

5 李迪;李雪瑾;殷偉平;陳紅沖;張嘉凌;李金花;周保學;;難降解有機污染物與葡萄糖的光電催化協(xié)同氧化作用[J];環(huán)境化學;2013年01期

6 陳佩儀;李彥旭;孫楹煌;李麗娟;;光電催化水處理技術研究進展[J];工業(yè)水處理;2005年12期

7 卑圣金;徐園園;蔡再生;;活性染料原位光電催化脫色及其回用[J];染料與染色;2008年05期

8 張建明;半導體薄膜光電催化降解工業(yè)廢水[J];山西科技;2005年04期

9 潘湛昌;孔祥晉;肖楚民;張環(huán)華;;負載型二氧化鈦光陽極對堿性紫5BN的光電催化降解[J];水處理技術;2006年08期

10 蒲玉英;廖錦云;李浩;方建章;彭峰;;光電催化協(xié)同降解曙紅研究[J];華南師范大學學報(自然科學版);2006年04期

相關會議論文 前10條

1 尚靜;宋寒;葉俊輝;李前;;整流交流電在光電催化技術中的應用[A];第十三屆全國太陽能光化學與光催化學術會議學術論文集[C];2012年

2 王志亮;劉桂繼;嚴鵬麗;章福祥;施晶瑩;李燦;;α-Fe_2O_3電極光電催化水氧化的研究[A];第十四屆全國青年催化學術會議會議論文集[C];2013年

3 劉海津;劉國光;李通;張楠;汪應靈;王剛;;三氯生的光電催化降解及其產(chǎn)物毒性變化[A];中國化學會第28屆學術年會第2分會場摘要集[C];2012年

4 何春;張漢霞;熊亞;李湘中;;納米Ag-TiO_2/ITO光電催化膜的制備及其光電催化活性的研究[A];2004年全國太陽能光化學與光催化學術會議論文集[C];2004年

5 徐靖;周明華;田家華;胡揚根;鄭愛華;;多氯酚類環(huán)境激素的光電催化降解[A];中國化學會第27屆學術年會第02分會場摘要集[C];2010年

6 周志雄;李靜;朱麗華;吳彬;唐和清;;電化學制備高活性TiO_2/SiO_2復合膜及其在光電催化降解有機染料和POPs中的應用[A];持久性有機污染物論壇2008暨第三屆持久性有機污染物全國學術研討會論文集[C];2008年

7 袁帥;于樂;趙尹;王竹儀;施利毅;;基于TiO_2納米管陣列的光電催化降解染料性能研究[A];第六屆全國環(huán)境化學大會暨環(huán)境科學儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

8 林潔;朱永法;;C_(60)修飾TiO_2納米管陣列光電催化降解污染物的研究[A];第五屆全國環(huán)境化學大會摘要集[C];2009年

9 張繼平;樊彩梅;孫彥平;王韻芳;丁光月;劉世斌;;氣體擴散電極在光電催化氧化水中苯酚的應用[A];第九屆全國化學工藝學術年會論文集[C];2005年

10 王子凡;郄巖霖;盧錫洪;童葉翔;;ZnO@CdS@CdO復合材料在光電催化制氫中的應用[A];中國化學會第29屆學術年會摘要集——第37分會：能源納米科學與技術[C];2014年

相關重要報紙文章 前2條

1 特約通訊員 丁姍;探尋薄膜材料中的乾坤[N];江蘇科技報;2009年

2 記者 王秀蘭;美國專用薄膜材料市場將快增[N];中國化工報;2009年

相關博士學位論文 前10條

1 楊明;碳納米管負載過渡金屬及其催化氧化性能研究[D];南京大學;2014年

2 徐凱;電弧等離子體法制備石油殘渣基碳納米管及其應用[D];中國石油大學(北京);2016年

3 李長金;微納層疊擠出設備研發(fā)及聚丙烯/碳納米管復合材料結構與性能的研究[D];北京化工大學;2017年

4 姜艷麗;TiO_2/Ti催化劑改性及光電催化降解水中腐殖酸的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2007年

5 易義武;石墨烯/碳納米管復合粉體的制備及應用研究[D];南昌大學;2017年

6 田維亮;蛭石復合功能材料設計合成與性能研究[D];北京化工大學;2017年

7 龔建宇;VIB族元素摻雜改性二氧化鈦膜電極的制備與光電催化降解性能研究[D];華中科技大學;2012年

8 周志雄;高活性TiO_2/SiO_2復合膜的電化學制備及其在光電催化中的應用[D];華中科技大學;2009年

9 吳令男;燃料在循環(huán)流化床鍋爐燃燒過程中揮發(fā)分氮的遷移規(guī)律研究[D];華北電力大學(北京);2017年

10 白晶;TiO_2納米管陣列光電催化降解有機物及分解水的研究[D];上海交通大學;2010年

相關碩士學位論文 前10條

1 張會強;新型光（電）催化材料的制備及其去除NOx的性能研究[D];上海師范大學;2017年

2 周紅君;鉍系光催化劑的制備及光電催化技術在去除氣相氮氧化物中的應用[D];上海師范大學;2017年

3 項國梁;摻鐵TiO_2納米管模擬太陽光光電催化降解雙酚A的研究[D];廣西大學;2015年

4 崔瑩瑩;高效光電催化劑的制備及其在CO_2選擇性還原反應中的研究[D];上海師范大學;2016年

5 王文雯;納米TiO_2及其復合結構的制備和性能研究[D];青島大學;2016年

6 周丹;CoFe_2O_4/TiO_2/鱗片石墨三維電極光電催化降解有機染料的研究[D];湖南大學;2016年

7 張學迪;TiO_2電極對環(huán)境污染物的光電催化降解研究[D];曲阜師范大學;2012年

8 范鳳杰;納米Ag修飾多級硅光電極的制備及其光電催化脫氯性能[D];大連理工大學;2016年

9 姬云;新型Fe_2O_3-Bi_2O_3-Bi_2S_3和Fe_2O_3-MoS_2-CdS光電催化薄膜的制備及性能研究[D];浙江工商大學;2017年

10 劉嵐;光電催化協(xié)同去除有機與銅離子復合水體污染物研究[D];華中科技大學;2016年

，

本文編號：2228320