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基于染料探針的新型印跡電化學(xué)傳感器的制備及性質(zhì)研究

發(fā)布時間:2018-06-14 21:46

  本文選題:電化學(xué)傳感器 + 分子印跡聚合物; 參考:《安徽師范大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:MIP因制備簡單,成本低廉,且具有良好的選擇性和耐苛刻環(huán)境等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用于分離純化、免疫分析、酶模擬催化和生物傳感等多個領(lǐng)域。將印跡聚合物與電化學(xué)傳感器相結(jié)合,可完成對模板分子的選擇性測定。但常見的印跡聚合物導(dǎo)電性差,這就為印跡電化學(xué)傳感器的靈敏檢測帶來一定的困難。染料分子,如普魯士藍,硫堇等,由于具有良好的氧化還原活性、電催化能力和穩(wěn)定性,而被作為優(yōu)良的電子傳遞媒介運用到電化學(xué)傳感器的研制和應(yīng)用中。若修飾在電極表面的染料分子與結(jié)合到電極表面的目標物質(zhì)的氧化還原電位互不干擾,則會為傳感器提供兩個電流信號。若將二者的電流信號相結(jié)合,則會為傳感器靈敏度的提高起到很大的促進作用。為此,本文以染料(普魯士藍和硫堇)作為電化學(xué)探針,將其與分子印跡聚合物相結(jié)合,構(gòu)建了三種新型電化學(xué)傳感器,完成了對目標物質(zhì)的特異性識別和靈敏檢測。1.我們在玻碳電極表面,采用電聚合的方式,先后修飾一層普魯士藍和分子印跡聚合物,用以對撲熱息痛的選擇性靈敏檢測?瞻椎滓褐,傳感器在+0.20 V處展示出普魯士藍的特征氧化峰;而加入的撲熱息痛被結(jié)合到電極表面印跡孔穴中,不僅在+0.42 V處產(chǎn)生其特征氧化峰,而且阻塞了印跡孔穴使得普魯士藍的峰電流降低;诖,我們計算二者電流信號的比值,首次構(gòu)建了一種比率型印跡電化學(xué)傳感器,完成了對撲熱息痛的靈敏測定。與文獻報道的其他電化學(xué)傳感器相比較,該傳感器具有更寬的線性范圍(1.0×10-9-1.0×10-4 mol·L-1)和更低的檢出限(5.3×10-10 mol·L-1)。同時,傳感器可在結(jié)構(gòu)類似物和干擾物中選擇性地識別撲熱息痛。實驗證明該傳感器可用于實際樣品中撲熱息痛的檢測,結(jié)果令人滿意。這種比率型電化學(xué)傳感器的構(gòu)建策略為其它電活性物質(zhì)的選擇性靈敏測定提供了新的思路。2.利用聚硫堇氧化還原活性和良好的電催化活性,我們以沒食子酸丙酯為模板分子,在修飾了多壁碳納米管和聚硫堇的電極表面電聚合制備了分子印跡聚合物。循環(huán)伏安表征結(jié)果表明,聚硫堇對沒食子酸丙酯表現(xiàn)出明顯的電催化能力,二者的氧化峰電位分別為-0.20 V和+0.29 V,互不干擾。隨著沒食子酸丙酯的加入,因印跡聚合物對沒食子酸丙酯的結(jié)合使其電流增大,而結(jié)合的沒食子酸丙酯阻塞聚硫堇的氧化還原電子傳輸通道使得聚硫堇的峰電流降低。這種基于“信號增大/減小”的雙信號電化學(xué)傳感器實現(xiàn)了對沒食子酸丙酯的靈敏檢測,線性范圍和檢出限分別為5.0×10-8 mol·L-1 1.0×10-4 mol·L-1和2.4×10-8 mol·L-1。傳感器表面的印跡聚合物賦予了傳感器對模板分子的特異性識別能力。且該傳感器成功地被用于食品中沒食子酸丙酯的檢測。這種設(shè)計巧妙,制備簡單,檢測高效的策略可根據(jù)目標物質(zhì)的性質(zhì),選擇合適的電化學(xué)探針,制備基于印跡聚合物的電化學(xué)傳感器來實現(xiàn)對目標物質(zhì)的選擇性高靈敏測定。3.農(nóng)殘是目前廣泛關(guān)注的熱點之一。我們以芐嘧磺隆和吡蟲啉為模板分子,以聚硫堇為電化學(xué)探針,構(gòu)建了雙模板雙信號印跡電化學(xué)傳感器,用以兩種模板分子的先后檢測。先加入的非電活性模板分子芐嘧磺隆被結(jié)合至印跡孔穴中,使得聚硫堇的氧化峰電流降低,以此可對芐嘧磺隆進行靈敏測定(1.0×10-8-1.0×10-5 mol L-1);而后續(xù)加入的吡蟲啉被結(jié)合至印跡孔穴中,不僅會進一步降低聚硫堇的氧化峰電流,而且-0.94V處出現(xiàn)其不斷增大的氧化峰電流,將此雙信號結(jié)合,又可實現(xiàn)對吡蟲啉的高靈敏檢測(1.0×10-7-1.0×10-4 mol L-1)。該傳感器對雙模板分子均表現(xiàn)出良好的選擇性,用于實際水樣中兩種農(nóng)藥的檢測,結(jié)果令人滿意。這種雙模板雙信號策略的提出必將為電活性和非電活性物質(zhì)的選擇性靈敏檢測提供了新的途徑。
[Abstract]:On the surface of glassy carbon electrode , the sensor provides two current signals for sensitive detection of target substance . 鍚屾椂,浼犳劅鍣ㄥ彲鍦ㄧ粨鏋勭被浼肩墿鍜屽共鎵扮墿涓,

本文編號:2019060

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