本文選題：分子凝膠 + 自組裝機(jī)理��； 參考：《浙江工業(yè)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：本文通過分子設(shè)計(jì)合成了幾種不同結(jié)構(gòu)類型的凝膠因子,研究了分子結(jié)構(gòu)與凝膠性能之間的關(guān)系,考察了溶劑、摻雜劑等條件對于凝膠自組裝過程的影響,并賦予凝膠體系光致發(fā)光的性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)設(shè)計(jì)合成了兩種以谷氨酸為主鏈,側(cè)基分別接有芐氧羰基和磷酸二苯酯基的長鏈型凝膠因子Glu-CBZ和Glu-DPA。對其凝膠性能及自組裝機(jī)理的研究表明,溶劑內(nèi)部、凝膠因子內(nèi)部以及溶劑與凝膠因子之間的相互作用力會(huì)對凝膠的熱穩(wěn)定性能和微觀形貌產(chǎn)生影響;側(cè)基中較多的苯環(huán)數(shù)目產(chǎn)生明顯的位阻效應(yīng),使得Glu-DPA中自組裝驅(qū)動(dòng)力密度下降,導(dǎo)致其熱穩(wěn)定性能弱于Glu-CBZ。因此,Glu-CBZ的自組裝方式為致密的六方堆積,而Glu-DPA則以自由空間更大的立方堆積模式堆積;而在流變測試的動(dòng)態(tài)過程中,剪切作用提供了足夠大的活化能來破壞凝膠因子之間的氫鍵和配位作用,使那些可以提供驅(qū)動(dòng)的基團(tuán)重新裸露,重排并重新相互作用形成密度更大的相互作用,因此導(dǎo)致Glu-DPA的機(jī)械強(qiáng)度和自修復(fù)性能優(yōu)于Glu-CBZ。(2)在Glu-CBZ和Glu-DPA凝膠體系中摻入手性因子ZAO-CC,研究手性因子的加入對于自組裝網(wǎng)絡(luò)形貌的影響。結(jié)果表明AZO-CC的加入會(huì)誘導(dǎo)Glu-CBZ和Glu-DPA在甲苯中形成的自組裝結(jié)構(gòu)產(chǎn)生螺旋結(jié)構(gòu)。(3)設(shè)計(jì)合成了含有可與金屬元素產(chǎn)生配位絡(luò)合作用的三聯(lián)吡啶基團(tuán)的膽固醇類凝膠因子CHO-TPY,研究摻雜金屬離子對于凝膠性能的影響。結(jié)果表明金屬離子的加入產(chǎn)生了金屬配位作用,從而使得凝膠體系的流變學(xué)性能和自組裝有序程度提高,同時(shí)由于凝膠網(wǎng)絡(luò)的存在使得稀土金屬離子能夠均勻地分散在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中。(4)研究了CHO-TPY/Eu、CHO-TPY/Tb兩種凝膠的熒光性質(zhì)。通過熒光光譜表征可知,兩種金屬雜化凝膠體系中確實(shí)出現(xiàn)了稀土金屬離子特征的電子躍遷峰。同時(shí)通過調(diào)控兩種稀土元素的比例,我們制備了一系列具備不同發(fā)光特性的配位凝膠。當(dāng)Eu~(III):Tb~(III)=1.6:1時(shí),可以得到發(fā)近白光的凝膠。這在固態(tài)光源領(lǐng)域存在潛在應(yīng)用。
[Abstract]:In this paper, several kinds of gel factors of different structural types were synthesized by molecular design, the relationship between molecular structure and gel properties was studied, and the effects of solvent and dopant on the self-assembly process of gel were investigated. The photoluminescent properties of the gel system were also given. Two kinds of long chain gel factors Glu-CBZ and Glu-DPA-DPA with benzoxycarbonyl and diphenyl phosphate groups were designed and synthesized. The study on the gel properties and self-assembly mechanism showed that the thermal stability and micromorphology of the gel were influenced by the internal solvent, the internal gel factor and the interaction force between the solvent and the gel factor. The higher number of benzene rings in the side group has a significant steric resistance effect, which decreases the driving force density of self-assembly in Glu-DPA, resulting in its thermal stability weaker than that of Glu-CBZ. Therefore, the self-assembly mode of Glu-CBZ is a dense hexagonal packing, while Glu-DPA is stacked in the cubic packing mode with larger free space, while in the dynamic process of rheological testing, Shear provides a sufficiently large activation energy to break down the hydrogen bond and coordination between the gel factors, so that the groups that can provide the drive are exposed, rearranged, and re-interacted to form more dense interactions. Therefore, the mechanical strength and self-repair property of Glu-DPA are superior to those of Glu-CBZ. 2) the chiral factor ZAO-CCin Glu-CBZ and Glu-DPA gel system is added to study the effect of chiral factor on the morphology of self-assembled network. The results show that the addition of AZO-CC can induce the formation of self-assembly structure in toluene by Glu-CBZ and Glu-DPA. The effect of doped metal ions on the gel properties was studied by CHO-TPY. The results showed that the addition of metal ions resulted in metal coordination, which improved the rheological properties and self-assembly order of the gel system. At the same time, the fluorescence properties of CHO-TPY / Eu-CHO-TPY / TB gels were studied because of the existence of gel network, which made rare earth metal ions dispersed uniformly in the network structure. The fluorescence spectra show that the electronic transition peaks of rare earth metal ions do occur in the two metal hybrid gel systems. At the same time, a series of coordination gels with different luminescence properties were prepared by adjusting the ratio of two rare earth elements. The gel with near white light can be obtained when the EU is in the presence of 1: 1. This has potential applications in the field of solid state light sources.
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O648.17

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本文編號：2039095