本文關(guān)鍵詞：芳香性分子的表面增強(qiáng)拉曼光譜表征與理論計(jì)算研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《上海師范大學(xué)》 2013年

芳香性分子的表面增強(qiáng)拉曼光譜表征與理論計(jì)算研究

黃健華  

【摘要】：表面增強(qiáng)拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering，簡(jiǎn)稱SERS)是人們將拉曼光譜應(yīng)用于表面科學(xué)研究中所發(fā)現(xiàn)的一種特殊表面光學(xué)現(xiàn)象。近年來(lái)，SERS效應(yīng)的理論研究和應(yīng)用有了很大進(jìn)展，已成為拉曼光譜學(xué)研究中十分活躍的一個(gè)分支。SERS效應(yīng)能有效地消除拉曼散射光譜量測(cè)中的熒光背景，加之SERS光譜測(cè)量自身所具有的高靈敏度特點(diǎn)，能檢測(cè)到吸附在納米尺度結(jié)構(gòu)金屬表面的單分子層和亞單分子層的分子，又能給出細(xì)致且豐富的分子結(jié)構(gòu)信息，因此，表面增強(qiáng)拉曼光譜被認(rèn)為是一種很好的表面研究技術(shù)。單分子層自組裝(Self-assembled monolayers，簡(jiǎn)稱SAMs)技術(shù)可以通過(guò)對(duì)自組裝分子的設(shè)計(jì)，達(dá)到人為控制表面組成、結(jié)構(gòu)及其功能化的目的，為功能化界面的基礎(chǔ)研究和工程應(yīng)用提供良好的平臺(tái)。把譜學(xué)方法與常規(guī)電化學(xué)方法相結(jié)合的譜學(xué)電化學(xué)是在分子水平上現(xiàn)場(chǎng)表征和研究電化學(xué)體系的一種常用的聯(lián)用技術(shù)，它在研究電極表面吸附分子物種的取向和鍵接，鑒定參與電化學(xué)過(guò)程的分子物種等方面有突出的優(yōu)勢(shì)。光譜電化學(xué)技術(shù)在當(dāng)前化學(xué)修飾電極和生物電化學(xué)研究領(lǐng)域中運(yùn)用廣泛，同時(shí)也是本論文主要的研究手段之一。 隨著計(jì)算機(jī)硬件技術(shù)的飛速發(fā)展，計(jì)算機(jī)的應(yīng)用現(xiàn)已深入到化學(xué)研究的各個(gè)領(lǐng)域，使得傳統(tǒng)的化學(xué)研究手段和方法發(fā)生了巨大的變化，衍生出來(lái)一門稱為“計(jì)算化學(xué)”的科學(xué)。量子化學(xué)的發(fā)展為計(jì)算化學(xué)在化學(xué)結(jié)構(gòu)計(jì)算方面的廣泛應(yīng)用提供了條件。密度泛函理論(Density functional theory，簡(jiǎn)稱DFT)是一種研究多電子體系電子結(jié)構(gòu)的量子力學(xué)方法，由于密度泛函包含了電子相關(guān)，它的計(jì)算結(jié)果要比HF方法好，計(jì)算速度也較快，可以用于描述化學(xué)體系的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、能量及反應(yīng)性能，適用于含有幾十個(gè)原子的分子體系以及涉及過(guò)渡金屬的計(jì)算，且具有相當(dāng)?shù)臏?zhǔn)確度，在量化計(jì)算和分子模擬領(lǐng)域得到了廣泛使用。因?yàn)槠溆?jì)算成本比較低，又可以計(jì)算比較大的體系，因此，密度泛函理論也已經(jīng)越來(lái)越多地被應(yīng)用到表面增強(qiáng)拉曼光譜的研究中。 由分子結(jié)構(gòu)中含有芳香性雜環(huán)的有機(jī)或生物分子所形成的單分子層膜體系在當(dāng)前化學(xué)修飾電極和生物電化學(xué)等研究領(lǐng)域中正日益受到人們的關(guān)注，有著良’好的應(yīng)用前景。為此，我們選取了4,4-’二硫聯(lián)吡啶(4,4-dithiodipyridine，簡(jiǎn)稱PySSPy)、組氨酸(Histidine，簡(jiǎn)稱HIS)和硝基咪唑硫嘌呤(Azathioprine，簡(jiǎn)稱AZA)分子作為研究對(duì)象，，對(duì)其進(jìn)行了光譜電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算研究。 具體而言，本論文研究?jī)?nèi)容主要分為以下三部分： (1)在4,4’-二硫聯(lián)吡啶的常規(guī)拉曼光譜理論計(jì)算基礎(chǔ)上，利用勢(shì)能分布(Potential energy distribution，簡(jiǎn)稱PED)方法對(duì)4,4’-二硫聯(lián)吡啶常規(guī)拉曼光譜做了歸屬分析。結(jié)合電化學(xué)現(xiàn)場(chǎng)SERS光譜數(shù)據(jù)，討論了在不同電極電位下在金電極表面金納米粒子組裝體系中起連接分子作用的4,4?-二硫聯(lián)吡啶SAMs的SERS光譜特征。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合贗勢(shì)理論計(jì)算和分子軌道理論，分析了SERS光譜特征所反映出的PySSPy與基底間相互作用的變化規(guī)律，給出了初步的SERS光譜增強(qiáng)機(jī)理分析。研究發(fā)現(xiàn)，在金基底表面PySSPy的吸附方式類似于4-巰基吡啶(4-MPy)，與金表面形成PyS-Au結(jié)構(gòu)，垂直于基底表面吸附。隨著電位的改變，其在金表面的吸附構(gòu)型發(fā)生變化�；着c分子之間的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程可以通過(guò)前線分子軌道理論予以解釋。 (2)在組氨酸的常規(guī)拉曼光譜理論計(jì)算基礎(chǔ)上，利用PED方法對(duì)組氨酸常規(guī)拉曼光譜做了歸屬分析。結(jié)合電化學(xué)現(xiàn)場(chǎng)SERS光譜數(shù)據(jù)，討論了在不同電極電位下存在于金電極表面與金納米粒子有序膜之間的組氨酸吸附層的SERS光譜特征。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合贗勢(shì)理論計(jì)算和分子軌道理論，分析了SERS光譜特征所反映出的組氨酸與基底間相互作用的變化規(guī)律，給出了初步的SERS光譜增強(qiáng)機(jī)理分析。研究發(fā)現(xiàn)，在電位調(diào)節(jié)過(guò)程中，組氨酸以羧基或者羧基和氨基兩者兼有的方式與金電極表面作用，通過(guò)此兩種基團(tuán)以不完全垂直即傾斜的方式吸附，隨著電位的正移，組氨酸從以氨基和羧基共同吸附在金電極表面轉(zhuǎn)變成只以羧基吸附在金電極表面�；着c分子之間的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程可以通過(guò)前線分子軌道理論予以解釋。 (3)在硝基咪唑硫嘌呤常規(guī)拉曼光譜的理論計(jì)算基礎(chǔ)上，利用PED方法對(duì)硝基咪唑硫嘌呤常規(guī)拉曼光譜做了歸屬分析。結(jié)合電化學(xué)現(xiàn)場(chǎng)SERS光譜數(shù)據(jù)，討論了在不同電極電位下存在于金電極表面與金納米粒子有序膜之間的硝基咪唑硫嘌呤吸附層的SERS光譜特征。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合贗勢(shì)計(jì)算和分子軌道理論，分析了SERS光譜特征所反映出的硝基咪唑硫嘌呤與基底間相互作用的變化規(guī)律，給出了初步的SERS光譜增強(qiáng)機(jī)理分析。研究發(fā)現(xiàn)，AZA在金電極表面的吸附方式是以嘌呤環(huán)垂直于金電極表面，硝基咪唑環(huán)稍微遠(yuǎn)離金電極表面，兩者互成接近90度夾角，以N5原子作為吸附位點(diǎn)吸附在基底表面；當(dāng)電位從-900mV正移到400mV的時(shí)候，AZA的吸附構(gòu)型是從嘌呤環(huán)相對(duì)垂直于金電極表面、硝基咪唑環(huán)相對(duì)平行于金電極表面轉(zhuǎn)變?yōu)猷堰虱h(huán)、硝基咪唑環(huán)傾斜吸附于金電極表面且兩環(huán)接近相互垂直。 以上這些工作為我們小組今后的分子光譜理論計(jì)算做了有益的探索，有助于我們對(duì)更多的分子展開(kāi)有關(guān)吸附作用機(jī)理的SERS光譜研究，為今后深入研究相關(guān)分子的結(jié)構(gòu)與功能提供了有效的研究手段。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：O657.37
【目錄】：

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中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 陳榮;林居強(qiáng);馮尚源;;人血液表面增強(qiáng)拉曼光譜研究進(jìn)展[A];中國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)2011年學(xué)術(shù)大會(huì)摘要集[C];2011年

2 許小燕;李淑瑾;吳德印;顧仁敖;;苯硫酚拉曼光譜及其在金上的SERS量子化學(xué)計(jì)算[A];第十四屆全國(guó)分子光譜學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

3 李現(xiàn)常;李偉;沈愛(ài)國(guó);周曉東;莫育俊;胡繼明;;單個(gè)金屬原子和胞嘧啶分子復(fù)合物的拉曼光譜研究[A];第十六屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2011年

4 惠歌;尚小紅;阮偉東;王旭;趙雨;趙大慶;趙冰;;人參皂苷Rg1的振動(dòng)光譜研究[A];第十五屆全國(guó)分子光譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)論文集[C];2008年

5 孫如;秦維;姚建林;顧仁敖;;PATP-nH_2O分子簇的密度泛函理論計(jì)算[A];第十五屆全國(guó)分子光譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)論文集[C];2008年

6 沈姍姍;曲桂玉;王旭;趙冰;阮偉東;;雙功能粒子載體SERS探針的制備[A];第十六屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2011年

7 ;程序冊(cè)[A];第十六屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2011年

8 鄧衛(wèi)芹;曹曉衛(wèi);劉文華;錢慶慶;李欣然;趙洪俠;張玲;;硫唑嘌呤在銀電極表面吸附的SERS光譜表征[A];第十五屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2009年

9 莫育俊;雷潔;李秀英;張鵬翔;;吸附于銅表面上分子的SERS及表面粗糙度對(duì)SERS的影響[A];全國(guó)第三屆光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要[C];1985年

10 凌德洪;冷永章;朱涵如;顧仁敖;;表面增強(qiáng)喇曼散射(SERS)光譜中影響增強(qiáng)效應(yīng)因素的實(shí)驗(yàn)研究(Ⅱ)[A];全國(guó)第三屆光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要[C];1985年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 佘崢 李靜;[N];中國(guó)食品報(bào);2010年

2 管 鑒;[N];大眾科技報(bào);2003年

3 秀 田;[N];大眾科技報(bào);2004年

4 記者 游雪晴;[N];科技日?qǐng)?bào);2010年

5 新疆 張永生;[N];電子報(bào);2005年

6 姜國(guó)芳;[N];中國(guó)建設(shè)報(bào);2006年

7 黃愛(ài)群;[N];中國(guó)醫(yī)藥報(bào);2001年

8 王艷菲;[N];科技日?qǐng)?bào);2002年

9 記者吳仲國(guó);[N];科技日?qǐng)?bào);2002年

10 ;[N];中國(guó)高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報(bào);2005年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 董鹍;納米銀增強(qiáng)基底制備及分子的拉曼光譜解析[D];昆明理工大學(xué);2011年

2 吳雷;基于表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)技術(shù)的核酸（脫氧核酶）研究[D];吉林大學(xué);2011年

3 來(lái)永超;面向環(huán)境有機(jī)污染物快速分析的表面增強(qiáng)拉曼光譜方法[D];山東大學(xué);2013年

4 蘇樂(lè);拉曼散射技術(shù)在單細(xì)胞檢測(cè)中的應(yīng)用[D];武漢大學(xué);2013年

5 朱紀(jì)春;拉曼光譜在結(jié)構(gòu)生物學(xué)中的應(yīng)用研究[D];華東師范大學(xué);2010年

6 常晶晶;古代壁畫中顏料及染料的拉曼光譜研究[D];吉林大學(xué);2010年

7 謝云飛;基于表面增強(qiáng)拉曼散射光譜技術(shù)在多環(huán)芳烴檢測(cè)方面的應(yīng)用[D];吉林大學(xué);2011年

8 蔡紅星;基于金納米棒的DTTC分子表面增強(qiáng)拉曼散射研究及應(yīng)用[D];長(zhǎng)春理工大學(xué);2011年

9 李青青;基于聚甲基丙烯酸酯多孔材料的表面增強(qiáng)拉曼光譜檢測(cè)方法研究[D];華東理工大學(xué);2013年

10 楊有銘;一類致癌性偶氮染料的SERS研究[D];吉林大學(xué);2012年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 黃健華;芳香性分子的表面增強(qiáng)拉曼光譜表征與理論計(jì)算研究[D];上海師范大學(xué);2013年

2 惠歌;人參皂苷的分子光譜研究[D];長(zhǎng)春中醫(yī)藥大學(xué);2007年

3 郭麗;用多元分析方法研究乳腺癌血清的SERS光譜[D];大連理工大學(xué);2011年

4 周晶;表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)及其應(yīng)用[D];華東師范大學(xué);2011年

5 王一郎;一種表面增強(qiáng)拉曼光譜基底材料的制備與堿基檢測(cè)[D];長(zhǎng)春理工大學(xué);2010年

6 劉天飛;PbWO_4晶體拉曼光譜的研究[D];北京工業(yè)大學(xué);2000年

7 管思陽(yáng);乙醇—水溶液的拉曼光譜與分子結(jié)構(gòu)分析研究[D];南京理工大學(xué);2010年

8 李爭(zhēng)明;激光光鑷?yán)到y(tǒng)中高葡萄糖對(duì)NIT-1細(xì)胞凋亡影響的研究[D];廣西醫(yī)科大學(xué);2011年

9 譚恩忠;表面增強(qiáng)拉曼光譜與紫外拉曼光譜研究[D];首都師范大學(xué);2002年

10 竇文虎;拉曼光譜在藥物與食品安全檢測(cè)上的應(yīng)用[D];西南大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：芳香性分子的表面增強(qiáng)拉曼光譜表征與理論計(jì)算研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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