【摘要】：隨著中國的工業(yè)化程度的不斷提高,近幾年霧霾天氣的長(zhǎng)時(shí)間出現(xiàn)以及PM 2.5的爆表,大氣污染已經(jīng)引起了中國政府的高度重視。作為大氣污染物之一的氮氧化物(NO_x),能夠直接或間接地對(duì)環(huán)境和人類造成嚴(yán)重危害,由于氮氧化物的分解在低溫時(shí)受到熱力學(xué)限制,其反應(yīng)速度十分緩慢,所以需要研發(fā)出有效的催化劑降低反應(yīng)活化能,才能使反應(yīng)順利進(jìn)行。光催化氧化技術(shù)去除氮氧化物具有反應(yīng)條件溫和、能耗低、二次污染少,且最終產(chǎn)物易于被植物、微生物等吸收的優(yōu)點(diǎn),因此被認(rèn)為是去除NO_x的一種極具應(yīng)用前景的環(huán)境友好型技術(shù)。但目前光催化氧化處理氮氧化物依然存在著光催化效率不高、光利用率不高、催化劑易失活等缺點(diǎn),嚴(yán)重影響了光催化劑在實(shí)際中的應(yīng)用。如今多數(shù)催化劑都是粉體催化劑,粉體催化劑會(huì)面臨不易回收而且容易氣體反應(yīng)中吹走的情況,設(shè)計(jì)薄膜催化劑可以解決這個(gè)問題。將薄膜催化劑和電催化結(jié)合的話,利用電輔助光催化技術(shù)進(jìn)一步提高氮氧化物去除效率,光催化和光電催化技術(shù)將在環(huán)境污染控制技術(shù)中具有廣闊的應(yīng)用前景。因此,主要的研究?jī)?nèi)容如下:1.氨基酸輔助合成介孔多層氧化鋅微球及其光催化去除NO性能的研究采用醇熱法利用氨基酸輔助合成了介孔多層氧化鋅微球材料,通過調(diào)節(jié)釜熱時(shí)間,隨著時(shí)間增加,材料從實(shí)心到核殼到多層核殼再到空心的轉(zhuǎn)變�？疾炝似淅米贤夤馊コ齆O_x的活性,多層結(jié)構(gòu)的氧化鋅具有最好的去除活性。多層結(jié)構(gòu)的氧化鋅不僅具有更大比表面積,增加反應(yīng)活性位點(diǎn)而且可以對(duì)光進(jìn)行多級(jí)反射,從而提高了光的利用率。2.Free-standing光電極薄膜的制備及其光電催化去除NO的研究利用微波高濃度堿溶液合成鈦酸鈉納米線以及摻碳納米管的復(fù)合材料,利用酸洗得到鈦酸納米線,管式爐氬氣焙燒得到二氧化鈦碳納米管復(fù)合納米線材料。在水溶液中超生分散后抽濾可以得到Free-standing薄膜材料,將其利用在光電催化氧化NO_x上,調(diào)變碳納米管含量得到了最優(yōu)活性的光電薄膜材料。解決了光催化與電催化結(jié)合以及回收困難等問題。3.不銹鋼基底柔性光電極薄膜的制備及其光電催化去除NO的研究利用微波高濃度堿溶液合成鈦酸鈉納米線以及摻碳納米管的復(fù)合材料,利用酸洗得到鈦酸納米線,管式爐氬氣焙燒得到二氧化鈦碳納米管復(fù)合納米線材料。將在水溶液中超生分散后的二氧化鈦碳納米管復(fù)合納米線材料抽濾到不銹鋼網(wǎng)上后,不僅解決了材料的導(dǎo)電性問題,大大提高了導(dǎo)電性以及活性,而且材料彎折不裂開,柔韌性很好,穩(wěn)定性很好。4.真空焙燒法制備大比表面積g-C_3N_4及其光催化去除NO的研究發(fā)展了一種利用真空法焙燒得到大比表面積材料的方法,這種焙燒方法不僅得到的材料在燒的過程中不會(huì)引入別的污染,而且還可以提高材料的比表面積。利用三聚氰胺以及三聚氰酸復(fù)合合成花球狀白色前驅(qū)體,將其置于真空中焙燒得到大比表面積的g-C_3N_4材料,達(dá)到了182m2/g。將其與石墨烯復(fù)合得到GO-g-C_3N_4復(fù)合材料,將其抽濾在不銹鋼網(wǎng)上,得到柔韌性很好的可見光光電催化薄膜材料,將在光電去除NO_x上,得到很好的去除效果。
[Abstract]:With the continuous improvement of industrialization in China, the long occurrence of haze weather and the explosion of PM 2.5 in recent years, air pollution has attracted great attention of the Chinese government. As one of the air pollutants, nitrogen oxides (NO_x), can cause serious harm to the environment and human directly or indirectly, because of the decomposition of nitrogen oxides. At low temperature, the reaction rate is very slow because of the thermodynamic restriction, so it is necessary to develop an effective catalyst to reduce the activation energy of the reaction, so that the reaction can proceed smoothly. However, there are still some shortcomings in photocatalytic oxidation of nitrogen oxides, such as low photocatalytic efficiency, low light utilization rate and easy deactivation of catalysts, which seriously affect the practical application of photocatalysts. Powder catalysts are difficult to recover and easy to be blown away in gas reactions. Thin film catalysts can be designed to solve this problem. If thin film catalysts are combined with electrocatalysis, Electro-assisted photocatalysis will be used to further improve the removal efficiency of nitrogen oxides. Photocatalysis and photocatalysis will be used to control environmental pollution. Therefore, the main research contents are as follows: 1. Amino acid-assisted synthesis of mesoporous multilayer zinc oxide microspheres and their photocatalytic properties for NO removal were studied. Mesoporous multilayer zinc oxide microspheres were synthesized by alcoholysis with amino acid-assisted method. With the increase of reaction time, the materials changed from solid to nucleus. The activity of removing NO_x from shell to multi-layer core-shell and then to hollow was investigated. The ZnO with multi-layer structure has the best removal activity. Preparation and photocatalytic removal of NO by ng photocathode films Free-standing thin films were prepared by photocatalytic oxidation of NO_x with carbon nanotubes. The problems of photocatalytic and electrocatalytic combination and recovery were solved. 3. Preparation of flexible thin films on stainless steel substrates and their photocatalytic removal of NO were studied. Sodium titanate nanowires and carbon nanotubes doped composite materials were synthesized by alkali solution with high concentration of water. Titanate nanowires were prepared by acid washing and then calcined in argon gas in tubular furnace. It not only solves the problem of conductivity, but also greatly improves the conductivity and activity of the material. The material has good flexibility and stability. 4. Preparation of large specific surface area g-C_3N_4 by vacuum roasting method and its photocatalytic removal of NO have developed a method of obtaining specific surface area material by vacuum roasting method. The composite of melamine and cyanuric acid was used to synthesize the white flower ball precursor, which was calcined in vacuum to obtain the g-C_3N_4 material with specific surface area of 182m2/g. The composite of melamine and graphene was prepared. GO-g-C_3N_4 composite material was filtered on stainless steel mesh to obtain visible light photocatalytic film material with good flexibility. It will get good removal effect on NO_x photoelectric removal.
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X701;O643.36

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本文編號(hào)：2228320