本文關(guān)鍵詞：分子篩負(fù)載型離子液體的制備及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《太原理工大學(xué)》 2015年

分子篩負(fù)載型離子液體的制備及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究

趙變紅  

【摘要】：聚甲醛二甲醚（DMM3-8）作為一種含氧燃料化合物，被公認(rèn)為是目前世界上極具應(yīng)用前景的清潔柴油添加組分。添加于柴油中不僅可以大幅度地減少NOx和顆粒物的排放，還能提高柴油的十六烷值，并且不需要改變發(fā)動(dòng)機(jī)的任何結(jié)構(gòu)。但是目前有關(guān)聚甲醛二甲醚的研究尚處于起步階段，還沒有大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。 制備聚甲醛二甲醚的關(guān)鍵在于高性能催化劑的研發(fā)。目前所用的催化劑種類很多，其中綠色環(huán)保型離子液體的催化活性較好，產(chǎn)物的收率較高，但是它成本高、難與產(chǎn)物分離。因此，本文制備了一系列分子篩負(fù)載型離子液體催化劑，以期解決離子液體催化劑成本高及難分離的問題，同時(shí)提高聚甲醛二甲醚的收率。 本論文首先以NaY分子篩為載體，通過化學(xué)嫁接法將N-磺酸丙基吡啶對(duì)甲苯磺酸鹽離子液體負(fù)載于NaY分子篩上來制備催化劑，并用X射線衍射（XRD）、紅外光譜（FT-IR）、N2吸附/脫附、掃描電鏡（SEM）和元素分析表征手段對(duì)反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行了分析。考察了原料摩爾比（醇醛比）、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對(duì)三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物的收率的影響。通過實(shí)驗(yàn)確定了最佳工藝條件為：醇醛比1.5、反應(yīng)溫度110℃、反應(yīng)時(shí)間3h，催化劑用量2.0wt%，初始氮?dú)鈮毫?.0MPa。在此條件下，研究了4種不同陰離子的吡啶類離子液體負(fù)載于NaY分子篩上對(duì)聚甲醛二甲醚催化性能的影響。結(jié)果表明，NaY分子篩負(fù)載型N-磺酸丙基吡啶對(duì)甲苯磺酸鹽離子液體的催化活性最好，DMM3-8的收率達(dá)到68.9%，催化劑重復(fù)使用4次后仍然有較好的重復(fù)利用效率。 用同樣的實(shí)驗(yàn)方法制備了NaY分子篩負(fù)載型N-磺酸丁基咪唑類離子液體催化劑，并用XRD、FT-IR、N2吸附/脫附和元素分析手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。在上述優(yōu)化的反應(yīng)條件下，考察了陰離子種類和溶劑效應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，溶劑對(duì)反應(yīng)有較大的影響，在乙醇溶劑中制得的NaY分子篩負(fù)載型N-磺酸丁基咪唑三氟甲磺酸鹽離子液體催化劑的催化活性最好，DMM3-8的收率達(dá)到62.9%，并且催化劑有較強(qiáng)的重復(fù)使用性能。 最后，通過改變分子篩的孔徑，以介孔分子篩SBA-15為載體，制備了SBA-15負(fù)載型吡啶對(duì)甲苯磺酸鹽離子液體催化劑，采用XRD、FT-IR、N2吸附/脫附和元素分析的手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。在上述優(yōu)化的反應(yīng)條件下，探究了離子液體的用量對(duì)聚甲醛二甲醚收率的影響。結(jié)果表明，單獨(dú)的SBA-15對(duì)該縮醛化反應(yīng)并沒有催化活性，而SBA-15負(fù)載型離子液體有明顯的催化活性。當(dāng)載體與離子液體的質(zhì)量比為4:1時(shí)，DMM3-8的收率最高可達(dá)36.3%，催化劑重復(fù)利用3次后，仍有較強(qiáng)的催化活性。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

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