本文選題：干酪根 + 改性　； 參考：《中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)》2017年碩士論文

【摘要】：本研究選取茂名油頁(yè)巖為初始原料,在500℃下限氧熱解得到黑碳樣品,并對(duì)其進(jìn)行改性處理(包括H_2O_2、NaClO和KMnO4氧化法,HCl水解法以及ZnCl_2活化法),同時(shí)對(duì)油頁(yè)巖提取的干酪根樣品進(jìn)行不同溫度下的活化(ZnCl_2、KOH)和氧化(H_2O_2、NaClO)處理,對(duì)其進(jìn)行元素分析、傅里葉紅外光譜(FTIR)、固體13C核磁共振(NMR)、X射線光電子光譜(XPS)以及CO2氣體吸附等表征實(shí)驗(yàn),并研究其對(duì)疏水性有機(jī)污染物菲(Phen)和壬基酚(NP)的吸附行為,然后利用不同的納米孔模型(PD、LPPD、DR)擬合吸附體積,研究結(jié)果表明:改性黑碳樣品對(duì)菲的吸附均為典型的非線性吸附,其中,H_2O_2氧化、NaClO氧化和HCl水解降低了吸附非線性,而ZnCl_2活化和KMnO4氧化使吸附非線性增強(qiáng);同時(shí)H_2O_2氧化使其對(duì)菲的吸附容量最大,而NaClO氧化則表現(xiàn)出最低的吸附容量。發(fā)現(xiàn)所有樣品對(duì)菲的吸附容量與樣品的比表面積(SSA)和納米孔體積(Vo)有顯著的正相關(guān)關(guān)系,同時(shí)納米孔模型分析表明納米孔填充機(jī)理是菲在改性黑碳上的主要吸附機(jī)制。ZnCl_2-H_2O_2和ZnCl_2-NaClO處理的樣品的納米孔體積(Vo)和比表面積(SSA)均隨著熱解溫度的升高而升高,在500℃時(shí)達(dá)到最大值。其中,在500℃時(shí),ZnCl_2活化和H_2O_2氧化處理有最大的納米孔體積和比表面積,分別為227μL/g和567m2/g。ZnCl_2活化和氧化樣品對(duì)菲和壬基酚的吸附等溫線均為非線性,且對(duì)菲和壬基酚的吸附容量K'F隨著熱解溫度的升高而升高,發(fā)現(xiàn)樣品對(duì)菲和壬基酚的吸附容量K'F與0~1.1 nm和1.1~2 nm處的納米孔體積(Vo)和比表面積(SSA)呈顯著正相關(guān)關(guān)系。DR模型對(duì)菲擬合的吸附體積與0~1.1 nm和1.1~2 nm處的納米孔體積(Vo)呈顯著正相關(guān)關(guān)系,且與1.1~2 nm處的納米孔體積相關(guān)性更好。納米孔模型分析表明納米孔填充是ZnCl_2活化和氧化樣品對(duì)菲的吸附的主要機(jī)理,而對(duì)壬基酚的吸附可能還存在其他機(jī)理,且對(duì)菲和壬基酚的吸附過(guò)程中存在分子篩作用。此外,發(fā)現(xiàn)ZnCl_2活化和氧化樣品的非質(zhì)子芳香碳含量是影響其納米孔體積、吸附容量、吸附非線性以及孔填充體積的主要因素。KOH-H_2O_2和KOH-NaClO處理的樣品的納米孔體積(Vo)和比表面積(SSA)均隨著熱解溫度的升高而升高,但均低于ZnCl_2活化樣品,同時(shí)其產(chǎn)率明顯低于ZnCl_2活化樣品。此外,KOH活化樣品在400℃之后主要增加極微孔孔容,其極微孔率可達(dá)53.6%。隨熱解溫度的升高,KOH活化樣品對(duì)菲和壬基酚的吸附容量K'F先升高后降低,在400℃達(dá)到最大值,但均明顯低于ZnCl_2活化的樣品K'F。此外,其吸附容量值K'F與極性((N+O)/C)和親水性(O/C)呈顯著負(fù)的相關(guān)關(guān)系,吸附的非線性因子(n)與H/C值呈顯著正相關(guān)關(guān)系,表明隨著樣品芳香度增強(qiáng),吸附非線性增強(qiáng)。納米孔模型分析同樣表明其對(duì)菲的吸附主要為納米孔填充,而對(duì)壬基酚的吸附可能還存在其他作用,且對(duì)菲和壬基酚的吸附中存在分子篩的作用。
[Abstract]:In this study, Maoming oil shale was selected as the initial raw material, and the black carbon sample was obtained by oxygen pyrolysis at the lower limit of 500 鈩，

本文編號(hào)：2117885