本文選題：地聚合物 + 吸附　； 參考：《廣東工業(yè)大學》2017年碩士論文

【摘要】：地聚合物是一種具有牢籠結(jié)構(gòu)的硅鋁酸鹽無機聚合物,在材料領(lǐng)域和環(huán)境領(lǐng)域均得到重視。由于地聚合物具有多孔結(jié)構(gòu)和良好的機械性能,本研究將地聚合物作為重金屬吸附劑,并對吸附的重金屬在聚合物表面進行固化。偏高嶺土是高嶺土高溫失水后的產(chǎn)物,富含硅鋁酸鹽,由其制得的地聚合物結(jié)構(gòu)統(tǒng)一,以此為原料制備地聚合物。偏高嶺土與硅酸鈉、氫氧化鈉和偏鋁酸鈉三種激活劑進行水熱反應(yīng)生成地聚合物,以Cu~(2+)為重金屬代表,對激活劑濃度、激活劑配比、激活時間、激活溫度和固液比進行優(yōu)化,制備出性能優(yōu)秀的地聚合物;進一步研究了優(yōu)化后地聚合物的吸附過程的影響因素,包括投加量、pH、共存離子、吸附等溫線、吸附動力學和吸附熱力學,并借助現(xiàn)代分析手段,對偏高嶺土以及吸附前后的地聚合物樣品進行了比對;最后以吸附Cu~(2+)后的地聚合物作為基礎(chǔ),研究了地聚合物吸附劑本身對Cu~(2+)的固化效果。得到的主要結(jié)論如下:(1)以偏高嶺土為原料,使用水熱反應(yīng)制備地聚合物。其中激活劑Na_2SiO_3、NaOH、NaAlO_2的最佳激活濃度分別是0.5mol/L,0.8mol/L和0.8mol/L;最佳激活劑配比是n(Na_2SiO_3):n(NaAlO_2):n(NaOH)為6:4:6;最佳激活時間是120min;最佳激活溫度是160℃;最佳激活固液比是1g(偏高嶺土):20mL(激活劑);地聚合物對Cu~(2+)的吸附量最高是97.67mg/g。Na_2SiO_3、NaOH、NaAlO_2三種激活劑中,NaOH和NaAlO_2對Cu~(2+)的吸附量有較大影響,Na_2SiO_3影響則相對較小。地聚合物結(jié)構(gòu)在100℃后快速形成,反應(yīng)時間需要120min以上,固液比以小于1g(偏高嶺土):8mL(激活劑)為佳。(2)地聚合物吸附Cu~(2+)時投加量以1g/L,pH在4-5為佳;Freundlich吸附等溫線能夠很好地描述地聚合物吸附Cu~(2+)的規(guī)律;反應(yīng)過程滿足Ho公式,是一個表觀二級動力學過程;吸附反應(yīng)ΔH00,ΔG00,可以判定吸附是一個自發(fā)的吸熱過程;偏高嶺土主要由晶體物質(zhì)組成,主要有多鋁紅柱石(Al6Si2O13),硅線石(Al2SiO5)、鐵堇青石(Fe_2Al_4Si_5O_(18))和硅鋁酸鈣(CaAl_4Si_2O_(11)),經(jīng)過水熱反應(yīng)后生成地聚合物(Na-PS),地聚合物吸附前后晶態(tài)并無明顯變化;激活后地聚合物比表面積是偏高嶺土比表面積的三倍,且地聚合物中存在更有利于吸附的介孔(2nm-50nm)。溶液中共存的金屬離子和陰離子均能夠?qū)Φ鼐酆衔锶コ鼵u~(2+)產(chǎn)生一定影響。(3)吸附了Cu~(2+)后的地聚合物經(jīng)過水熱反應(yīng)再次激活(即Cu~(2+)的固化)可以恢復對Cu~(2+)的吸附能力,經(jīng)過5次再生后Cu~(2+)去除率在95%左右,仍有較好的Cu~(2+)去除效果,Cu~(2+)的固化率大于99%;多次在激活劑作用下原料偏高嶺土中未反應(yīng)的硅鋁酸鹽成分逐漸轉(zhuǎn)化成地聚合物,但地聚合物晶態(tài)并無明顯變化,仍是以Na-PS為主;經(jīng)過5次再生后,地聚合物的孔徑、孔體積和比表面積均有所減小。
[Abstract]:Geopolymer is a kind of organosilicite inorganic polymer with cage structure, which has been paid much attention in the field of material and environment. Because of the porous structure and good mechanical properties of the geopolymer, the geopolymer is used as a heavy metal adsorbent, and the heavy gold of the adsorption is solidified on the surface of the polymer. The product of high temperature after water loss is rich in aluminosilicate, which is prepared by the unified structure of the geopolymer. The geopolymer is prepared by three activators of sodium silicate, sodium hydroxide and sodium aluminate, which represent the Cu~ (2+) as the heavy metal, the activator concentration, the activator ratio, and the activation. Time, activation temperature and solid-liquid ratio were optimized to prepare excellent properties of geopolymers, and further studied the factors affecting the adsorption process of the optimized ground polymer, including dosage, pH, coexistence ion, adsorption isotherm, adsorption kinetics and adsorption thermodynamics, and with the aid of modern analytical methods, to the metakaolin and before and after adsorption The sample of geopolymer was compared. Finally, based on the adsorbed Cu~ (2+) geopolymer, the curing effect of the geopolymer adsorbent itself on Cu~ (2+) was studied. The main conclusions were as follows: (1) the geopolymer was used as the raw material to prepare the geopolymer by hydrothermal reaction. The best activation concentration of activator Na_2SiO_3, NaOH and NaAlO_2 was obtained. The ratio is 0.5mol/L, 0.8mol/L and 0.8mol/L; the best activator ratio is n (Na_2SiO_3): n (NaAlO_2): n (NaOH) is 6:4:6; the best activation time is 120min; the optimum activation temperature is 160; the best activation ratio is 1g (the ridge): the highest adsorption capacity of the geopolymer is the three species. Among the activators, NaOH and NaAlO_2 have a greater effect on the adsorption of Cu~ (2+), and the effect of Na_2SiO_3 is relatively small. The structure of the geopolymer is quickly formed at 100 C, the reaction time needs to be more than 120min, the solid-liquid ratio is less than 1G (high ridge soil): 8mL (activator) is better. (2) the dosage of polymer adsorbed Cu~ (2+) is 1g/L, pH in 4-5 is better. The adsorption isotherm can well describe the law of Cu~ (2+) adsorption by geopolymer, and the reaction process satisfies the Ho formula. It is a apparent two stage kinetic process. The adsorption reaction Delta H00 and delta G00 can determine that the adsorption is a spontaneous endothermic process; the metakaolin mainly consists of crystalline substance, mainly aluminum andalusite (Al6Si2O13), and sillimanite (Al2Si). O5), ferric cordierite (Fe_2Al_4Si_5O_ (18)) and calcium aluminosilicate (CaAl_4Si_2O_ (11)) formed geopolymer (Na-PS) after hydrothermal reaction, and there was no obvious change in the crystalline state before and after the adsorption of geopolymer. The specific surface area of the polymer was three times more than the surface of the partial surface of kaolin, and the mesoporous mesopore (2nm-50nm) was more favorable for adsorption in the geopolymer. The metal ions and anions coexisted in the solution can have a certain effect on the removal of Cu~ (2+) by the geopolymer. (3) the adsorption capacity of the geopolymer after the adsorption of Cu~ (2+) after the hydrothermal reaction (i.e., Cu~ (2+)) can restore the adsorption capacity of Cu~ (2+). After 5 regeneration, the removal rate of Cu~ (2+) is about 95%, and there is still a better Cu~ (2+). In addition to the effect, the curing rate of Cu~ (2+) is greater than 99%, and the unreacted aluminosilicate composition in the raw material in metakaolin is gradually transformed into a geopolymer, but the crystalline state of the geopolymer is not obviously changed, but it is still dominated by Na-PS. After 5 regeneration, the pore size, pore volume and specific surface area of the geopolymer are reduced.
【學位授予單位】：廣東工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X703;O647.3

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本文編號：1988393