【摘要】：在當前經(jīng)濟社會快速發(fā)展的大環(huán)境下,隨著傳統(tǒng)碳氫化石燃料日漸枯竭,人類社會在不久的未來將面臨著嚴重的能源危機。隨著能源危機的日益嚴重,環(huán)境污染問題也逐漸的突顯出來,尤其是水污染問題又顯得尤為突出。能源危機和環(huán)境污染也是目前世界各國普遍面臨和亟待解決的問題,如果不加以改善,人類社會的長久發(fā)展將無法實現(xiàn)。對于水體中那些難降解的有機污染物,尤其是持久性有機污染物,采用傳統(tǒng)的處理方法已很難將其徹底的去除。因此,如果能開發(fā)一種新的技術(shù),這種技術(shù)能夠?qū)⑺w中的難降解有機污染物去除的同時獲得新能源(如氫氣),從而實現(xiàn)污染治理與能源化同步,這樣不僅有利于解決環(huán)境污染的問題,同時也有利于緩解能源危機。因此,本論文系統(tǒng)研究了N-GQDs/CN-U和CDs/CdS/CNU復合半導體光催化劑在光催化產(chǎn)氫和有污染物去除以及同步實現(xiàn)等方面的研究和應用。論文中采用煅燒法合成由不同前驅(qū)體(尿素、雙氰胺和三聚氰胺)煅燒所得到的g-C_3N_4催化劑,系統(tǒng)地研究了不同形貌、聚合方式和質(zhì)子化程度等因素對光催化效果的影響,在此基礎上引入不同比例的具有良好光吸收和上轉(zhuǎn)換效應的氮摻雜的石墨烯量子點(N-GQDs)。實驗結(jié)果表明,N-GQDs能夠很好的增強光催化劑的催化效果,當N-GQDs的負載量(wt%)為15%時光催化效果最佳,在可將光下,復合催化劑15N-CNU的光催化產(chǎn)氫速率是單純g-C_3N_4的2.16倍,產(chǎn)氫速率可達2.18 mmol·g-1·h-1,其相應的量子效率為5.25%。另外,本論文擬將具有良好光催化降解有機污染物的催化劑與光催化分解水產(chǎn)氫的催化劑進行結(jié)合,形成異質(zhì)結(jié),從而構(gòu)建具有高效、穩(wěn)定的有機污染物光催化降解和同步分解水產(chǎn)氫的光催化體系,最終實現(xiàn)有機廢水的礦化去除及同步能源化。我們采用溶劑熱法合成不同比例CdS量子點負載的CdS/CNU異質(zhì)結(jié)催化劑,此催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)光催化降解對硝基苯酚并同時實現(xiàn)光催化析氫反應。在此基礎上,我們將具有良好光吸收的CDs引入,合成CDs/CdS/CNU三元復合光催化劑。實驗結(jié)果表明,當CDs的負載量(wt%)為3%時,其光催化效果最佳,對硝基苯酚的去除率達到98%,產(chǎn)氫速率可達25μmol·h-1·g-1。此外,也系統(tǒng)的研究了不同污染物的光降解與光催化產(chǎn)氫之間的協(xié)同-抑制的構(gòu)效關系。
[Abstract]:With the rapid development of economy and society, with the depletion of traditional hydrocarbon fossil fuels, human society will face a serious energy crisis in the near future. With the increasingly serious energy crisis, environmental pollution is gradually highlighted, especially water pollution. Energy crisis and environmental pollution are also the problems that all countries in the world are facing and need to be solved. If they are not improved, the long-term development of human society will not be realized. For those organic pollutants, especially persistent organic pollutants, which are difficult to be degraded in water, it is difficult to remove them thoroughly by traditional treatment methods. Therefore, if a new technology can be developed that can simultaneously remove refractory organic pollutants from water and obtain new energy sources (such as hydrogen), it will synchronize pollution control with energy conversion. This not only helps to solve the problem of environmental pollution, but also helps to alleviate the energy crisis. Therefore, the research and application of N-GQDs/CN-U and CDs/CdS/CNU composite semiconductor photocatalysts in hydrogen production, pollutant removal and synchronization have been systematically studied in this paper. In this paper, the g-C_3N_4 catalysts obtained from the calcination of different precursors (urea, dicyandiamide and melamine) were synthesized by calcination method. The effects of different morphology, polymerization methods and degree of protonation on the photocatalytic effect were systematically studied. On this basis, different proportions of nitrogen-doped graphene quantum dots (N-GQDs) with good optical absorption and up-conversion effects were introduced. The experimental results show that N-GQDs can enhance the photocatalytic effect of photocatalyst. When the amount of N-GQDs loading is 15%, the photocatalytic efficiency of 15N-CNU is 2.16 times as high as that of g-C_3N_4. The hydrogen production rate can reach 2.18 mmol g-1 h-1, and the corresponding quantum efficiency is 5.25. In addition, the catalyst with good photocatalytic degradation of organic pollutants and the catalyst for photocatalytic decomposition of aquatic hydrogen will be combined to form heterojunction. A stable photocatalytic system for photocatalytic degradation and simultaneous decomposition of aquatic hydrogen was used to realize the mineralization and simultaneous energy removal of organic wastewater. CdS/CNU heterojunction catalysts supported on different CdS quantum dots were synthesized by solvothermal method. The photocatalytic degradation of p-nitrophenol and photocatalytic hydrogen evolution were achieved by this catalyst. On this basis, CDs with good light absorption was introduced to synthesize CDs/CdS/CNU ternary composite photocatalyst. The experimental results show that the photocatalytic effect of CDs is the best when the loading amount of CDs is 3%, the removal rate of p-nitrophenol reaches 98 and the hydrogen production rate can reach 25 渭 mol h-1 g-1. In addition, the synergistic structure-activity relationship between photodegradation of different pollutants and photocatalytic hydrogen production was also systematically studied.
【學位授予單位】：南昌航空大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O613.71;O643.36

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本文編號：2184872