【摘要】：近幾年,人們發(fā)現(xiàn)自旋軌道耦合將導(dǎo)致一種新的物質(zhì)形態(tài)：拓撲絕緣體,拓撲絕緣體成為了研究強自旋軌道耦合的熱點。5d過渡金屬氧化物中存在復(fù)雜的電子關(guān)聯(lián)和自旋軌道耦合作用,這其中具有燒綠石結(jié)構(gòu)的銥基化合物被認為是研究物質(zhì)中電子相互作用、自旋-軌道耦合以及拓撲形態(tài)的理想材料之一。燒綠石型銥氧化物(A2Ir207,其中A為Y,Bi或者鑭系元素)屬于面心立方體系,空間點群為Fd-3m。實驗發(fā)現(xiàn)隨著A位元素離子半徑的增加,體系從具有磁性的絕緣體轉(zhuǎn)變到無磁序的非常規(guī)金屬態(tài)。Bi2Ir207中鉍元素與釔元素離子半徑不同,且不包含具有磁矩的稀土元素以及f軌道電子,有助于區(qū)分稀土元素以及銥元素對材料物理性質(zhì)的影響。在本文中,首先我們簡要的介紹了燒綠石型銥化物的相關(guān)理論概念以及研究進展。然后我們研究了A=Y、Eu以及Bi不同A位元素?zé)G石型銥化物多晶材料的晶體結(jié)構(gòu)、電輸運性質(zhì)、磁性質(zhì)以及熱力學(xué)性質(zhì)。另外我們?nèi)《嗑i2Ir207作為研究對象,通過對其Bi位和Ir位分別進行Ca離子和Mn離子摻雜的方式,對其自旋軌道耦合、阻挫效應(yīng)以及電、磁性質(zhì)等物理性質(zhì)做了詳細的介紹。主要取得以下研究成果：通過對三種不同A位元素的多晶樣品的晶體結(jié)構(gòu),磁性,電輸運以及比熱的對比研究發(fā)現(xiàn)：Y2Ir2O7和Eu2Ir2O7具有強磁阻挫和長程磁有序,而Bi2Ir2O7表現(xiàn)出弱的磁阻挫和短程有序,這種A位元素離子半徑的變化不僅會影響物質(zhì)的導(dǎo)帶寬度,而且影響Ir-Ir之間的相互作用和能量交換,進而影響材料的電輸運性質(zhì)以及基態(tài)的磁性質(zhì)。同時我們也了解到,在所研究的這幾種燒綠石銥化物中存在具有阻挫結(jié)構(gòu)的反鐵磁性,強自旋軌道耦合基礎(chǔ)上的各向異性對于這種阻挫結(jié)構(gòu)的形成具有重要的作用。成功獲得了一系列Ca和Mn摻雜的Bi2Ir2O7多晶樣品,研究表明Bi2Ir2O7本身表現(xiàn)出較強的磁不穩(wěn)定性和金屬導(dǎo)電行為。利用半徑較小的Ca離子替代Bi離子,體系出現(xiàn)了金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變現(xiàn)象,轉(zhuǎn)變溫度Tc隨著Ca離子摻雜量的增加而提高。在磁性研究中并沒有發(fā)現(xiàn)與金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變相對應(yīng)的磁相變,因此我們認為這里出現(xiàn)的金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變是由于引入離子半徑較小的Ca離子造成了電子之間的散射增強,晶格無序度增大。另外,通過計算分析表明Ca離子摻雜減小了Ir-O-Ir的鍵角以及Ir-5d與Bi-6p軌道的電子雜化進而提高了樣品的反鐵磁性,影響了體系原本的磁阻挫結(jié)構(gòu)。利用3d5結(jié)構(gòu)的Mn離子替代Ir離子,摻雜體系同樣也出現(xiàn)了不同溫度Tc的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變,我們認為這里出現(xiàn)的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變主要有兩個方面的原因：一方面Mn離子摻雜引入了無序,另一方面3d元素的離子半徑元素的離子半徑更小,能帶寬度更窄,電子受到的屏蔽作用較小,電子間的庫倫相互作用較大,因此當(dāng)利用Mn離子代替Ir離子時,導(dǎo)致Ir-O-Ir鍵角變小。Mn離子摻雜并沒有引起磁相變,但是從居里外斯擬合的結(jié)果分析發(fā)現(xiàn),隨著摻雜量的增加體系的反鐵磁性增強。摻雜體系的電阻隨外加磁場的變化趨勢與母體相反,電阻隨外加磁場的增加而減弱。這種現(xiàn)象的出現(xiàn)與摻雜體系中引入的Mn離子之間以及Mn離子與Ir離子之間地相互作用有關(guān)。
[Abstract]:In recent years, it has been found that spin-orbit coupling will lead to a new form of matter: topological insulators, which have become a hot spot in the study of strong spin-orbit coupling. Pyrochlore-type iridium oxides (A2Ir207, in which A is Y, Bi or Lanthanide) belong to the face-centered cubic system and the space point group is Fd-3m. It is found that the system changes from a magnetic insulator to a non-magnetic one with the increase of the ionic radius of the A-site element. Bi_2Ir_207 has different ionic radius from yttrium and does not contain rare earth elements with magnetic moments and f-orbital electrons. It is helpful to distinguish the effects of rare earth elements and iridium on the physical properties of materials. Then we studied the crystal structure, electrical transport properties, magnetic properties and thermodynamic properties of pyrochlore-type iridium compounds with different A-sites A=Y, Eu and Bi. In addition, we took polycrystalline Bi2Ir207 as the research object, and doped the Bi and Ir sites with Ca and Mn ions respectively to study their spin orbits. The physical properties such as channel coupling, frustration effect and electrical and magnetic properties are introduced in detail. The main achievements are as follows: The crystal structure, magnetism, electrical transport and specific heat of polycrystalline samples with three different A-site elements are compared. It is found that Y2Ir2O7 and Eu2Ir2O7 have strong magnetoresistance frustration and long-range magnetic ordering, while Bi2Ir2O7 exhibits strong magnetoresistance frustration and long-range magnetic ordering. Weak magnetoresistance frustration and short-range ordering are observed. The change of ion radius at position A not only affects the conduction bandwidth, but also the interaction and energy exchange between Ir and Ir, thus affecting the electrical transport properties of the materials and the magnetic properties of the ground state. A series of Ca and Mn doped Bi_2Ir_2O_7 polycrystalline samples have been successfully obtained. The results show that Bi_2Ir_2O_7 exhibits strong magnetic instability and metal conductivity. Metal-insulator transition occurs when Bi ions are replaced by ions, and the transition temperature Tc increases with the increase of Ca ions doping. The magnetic phase transition corresponding to the metal-insulator transition has not been found in the magnetic study. Therefore, we believe that the metal-insulator transition occurs here is due to the introduction of Ca ions with smaller ion radius. In addition, Ca ion doping reduces the bond angle of Ir-O-Ir and the electronic hybridization of Ir-5d and Bi-6p orbitals, thereby improving the antiferromagnetism of the sample and affecting the original magnetoresistive frustration structure of the system. There are also metal insulator transitions at different temperatures. We think there are two main reasons for the metal insulator transitions: on the one hand, disorder is introduced by Mn ion doping, on the other hand, the ionic radius of the 3D element is smaller, the bandwidth is narrower, the shielding effect of the electron is smaller, and the electricity is lower. The Coulomb interaction between the substitutes is large, so the bond angle of Ir-O-Ir decreases when Mn ion is used instead of Ir ion. Mn ion doping does not induce magnetic phase transition, but the analysis of Curie fitting results shows that the antiferromagnetism of the system increases with the increase of the doping amount. The resistance of the doped system changes with the applied magnetic field and the parent. On the contrary, the resistance decreases with the increase of applied magnetic field, which is related to the interaction between Mn ions and Ir ions.
【學(xué)位授予單位】：安徽工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O611.3

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本文編號：2217387