本文選題：不同形貌 + Ag_3PO_4��； 參考：《蘭州大學》2017年碩士論文

【摘要】：當今,隨著社會經(jīng)濟的日益持續(xù)增長,人口數(shù)量的自然增加,未來世界將面臨著能源、水、環(huán)境等問題,其中水污染問題受到了社會各界人士的廣泛關注。2010年,半導體Ag_3PO_4可見光光催化材料被首次報道,其禁帶寬度為2.36eV,可以吸收波長小于520 nm的太陽光,且其降解有機染料的能力遠遠高于報道過的其它可見光半導體材料如CdS、ZnO、WO3、BiOX等。盡管如此,但也應當注意到Ag_3PO_4也同樣面臨著一些問題和挑戰(zhàn):(1)Ag_3PO_4半導體材料的形貌結構、顆粒尺寸、表面積等對其光催化活性具有嚴重的影響;(2)H+的還原電位相比于Ag_3PO_4的導電電位更負,致使Ag_3PO_4在光催化反應過程中易還原成Ag單質(zhì)(Ag++e-→Ag);(3)Ag_3PO_4在水中的溶解度是10.2 g/L(20℃),相比于AgX(X=Cl,Br,I)更易于在水溶液中溶解,從而限制了其循環(huán)利用�；谝陨蠁栴},本文對Ag_3PO_4光催化材料從以下三方面進行了研究:(1)有效控制合成不同形貌結構的Ag_3PO_4材料;(2)N-GO/Ag_3PO_4復合結構材料的制備;(3)GO/Ag_3PO_4/AgBr復合異質(zhì)結結構材料的制備。具體研究內(nèi)容如下:一:設計合成了內(nèi)凹十二面體Ag_3PO_4(CRD)和十二面體Ag_3PO_4(RD),相比于Ag_3PO_4(RD),Ag_3PO_4(CRD)是通過在特殊的連接點處內(nèi)凹4個平行六面體形成的,但同樣暴露{110}活性晶面。然而,光催化降解實驗卻發(fā)現(xiàn)Ag_3PO_4(CRD)的光催化活性相比于Ag_3PO_4(RD)顯著降低,推測出在內(nèi)凹處光生空穴和電子更容易復合,并且由于空間效應和陰影效應的影響使之很難和有機污染物發(fā)生反應,從而導致其催化活性嚴重下降。我們提出催化劑活性晶面的幾何分布在催化過程中扮演著重要的角色。二:通過簡單的兩步法設計合成了一系列的N-GO/Ag_3PO_4復合材料,首先在氨水的作用下使N元素摻雜到氧化石墨烯(GO)中,然后利用一步沉淀法合成N-GO/Ag_3PO_4復合結構材料。光催化降解甲基橙染料(MO)的實驗結果表明N-GO/Ag_3PO_4復合材料的光催化性能明顯優(yōu)于裸露的Ag_3PO_4材料,同時也略好于GO/Ag_3PO_4復合結構材料。由此可以初步推測出,N-GO相比于GO和半導體復合在進行光催化降解有機染料方面更有潛力。三:利用化學一步沉淀和原位離子交換法,通過在Ag_3PO_4的表面修飾少量的GO和AgBr,設計合成一系列的GO/Ag_3PO_4/AgBr復合異質(zhì)結結構的光催化材料,以羅丹明B(RhB)和MO兩種染料來模擬有機污染物對其光催化性能進行測試。光催化降解實驗發(fā)現(xiàn),當GO的含量為0.15-0.60 wt%,AgBr為0.25-0.75wt%時能較好的催化降解RhB。其中,當GO的含量為0.30 wt%,AgBr的含量為0.50 wt%(GO2/Ag_3PO_4/AgBr2)時表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能,催化降解30 ppm的RhB溶液僅需12 min,且其光降解速率常數(shù)(k=0.315 min-1)是單純Ag_3PO_4(k=0.021 min-1)的15倍。然而,對于光催化降解MO溶液,發(fā)現(xiàn)當GO的含量為0.30-0.90 wt%,AgBr含量為0.75-1.25 wt%時表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。其中,當GO的含量為0.60 wt%,AgBr的含量為1.00 wt%(GO3/Ag_3PO_4/AgBr4)時,光催化降解20 ppm的MO溶液需18 min左右,且其光降解速率常數(shù)(k=0.178min-1)是單純Ag_3PO_4(k=0.039 min-1)的4.56倍。此外,異質(zhì)結結構GO2/Ag_3PO_4/AgBr2或GO3/Ag_3PO_4/AgBr4在三次循環(huán)后與單純的Ag_3PO_4相比表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。最后由活性物種捕獲實驗證明空穴(h+)和氧基自由基(.O2-)活性物種在整個光催化降解過程中扮演重要的角色。
[Abstract]:The photocatalytic degradation of Ag _ 3PO _ 4 in water is more than that of Ag _ 3PO _ 4 . The results show that the photocatalytic activity of Ag _ 3PO _ 4 is 10.2 g / L ( 20 鈩，

本文編號：2064048