基于生物碳納米顆粒的雌二醇電化學(xué)檢測(cè)及降解研究
發(fā)布時(shí)間:2018-07-01 10:16
本文選題:生物碳 + 雌二醇; 參考:《吉林大學(xué)》2017年碩士論文
【摘要】:生物碳(biochar,BC)是自然界普遍存在的生物質(zhì)在缺氧或無氧的條件下熱解轉(zhuǎn)化得到的富碳物質(zhì)。由于生物碳不僅具有生產(chǎn)成本低和可再生性特點(diǎn),而且具有理化性質(zhì)穩(wěn)定,較大的比表面積和優(yōu)秀的吸附能力。近年來生物碳除了作為吸附劑和土壤的改良劑之外還被用于電化學(xué)傳感器、生物燃料電池及電容等方面研究。但是對(duì)其導(dǎo)電性的評(píng)價(jià)及影響因素的研究較少,目前也并未有獲得高導(dǎo)電性生物碳在電化學(xué)檢測(cè)和污水處理中的應(yīng)用。本次研究著力開發(fā)出導(dǎo)電性生物碳,以此為電極修飾材料修飾玻碳電極實(shí)現(xiàn)對(duì)雌二醇(17 beta estradiol,E2)的快速、高靈敏性的檢測(cè);通過共沉淀的方法制備磁性生物碳研究其吸附性能以及基于生物碳的高導(dǎo)電性和高效吸附特性,提出通過磁場(chǎng) 關(guān)-開‖式控制將雙功能磁性生物碳吸附和低電壓電化學(xué)氧化相結(jié)合的新型E2修復(fù)機(jī)理,達(dá)到對(duì)污染水環(huán)境中E2的高效連續(xù)修復(fù)以及磁性生物碳可再生利用的效果。研究具備高導(dǎo)電性和E2高效吸附性的磁性生物碳合成方法的基礎(chǔ)上,進(jìn)行磁性生物碳對(duì)E2的吸附、電極表面上的磁控制富集和低電壓電化學(xué)氧化降解,揭示修復(fù)效果、以及各種環(huán)境影響因素。該研究為揭示吸附法和電化學(xué)氧化法相結(jié)合連續(xù)修復(fù)E2污染水體、生物碳的潛能開發(fā)、E2污染水體的修復(fù)提供理論依據(jù)和技術(shù)。(1)本次通過改變熱解條件為基礎(chǔ),發(fā)現(xiàn)甘蔗渣在800℃熱解的條件下轉(zhuǎn)化為高導(dǎo)電性生物碳材料(BCNPs),其電阻為325Ω,小于玻碳電極的固有電阻495Ω;用其作為電極修飾材料直接修飾玻碳電極(BCNP/GCE),在E2溶液飽和吸附后,通過差分脈沖伏安法在pH為7的50 mM PB溶液中氧化,評(píng)估氧化峰信號(hào)后,發(fā)現(xiàn)檢測(cè)信號(hào)與E2濃度呈現(xiàn)Langmuir關(guān)系,主要是因?yàn)锽CNPs對(duì)E2的吸附符合Langmuir吸附模型。在較寬的范圍0.05到20μM實(shí)現(xiàn)了對(duì)E2的高靈敏度的檢測(cè),檢測(cè)下限為11.3 nM。該傳感器具有良好的抗干擾的能力,并且在地下水體中實(shí)現(xiàn)對(duì)E2的檢測(cè),與液相測(cè)試結(jié)果吻合。(2)本次通過共沉淀法合成不同溫度(400、600和800℃)熱解的磁性生物碳(Mag-BC400、Mag-BC600和Mag-BC800)并且研究了其對(duì)E2的吸附性能。由于磁性生物碳的顆粒小,微孔大量暴露,在水中分散性較好等特點(diǎn)對(duì)1mg·L-1的E2在短時(shí)間即25 min達(dá)到吸附平衡,吸附動(dòng)力符合準(zhǔn)二級(jí)模型。Mag-BC400、Mag-BC600和Mag-BC800對(duì)E2的吸附模型為Langmiur吸附模型,在298 k時(shí)最大吸附量達(dá)到50.24,41.71和34.06 mg·g-1。磁性生物碳具有較高的飽和磁通量,經(jīng)過2 min就可磁性分離。利用臭氧對(duì)其再生,與初始吸附量相比在4次使用后仍具有86.13,87.58和86.58%的吸附量。(3)在表面積大的高導(dǎo)電生物碳上附載磁納米顆粒(Mag-BC800),對(duì)E2飽和吸附,并通過外加磁場(chǎng)把分散在溶液中的E2吸附-磁性生物碳復(fù)合物濃縮富集于氧化電極表面,既增加電極比表面積又減少目標(biāo)污染物與電極之間的距離,從而提高E2電氧化降解中的傳質(zhì)速率及降解效率。研究發(fā)現(xiàn)在低電壓0.7 V的電壓下可以實(shí)現(xiàn)對(duì)E2直接電化學(xué)氧化去除。在0.7 V的電壓下,0.3 mg·mL-1的Mag-BC800可在60 h內(nèi)可對(duì)于1 mg·L-1的E2實(shí)現(xiàn)92.70%的去除率。氧化產(chǎn)物為會(huì)富集在Mag-BC800的表面會(huì)直接影響Mag-BC800的再次吸附性能,造成去除率下降。通過臭氧氧化法使得Mag-BC800再生,實(shí)現(xiàn)了Mag-BC800的重復(fù)利用性,達(dá)到了連續(xù)對(duì)水體中E2的降解去除效果。
[Abstract]:鐢熺墿紕,
本文編號(hào):2087452
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