本文選題：砷代羥磷酸鈉亞鐵石 + 固溶體��； 參考：《昆明理工大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：砷及其化合物都是對人體及其他生物體有高毒害作用的致癌物質(zhì)。含砷廢水是砷害的主要來源之一,其處理方式主要為化學(xué)沉淀法。砷沉淀率和所得砷渣的穩(wěn)定性是考核處理技術(shù)的主要指標(biāo),如何在獲得高砷沉淀率的基礎(chǔ)上,提高砷渣的穩(wěn)定性,是處理含砷廢水的重要研究方向。本研究提出利用AsO43-與PO43-的相近性,AsO43-類質(zhì)同象替代P043-形成較為穩(wěn)定的無機砷化合物。本論文以七水合硫酸亞鐵(FeS04·7H20)、磷酸(H3PO4)、砷酸(H3As04)和氫氧化鈉(NaOH)為原料,在水熱法合成羥磷酸鈉亞鐵石(Na2Fe(PO4)OH)基礎(chǔ)上,制備了結(jié)晶良好的砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體(Na2Fe(P04)1-x(ASO4)xOH)。系統(tǒng)討論了砷摻量n(As/P)、反應(yīng)時間t、反應(yīng)溫度T等因素對砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體合成、結(jié)構(gòu)及性能的影響,以制定出最佳合成方案,并通過定期砷毒性浸出實驗,研究了其穩(wěn)定性。主要研究結(jié)果如下:(1)系統(tǒng)地研究了反應(yīng)時間t、反應(yīng)溫度T、初始液相pHinitial對水熱合成羥磷酸鈉亞鐵石的影響。通過XRD、SEM-EDS、FT-IR等分析測試手段對沉淀物進行表征與分析,得出合成羥磷酸鈉亞鐵石最佳實驗條件為:反應(yīng)時間t為12 h、反應(yīng)溫度T為200℃、初始液相pHinitial為 8.0,此條件下形成的產(chǎn)物具有良好的晶體微觀形貌和較高的沉淀率Y,Y約為75.60%。(2)在合成羥磷酸鈉亞鐵石體系中加入砷酸(H3As04),系統(tǒng)地研究了在初始液相pHinitial為 8.0的前提下,考察砷摻量n(As/P)、反應(yīng)時間t、反應(yīng)溫度T對水熱合成砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體的影響。結(jié)果表明,合成砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體最佳實驗條件:砷摻量n(As/P)為0.35、反應(yīng)時間t為12 h、反應(yīng)溫度T為200℃。此時,產(chǎn)物中砷原子含量As%約為2.54%,As/P原子比為0.345左右,砷沉淀率約為19.39%。(3)通過XPS、XRD、SEM-EDS、FT-IR等測試手段,對樣品的晶相、形貌、基團以及化學(xué)組成等進行了研究,在最佳實驗條件下合成的砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體晶體結(jié)晶度最高。另外,其砷的浸出濃度也較低,這可能和晶體內(nèi)原子間化學(xué)鍵穩(wěn)固程度有關(guān)。(4)考察了不同條件下合成的砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體砷毒性浸出特性。隨著浸出時間的延長,砷的浸出濃度CAs呈先升高后趨于穩(wěn)定的趨勢,30 d時,浸出趨于平衡。在中性環(huán)境下砷的浸出濃度CAs穩(wěn)定時為3.56 mg/L,砷浸出率μ為0.42%;在弱酸性(pH=4.0)和弱堿性(pH=9.0)環(huán)境下,砷的浸出濃度CAs穩(wěn)定時分別為4.12 mg/L和3.95 mg/L,砷浸出率μ分別為0.49%和0.46%,砷在中性環(huán)境下的浸出濃度明顯低于在酸性和堿性的環(huán)境中的浸出濃度,說明砷代羥磷酸鈉亞鐵石固溶體可以較穩(wěn)定地存在于中性環(huán)境下。(5)利用XRD、SEM-EDS手段對溶解前后得到樣品的物相組成、形貌、化學(xué)組成等進行比較、分析,結(jié)果表明溶解后樣品的物相和元素組成不變,晶體表面特征變化不大。
[Abstract]:Arsenic and its compounds are carcinogens that are highly toxic to humans and other organisms. Arsenic-containing wastewater is one of the main sources of arsenic damage. The rate of arsenic precipitation and the stability of arsenic residue are the main indexes of examining and treating technology. How to improve the stability of arsenic slag on the basis of obtaining high arsenic precipitation rate is an important research direction in treating arsenic-containing wastewater. In this study, a stable inorganic arsenic compound was formed by replacing P043- with the homomorphism of AsO43- and PO43-. In this paper, a well-crystallized sodium arsenophosphate ferrite (Na2FeP04P041-xASO4OH) was prepared from FeS04 7H20, H3PO4, H3As04) and NaOH) by hydrothermal method. The effects of arsenic content, reaction time t and reaction temperature T on the synthesis, structure and properties of the solid solution of sodium arsenophosphate were systematically discussed. Its stability is studied. The main results are as follows: (1) the effects of reaction time t, reaction temperature T and initial liquid pH initial on the hydrothermal synthesis of sodium hydroxyphosphate ferrite were studied systematically. The precipitation was characterized and analyzed by means of XRDX SEM-EDST-IR. The optimum experimental conditions for the synthesis of sodium hydroxyphosphate ferrite were obtained as follows: reaction time t = 12 h, reaction temperature T = 200 鈩，

本文編號：2007879