發(fā)布時間：2018-06-19 02:19

  本文選題：光催化 + 可見光��； 參考：《江蘇大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：新紀元以來,人類的經(jīng)濟社會進一步快速發(fā)展,環(huán)境與能源問題日益成為可持續(xù)發(fā)展的絆腳石。綠色氧化技術(shù)因其無二次污染物而逐漸引起環(huán)境治理研究領(lǐng)域的關(guān)注。光催化技術(shù)正是基于這種通過光催化劑來實現(xiàn)綠色氧化的技術(shù),然而傳統(tǒng)的光催化劑由于太陽能轉(zhuǎn)換效率偏低、光生載流子的復(fù)合效率偏高而無法大規(guī)模研究應(yīng)用,因此,研究開發(fā)寬響應(yīng),高效率,強穩(wěn)定的新型光催化劑已經(jīng)成為了熱點。本文旨在開發(fā)對可見光響應(yīng)性好、穩(wěn)定性強、具有高降解活性的氮化碳復(fù)合光催化劑,并且通過綜合的表征分析方法探究催化劑與光催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系以及光催化反應(yīng)的機理。本文具體研究內(nèi)容如下:1.以三聚氰胺為原材料,依次通過熱聚合,熱剝離(兩步煅燒法)制備具有少層結(jié)構(gòu)的氮化碳(flg-C3N4),并對其進行表征分析,驗證其少層結(jié)構(gòu)。原子力顯微鏡(AFM)結(jié)果表明,其片層厚度在6.4 nm(單層厚度為0.64 nm),成功得到具有10層左右的少層氮化碳材料;利用溶劑熱法以Na2WO4·2H2O,NaCl和HCl為原材料,分別合成出WO3納米棒以及flg-C3N4/WO3復(fù)合光催化劑;通過綜合的表征手段,如X射線光電子能譜分析(XPS)、電鏡分析(SEM,TEM)、固體紫外漫反射光譜分析(DRS)、氮氣吸附脫附實驗(BET)、光電流,阻抗測試(PT,EIS)、熒光光譜分析(FL)和光催化活性測試等分析了光催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、表面價態(tài)、形貌、光學(xué)性能及光催化性能。結(jié)果表明,引入了一定比例的少層氮化碳可以極大提高WO3的光催化活性,20 wt%的flg-C3N4/WO3的光催化活性是單體WO3納米棒的7.5倍,污染物總有機碳量(TOC)下降了 46.2%。flg-C3N4與WO3之間的協(xié)同作用是提高其性能的主要原因。2.利用溶劑熱法以Na2MoO4·2H2O,NaCl和HCl為原材料合成出具有針棒狀形貌的MoO3,以及一系列比例的flg-C3N4/MoO3的復(fù)合催化劑,通過如電鏡分析(SEM,TEM)、固體紫外漫反射光譜分析(DRS)、氮氣吸附脫附實驗(BET)、光電流,阻抗測試(Pt,EIS)等表征分析,研究結(jié)果表明,flg-C3N4的復(fù)合引入,極大提高了 MoO3的比表面積與光催化活性,當(dāng)少層氮化碳的復(fù)合比例達到10 wt%時,在2個小時內(nèi),對羅丹明B(RhB)的降解效率可達到73%。然而,同樣條件下,MoO3的降解效率只有38%,少層氮化碳材料的引入,使得MoO3價帶上的空穴氧化OH-產(chǎn)生活性基團·OH,少層氮化碳導(dǎo)帶上的電子被氧化產(chǎn)生活性基團·O2-,進而促進了光生電子與空穴的分離,產(chǎn)生的氧化性空穴等活性基團參與可見光降解污染物,極大地提高了光催化活性。3.以Zn(NO3)2·6H2O和NH3·H2O為原料,水熱法合成花狀的ZnO,通過綜合的表征手段表明,引入一定比例的flg-C3N4極大地提高ZnO的比表面積,為光催化反應(yīng)提供更多的吸附活性位點。flg-C3N4與ZnO形成的異質(zhì)結(jié)也極有利于電子的快速傳輸,當(dāng)復(fù)合比例為30 wt%時,復(fù)合催化劑在可見光區(qū)對亞甲基藍(MB)的降解效率為0.0025 min-1,而相同情況下單體ZnO對MB的動力學(xué)常數(shù)只有0.0014min-1;另外,在紫外光區(qū),30wt%flg-C3N4/ZnO復(fù)合催化劑,對四氯氛的降解效率超過純的ZnO。另外,該體系光催化過程中flg-C3N4與ZnO之間的協(xié)同作用是提高其光催化性能的主要原因。
[Abstract]:Since the new era, the human economy and society have developed rapidly, and the environmental and energy problems have become a stumbling block for sustainable development. Green oxidation technology has gradually attracted the attention of the research field of environmental governance because of its no two pollutants. Because of the low efficiency of the traditional photocatalyst because of the low conversion efficiency of solar energy and the high efficiency of the photogenerated carrier, the new photocatalyst with wide response, high efficiency and strong stability has become a hot spot. The aim of this paper is to develop nitriding with good visible light responsiveness, strong stability and high degradation activity. Carbon composite photocatalyst was used to investigate the structure-activity relationship between catalyst and photocatalytic performance and the mechanism of photocatalytic reaction through a comprehensive characterization analysis method. The contents of this paper are as follows: 1. using melamine as the raw material, the carbon nitride (flg-C3N) with less layer structure was prepared by thermal polymerization and thermal stripping (two step calcination). 4) and characterization analysis to verify the small layer structure. The results of atomic force microscopy (AFM) show that the thickness of the lamellar layer is 6.4 nm (single layer thickness is 0.64 nm), and the less layer carbon nitride materials with 10 layers are successfully obtained. The WO3 nanorods and flg-C3N4/WO3 complex are synthesized by using the solvent heat method with Na2WO4, 2H2O, NaCl and HCl as raw materials. The crystal phase structure and surface valence of the photocatalyst were analyzed by comprehensive characterization means, such as X ray photoelectron spectroscopy (XPS), electron microscope analysis (SEM, TEM), solid ultraviolet diffuse reflectance spectroscopy (DRS), nitrogen adsorption desorption experiment (BET), photocurrent, impedance test (PT, EIS), fluorescence spectrum analysis (FL) and photocatalytic activity test. The results show that the photocatalytic activity of WO3 can be greatly increased by the introduction of a certain proportion of small carbon nitride, and the photocatalytic activity of 20 wt% flg-C3N4/WO3 is 7.5 times of that of the monomer WO3 nanorods, and the total organic carbon content (TOC) of the pollutants decreases with the synergism between 46.2%.flg-C3N4 and WO3. The main reason for it is that.2. syntheses a needle bar shape MoO3 with Na2MoO4 2H2O, NaCl and HCl as the raw material, and a series of proportional flg-C3N4/MoO3 composite catalysts, through the electron microscope analysis (SEM, TEM), solid ultraviolet diffuse reflectance spectroscopy (DRS), nitrogen adsorption desorption experiment (BET), photocurrent, impedance test (Pt, impedance) IS) and other characterization analysis, the results show that the composite introduction of flg-C3N4 greatly improves the specific surface area and photocatalytic activity of MoO3. When the composite ratio of small layer of carbon nitride reaches 10 wt%, the degradation efficiency of Luo Danming B (RhB) can reach 73%. within 2 hours, but under the same condition, the degradation efficiency of MoO3 is only 38%, less layer of carbon nitride material. With the introduction of the material, the cavitation oxidation OH- on the MoO3 valence band produces active group OH. The electrons on the guide band of the small layer of carbon nitride are oxidized to produce active group. O2-, thus promoting the separation of the photoelectrons from the holes, and the reactive radicals produced by the oxidizing cavitation are involved in the visible degradation of the pollutants, and the photocatalytic activity.3. is greatly enhanced by Zn (NO). 3) 2. 6H2O and NH3 H2O are used as raw materials to synthesize flower like ZnO by hydrothermal method. Through comprehensive characterization, the introduction of a certain proportion of flg-C3N4 greatly improves the specific surface area of ZnO, which provides more adsorptive active site.Flg-C3N4 with ZnO, which is beneficial to the rapid transmission of electrons, when the composite ratio is 30 wt. At%, the degradation efficiency of the composite catalyst for methylene blue (MB) is 0.0025 min-1 in the visible light region, while the kinetic constant of the monomer ZnO to MB is only 0.0014min-1 under the same condition; in addition, the degradation efficiency of the four chlorine atmosphere is super pure ZnO. in the ultraviolet light region, and flg-C3N4 and Zn in the photocatalytic process of this system are flg-C3N4 and Zn. The synergistic effect between O is the main reason for improving its photocatalytic performance.
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;O644.1

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 林剛;;新型復(fù)合光催化劑實現(xiàn)陽光下二氧化碳高效轉(zhuǎn)化[J];低溫與特氣;2008年04期

2 盧利平;;可利用太陽光高效轉(zhuǎn)化的新型復(fù)合光催化劑[J];功能材料信息;2008年04期

3 輝永慶,謝家理,龍素群;新型納米復(fù)合光催化劑的研究[J];四川大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2004年03期

4 ;日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[J];中國有色金屬;2008年18期

5 ;日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[J];電子元件與材料;2009年02期

6 薩嘎拉;解秀娟;斯琴塔娜;張宇;照日格圖;;TiO_2/Fe_3O_4/AC復(fù)合光催化劑的制備及其光催化活性研究[J];內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)漢文版);2009年02期

7 王敏;陳平;熊闖;;聚硅硫酸鈦制備復(fù)合光催化劑及降解甲基橙的研究[J];化學(xué)工程師;2012年03期

8 王巖玲;王俊恩;葛艷秋;;Bi_2Fe_4O_9/TiO_2復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2013年07期

9 張新榮,楊平,趙夢月;玻璃微球附載復(fù)合光催化劑降解有機磷農(nóng)藥[J];鄭州工業(yè)大學(xué)學(xué)報;1999年01期

10 周化嵐;鄒忠;吳莎;施文健;;核殼型復(fù)合光催化劑的研究進展[J];材料導(dǎo)報;2010年17期

相關(guān)會議論文 前10條

1 張敬暢;高玲玲;曹維良;;超臨界流體干燥法制備新型TiO_2-CeO_2-SiO_2三元納米復(fù)合光催化劑及其光催化性能研究[A];中國硅酸鹽學(xué)會2003年學(xué)術(shù)年會論文摘要集[C];2003年

2 馮妍;吳青松;張國英;;Fe_2O_3/Bi_2WO_6復(fù)合光催化劑的制備及性能[A];第六屆全國物理無機化學(xué)會議論文摘要集[C];2012年

3 王凱;徐志堅;韓一丹;底蘭波;張秀玲;;離子液體助TiO_2-CoFe_2O_4磁性復(fù)合光催化劑的制備[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

4 李霞;江國華;唐柏林;魏征;王小紅;;CF/N-doped BiOBr復(fù)合光催化劑的制備及性能研究[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議會議論文集[C];2013年

5 孫勇;房晶瑞;王魯東;;導(dǎo)電高分子/無機半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑的研究進展[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第2分冊）[C];2010年

6 李長江;王勝平;鞏金龍;;磷酸銀-釩酸鉍復(fù)合光催化劑的制備與性能研究[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議會議論文集[C];2013年

7 叢野;龍梅;秦云;李軒科;;以炭黑為反應(yīng)性模板制備二氧化鈦/炭黑復(fù)合光催化劑[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

8 張荷美;宋秀芹;;ZnO/TiO_2復(fù)合光催化劑的制備及其光催化性能研究[A];中國化學(xué)會第十二屆膠體與界面化學(xué)會議論文摘要集[C];2009年

9 曹暮寒;吳建成;皋銀銀;敖燕輝;;磁性石墨烯負載二氧化鈦復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能研究[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

10 李繪;張曉艷;崔曉莉;;火熱法制備嵌碳TiO_2-SiO_2復(fù)合光催化劑[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

相關(guān)重要報紙文章 前1條

1 葛進;日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[N];科技日報;2008年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 羅利軍;具有吸附/光催化協(xié)同功能的二氧化鈦復(fù)合光催化劑的制備及去除雙酚A的研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

2 于秀娜;基于抗生素廢水降解的微/納米復(fù)合光催化材料的制備及降解機理研究[D];江蘇大學(xué);2015年

3 劉棟;二氧化鈦/氮化硼復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能的研究[D];河北工業(yè)大學(xué);2014年

4 徐W，

本文編號：2037907