本文選題：水分解 + 電化學(xué)　； 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：電催化水解被認(rèn)為是可持續(xù)與可再生能源轉(zhuǎn)移和儲(chǔ)存的一個(gè)重要的途徑。然而,電解水的效率很大程度上被析氧反應(yīng)(OER)的多電子動(dòng)力學(xué)遲緩效應(yīng)所限制。眾所周知,諸如IrOx和RuOx的貴金屬材料被認(rèn)為是一類高活性的OER電催化劑。然而它們的造價(jià)昂貴且數(shù)量稀少,這很大程度上阻止了它們大規(guī)模應(yīng)用。因此,尋找用來替代貴金屬進(jìn)行OER反應(yīng)的低成本且持久性強(qiáng)的電催化劑是必要的。本文利用在常溫下的共沉淀方法,制備出具有高效電催化性能的氫氧化鎳納米片和鉻摻雜鎳鐵水滑石納米片電催化劑材料,并分別通過增加缺陷位數(shù)和電子離域作用從本質(zhì)上提升了鎳基催化材料的電催化析氧性能。具體研究內(nèi)容如下:1.電子離域促進(jìn)層狀氫氧化物電催化析氧性能研究對于可持續(xù)的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)來說發(fā)展高性能的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑非常重要。通過摻雜未配對d電子的過渡金屬離子,使活性位點(diǎn)附近的電子離域分布,顯著地促進(jìn)鎳鐵層狀雙金屬氫氧化物(LDH)中活性位點(diǎn)的電子給予并且將電荷轉(zhuǎn)移勢壘降低了一個(gè)量級以此來獲得高性能的OER性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,鉻摻雜的鎳鐵氫氧化物可以在過電勢為235 mV時(shí)獲得10 mA.cm-2的電流并且獲得了約為39mV/dec的低塔菲爾斜率。X射線吸收近邊譜(XANES)和理論計(jì)算揭示了鉻和鎳離子間d軌道的重疊可以通過移位鎳活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)將約0.3個(gè)電子通過π給予從Ni2+轉(zhuǎn)移到鄰近的Cr (Fe)離子中,明顯降低了水分子的自由吸附能到-1.45 eV,從而獲得了高效的OER性能。2.氫氧化鎳納米片電催化析氧性能研究尋求低成本以及高效率的電催化析氧反應(yīng)(OER)催化劑是我們的目標(biāo),因?yàn)槠湓谀茉磧?chǔ)存和清潔能源方面具有應(yīng)用潛力。通過制備多缺陷的Ni(OH)2納米片,它較小的特性并具有克服尺度效應(yīng)的部分能力,且具有更多的表面活性位點(diǎn)并且參與了反應(yīng),因此在OER方面表現(xiàn)了好性能。結(jié)果顯示在1MKOH與0.1M KOH下僅需要285 mV和330 mV的過電勢驅(qū)動(dòng)就可以達(dá)到10 mA.cm2并且塔菲爾斜率優(yōu)于IrO2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Ni(OH)2納米片在不同堿性條件下表現(xiàn)穩(wěn)定,并且展示了可以在1MKOH條件下連續(xù)運(yùn)行超過15h性能不降的良好穩(wěn)定性。
[Abstract]:Electrocatalytic hydrolysis is considered to be an important pathway for sustainable and renewable energy transfer and storage. However, the efficiency of electrolytic water is largely limited by the multi-electron kinetic retardation effect of oxygen evolution reaction (OER). It is well known that noble metal materials such as IrOx and RuOx are considered to be a class of highly active OER electrocatalysts. But they are expensive and scarce, which largely prevents them from being used on a large scale. Therefore, it is necessary to find low-cost and durable electrocatalysts to replace precious metals for OER reaction. In this paper, nickel hydroxide nanocrystalline and chromium doped nickel ferronickel hydrotalcite nanocrystalline electrocatalysts were prepared by coprecipitation at room temperature. By increasing the number of defect sites and electron delocalization, the electrocatalytic oxygen evolution properties of nickel based catalysts were improved. The specific contents of the study are as follows: 1. Electron delocalization is very important for the development of high performance oxygen evolution (OER) electrocatalysts for sustainable energy conversion and storage. By doping transition metal ions with unpaired d electrons, the electrons near the active sites are distributed outside the domain. The activity sites in Ni-Fe layered bimetallic hydroxides (LDH) were significantly promoted to give electrons and to reduce the charge transfer barrier by an order of magnitude to obtain high performance OER properties. The experimental results show that, Chromium-doped Ni-Fe hydroxides can obtain a current of 10 mA.cm-2 at an overpotential of 235mV, and a low Taffer slope of about 39mV / dec. X-ray absorption near side spectra (XANES) and theoretical calculations reveal the weight of d orbitals between chromium and nickel ions. About 0.3 electrons can be transferred from Ni _ 2 to the adjacent Cr (Fe) ion by 蟺-giving by translocation of the electronic structure of the active site of nickel. The free adsorption energy of water molecule was reduced to -1.45 EV, and the high performance of OER was obtained. Research on Electrocatalytic oxygen Evolution performance of Nickel hydroxide Nanochip Electrocatalytic Oxygenation (OER) Catalysts with low cost and High efficiency are our goals because of their potential applications in energy storage and clean energy. By preparing Ni (OH) _ 2 nanocrystals with many defects, it has small properties and partial ability to overcome the scale effect, and has more surface active sites and participates in the reaction, so it has good performance in OER. The results show that the overpotential drive of 285mV and 330mV can reach 10 mA.cm2 at 1MKOH and 0.1mKOH, and the Tafer slope is better than that of IrO2. The experimental results show that the Ni (OH) _ 2 nanocrystals are stable under different alkaline conditions, and show good stability that the properties of Ni (OH) _ 2 nanocrystals can run continuously for more than 15 hours under the condition of 1MKOH.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：2078446