本文選題：表面增強(qiáng)拉曼散射 + 光刻　； 參考：《中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)》2017年博士論文

【摘要】：在過去幾十年,表面增強(qiáng)拉曼散射已經(jīng)成為一種非常重要的化合物分析方法,在光譜分析、生物傳感等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。概括起來,一個(gè)高性能的表面增強(qiáng)拉曼散射基底應(yīng)滿足以下要求:一是具有較高的靈敏度,通過調(diào)控粒子的大小,形狀和二個(gè)粒子的間距等要素,產(chǎn)生強(qiáng)大的電磁場(chǎng)增強(qiáng),最終得到高靈敏度的拉曼信號(hào);二是具有較好的均勻性,這就要求表面增強(qiáng)拉曼散射基底上各點(diǎn)的增強(qiáng)效果均勻一致。目前制備表面增強(qiáng)拉曼散射基底的方法主要分為二類,即自下而上和自上而下方法。目前,由于技術(shù)條件的限制難以制備小于10nm間距的大面積均勻陣列結(jié)構(gòu)。因此很難實(shí)現(xiàn)同時(shí)具有高靈敏度和高重復(fù)性的表面增強(qiáng)拉曼散射基底。本論文的目的在于克服現(xiàn)有技術(shù)條件限制,改進(jìn)納米加工方法,制備出大面積、高密度、小間距、均勻穩(wěn)定的納米金屬結(jié)構(gòu)。使得基底產(chǎn)生更強(qiáng)更均勻的表面等離子體增強(qiáng)電場(chǎng),并探索在光譜增強(qiáng)領(lǐng)域的應(yīng)用。本文主要圍繞光刻技術(shù)和新型的三明治結(jié)構(gòu),取得的主要成果如下:(1)利用電子束光刻直接掃描圖形,制備了多種尺寸、形狀以及構(gòu)型的納米陣列。此外,我們還利用同步輻射X射線干涉光刻方法快速制備具有大面積、小周期的納米金屬陣列,并將其應(yīng)用于基于表面增強(qiáng)拉曼散射的分子探測(cè)領(lǐng)域。結(jié)果表明該表面增強(qiáng)拉曼散射基底具有高的靈敏度,較高的重復(fù)性和一致性,有望實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用。(2)提出了一種新型的納米陣列-絕緣層-金屬膜的三明治結(jié)構(gòu)。這種基底同時(shí)具有較高的靈敏度和較好的均勻性。表面增強(qiáng)拉曼散射實(shí)驗(yàn)表明,相比常規(guī)在二氧化硅襯底,三明治結(jié)構(gòu)的拉曼散射強(qiáng)度提高了一個(gè)量級(jí),同時(shí),也保持了周期性陣列帶來的良好的均勻性。(3)研究發(fā)現(xiàn),在幾個(gè)納米絕緣層的限制下,拉曼信號(hào)對(duì)于納米金的尺寸也非常敏感。通過三明治結(jié)構(gòu)中優(yōu)化粒子的尺寸和薄膜的厚度,可以進(jìn)一步提高表面增強(qiáng)拉曼散射信號(hào)的靈敏度。(4)系統(tǒng)地研究了三明治結(jié)構(gòu)中各個(gè)變量對(duì)于表面等離子體共振位置的影響,詳細(xì)地分析了三明治結(jié)構(gòu)中的多種共振模式,并進(jìn)行了理論推導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。三明治結(jié)構(gòu)中共振效應(yīng)可以分為局域表面激發(fā)等離子體共振和法布里珀羅多次干涉效應(yīng)二種共振模式。(5)不同直徑的納米金圓盤會(huì)導(dǎo)致不同的共振模式出現(xiàn)。該共振模式可以認(rèn)為是法布里珀羅共振模式,納米圓盤的直徑等效于法布里珀羅共振模型中腔體的長(zhǎng)度。隨著共振腔體的長(zhǎng)度變化,會(huì)有更多高階共振模式被激發(fā),從而產(chǎn)生多波長(zhǎng)共振現(xiàn)象。結(jié)果表明,在同一種三明治結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的多波長(zhǎng)共振可以實(shí)現(xiàn)三種入射光激發(fā)條件下均達(dá)到最優(yōu),使得該表面增強(qiáng)拉曼散射基底在多個(gè)波長(zhǎng)下均可以有最優(yōu)的性能。
[Abstract]:In the past few decades, surface-enhanced Raman scattering has become a very important method for the analysis of compounds, which has been widely used in the field of spectral analysis, biosensor and so on. To sum up, a high performance surface-enhanced Raman scattering substrate should meet the following requirements: first, it has a high sensitivity, by regulating the particle size, shape and the distance between the two particles, a powerful electromagnetic field is enhanced. Finally, the high sensitivity Raman signal is obtained, and the second is the good uniformity, which requires the enhancement effect on the surface enhanced Raman scattering substrate to be uniform. At present, the surface enhanced Raman scattering substrate is mainly divided into two categories: bottom-up and top-down methods. At present, it is difficult to fabricate large area uniform array structures which are smaller than 10nm spacing due to the limitation of technical conditions. Therefore, it is difficult to achieve a highly sensitive and reproducible surface-enhanced Raman scattering substrate. The purpose of this paper is to overcome the limitations of the existing technical conditions, improve the nanoprocessing method, and prepare large area, high density, small spacing, uniform and stable nanometallic structures. It makes the substrate produce stronger and more uniform surface plasma-enhanced electric field, and explores the application in the field of spectral enhancement. The main achievements of this paper are as follows: (1) Nano-arrays of various sizes, shapes and configurations have been prepared by direct scanning of electron beam lithography. In addition, we use synchrotron radiation X-ray interference lithography to rapidly fabricate nanometallic arrays with large area and small periods, and apply them to the field of molecular detection based on surface-enhanced Raman scattering. The results show that the surface-enhanced Raman scattering substrate has high sensitivity, high reproducibility and consistency. (2) A novel sandwich structure of nano-array-insulation-metal film is proposed. The substrate has high sensitivity and good uniformity. Surface-enhanced Raman scattering experiments show that the Raman scattering intensity of sandwich structure is increased by one order of magnitude compared with that of conventional silicon dioxide substrates, and the uniformity of periodic array is maintained. (3) the results show that, Raman signals are also sensitive to the size of nanocrystalline gold under the constraints of several nanocrystalline insulators. The sensitivity of surface enhanced Raman scattering signal can be further improved by optimizing the particle size and film thickness in sandwich structure. (4) the influence of various variables in sandwich structure on the surface plasmon resonance position is systematically studied. The resonance modes in sandwich structure are analyzed in detail, and the theoretical derivation and experimental verification are carried out. The resonance effect in sandwich structure can be divided into two resonance modes: local surface excited plasmon resonance and Fabry-Perot multiple interference. (5) different diameter of gold nanocrystalline disk will lead to different resonance modes. The resonance mode can be considered as the Fabry-Perot resonance mode, and the diameter of the nanodisc is equivalent to the length of the cavity in the Fabry-Perot resonance model. As the length of the resonator changes, more high-order resonant modes are excited, resulting in multi-wavelength resonance. The results show that the multi-wavelength resonance generated in the same sandwich structure can be optimized under three excitation conditions of incident light, which makes the surface-enhanced Raman scattering substrate have the best performance at multiple wavelengths.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O657.37

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本文編號(hào)：2072198