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嵌入多酸的孔材料設(shè)計(jì)制備與光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2018-08-09 11:36
【摘要】:多金屬氧酸鹽(POMs)由于其豐富的組成和結(jié)構(gòu)以及獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì)使其在多個(gè)領(lǐng)域都有潛在的應(yīng)用。多酸的富氧性以及高負(fù)電荷性使得多酸能溶于大部分極性溶劑。因此往往將多酸嵌入到孔材料中再進(jìn)行催化,一方面方便進(jìn)行催化劑的回收利用避免浪費(fèi);另一方面將多酸進(jìn)行負(fù)載所得催化劑的催化性能可能比單組分的多酸以及載體的催化性能更優(yōu)秀。目前作為載體研究最多的孔材料有金屬有機(jī)框架(MOF)和二氧化硅等;诖,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了兩種新型嵌入多酸的孔材料,并對(duì)其可見(jiàn)光催化性能進(jìn)行了研究。1、我們利用浸泡法將K_6[α-Ag PW_(11)O_(39)]引入到NH_2-MIL-101(Al)的孔道中,再通過(guò)紫外光還原的方法得到了Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl@NH_2-MIL-101(Al)。多酸與Ag+的配位作用以及MOF孔道的限域作用抑制了Ag~+與Cl~-的快速反應(yīng)以及AgCl納米粒子的過(guò)度生長(zhǎng),得到超細(xì)的Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl。通過(guò)X-射線粉末衍射,紅外光譜,X-射線光電子能譜,X射線能量色散譜,掃描電子顯微鏡,以及透射電子顯微鏡等表征手段對(duì)材料進(jìn)行組成和形貌的分析。對(duì)材料的光催化性能進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl@NH_2-MIL-101(Al)具有優(yōu)秀的可見(jiàn)光催化降解有機(jī)染料性能。此外,對(duì)于光催化過(guò)程的機(jī)理我們也詳細(xì)進(jìn)行了研究。2、我們通過(guò)浸泡法將(NMe_4)_7PTi_2W_(10)O_(40)引入到SiO_2-NH_2的介孔中,再在所得的納米粒子上生長(zhǎng)ZIF-8得到了PTi_2W_(10)O_(40)@SiO_2-NH_2@ZIF-8。通過(guò)一系列表征手段對(duì)材料的組成和形貌進(jìn)行了分析,并對(duì)各個(gè)組分的光催化性能進(jìn)行了對(duì)比,發(fā)現(xiàn)與多酸,SiO_2-NH_2以及ZIF-8相比,多酸與載體結(jié)合后其催化性能超過(guò)了單一組分。
[Abstract]:Polyoxometalate (POMs) has potential applications in many fields due to its rich composition and structure as well as its unique physical and chemical properties. The oxygen enrichment and high negative charge of polyacids make polyacids soluble in most polar solvents. Therefore, polyacids are often embedded in porous materials to catalyze, on the one hand, it is convenient to recycle the catalyst to avoid waste; On the other hand, the catalytic performance of the catalyst supported on polyacid may be better than that of monocomponent polyacid and support. At present, the most studied porous materials as carriers are organometallic frame (MOF) and silica. Based on this, we designed and synthesized two new porous materials with polyacid intercalation, and studied their visible photocatalytic properties. We introduced K6 [偽 -Ag PW11 O39] into the pore channel of NH_2-MIL-101 (Al) by immersion method, and then obtained Ag-PW11 O39 AgCl@NH_2-MIL-101 (Al). By ultraviolet light reduction. The coordination of polyacid with Ag and the limiting action of MOF channel inhibit the rapid reaction of Ag ~ and Cl-n- and the overgrowth of AgCl nanoparticles. The ultrafine Ag _ P _ (11) O _ (39) -doped AgCl can be obtained from Ag _ (11) O _ (39) -doped AgCl. The composition and morphology of the materials were analyzed by means of X-ray powder diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, X-ray energy dispersive spectrum, scanning electron microscope and transmission electron microscope. The photocatalytic properties of Ag-P _ (11) O _ (39) -doped AgCl@NH_2-MIL-101 (Al) were studied, and it was found that Ag-P _ (11) O _ (39) -doped AgCl@NH_2-MIL-101 (Al) had excellent photocatalytic activity for the degradation of organic dyes. In addition, we also studied the mechanism of photocatalytic process in detail. We introduced (NMe_4) 7PTi2W10O40 into the mesopore of SiO_2-NH_2 by immersion method, and then grown ZIF-8 on the obtained nanoparticles to obtain PTi2W10O40 / SiO2-NH2ZIF-8. The composition and morphology of the composite were analyzed by a series of characterization methods, and the photocatalytic properties of each component were compared. It was found that compared with polyacid SiO2-NH2 and ZIF-8, the catalytic performance of polyacid combined with support was higher than that of single component.
【學(xué)位授予單位】:東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O643.36;O644.1

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本文編號(hào):2173949

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