本文選題：光催化產(chǎn)氫 + C_2H_2和C_2H_4的吸附分離　； 參考：《山東師范大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：金屬 有機(jī)框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料是將有機(jī)配體和金屬離子或離子簇通過配位鍵自組裝形成的一種多微孔晶體材料,在分子吸附分離、氣體吸附、熒光、磁性、催化等方面都有較廣泛的應(yīng)用。本文研究了一例具有六邊形隧道的Zn(Ⅱ)-MOF吸附鐵氫化酶(Fe_2S_2(CO)_6)和光敏劑(Ru(bpy)_3Cl_2)后,制備復(fù)合MOF在可見光下分解水產(chǎn)氫性質(zhì)研究;具有正方形孔道的Cd(Ⅱ)-MOF對C_2H_2和C_2H_4氣體的吸附分離性質(zhì)研究;合成了芴類有機(jī)含氮配體和含五元雜環(huán)的吡啶酰腙類有機(jī)含氮配體,并研究了它們的自組裝反應(yīng)化學(xué)。Ⅰ.通過主 客體化學(xué)原理利用一例已知的含有六邊形隧道的Zn(Ⅱ)-MOF對鐵氫化酶(Fe_2S_2(CO)_6)和光敏劑(Ru(bpy)_3Cl_2)的吸附研究,得到一例能夠在可見光下催化分解水產(chǎn)氫的復(fù)合MOF,并用泊菲萊Labsolar-ⅡIAG光催化在線檢測裝置和GC-2014C(TCD檢測器)在線檢測,檢測產(chǎn)氫量隨時間的變化。Ⅱ.利用三維的多孔的Cd(Ⅱ)-MOF在室溫條件下分別研究了其對C_2H_2和C_2H_4氣體的吸附性能,并進(jìn)一步研究了Cd(Ⅱ)-MOF對C_2H_2和C_2H_4混合氣體的分離性質(zhì)。通過X射線單晶衍射,對C_2H_2分子進(jìn)行可逆吸附-解吸附性質(zhì)研究,證明這一過程是單晶到單晶的轉(zhuǎn)變,并且鑒定了Cd(Ⅱ)-MOF中乙炔分子的特異性結(jié)合位點,C_2H_2分子通過四組強(qiáng)的C-H···O氫鍵結(jié)合到正方形孔道中的一個ClO_4~-陰離子上。Cd(Ⅱ)-MOF也能較好地實現(xiàn)從乙烯和乙炔的混合氣體中分離乙炔的目的。我們還研究了孔道內(nèi)不同的陰離子對于乙炔氣體的吸附的影響,發(fā)現(xiàn)[Cd(L)_2(Cl O_4)_2]?H_2O比[Cd(L)_2(BF_4)_2]?H_2O對C_2H_2/C_2H_4混合氣體的分離性能要好得多,這應(yīng)該是由于孔道中的陰離子不同,從而導(dǎo)致與乙炔作用的氫鍵的不同。Ⅲ.設(shè)計合成了8個芴類有機(jī)含氮配體,并研究了它們與過渡金屬的自組裝化學(xué)發(fā)現(xiàn)配體與Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)與Zn(Ⅱ)表現(xiàn)出良好的配位性,得到8例配位聚合物,且研究了化合物6對二氧化碳的吸附性質(zhì)。Ⅳ.設(shè)計合成了20個含有五元雜環(huán)的吡啶酰腙類含氮有機(jī)配體,并研究了它們與過渡金屬的自組裝化學(xué),發(fā)現(xiàn)配體與Cd(Ⅱ)與Zn(Ⅱ)表現(xiàn)出良好的配位性,得到了6例配位聚合物。綜上所述,我們研究了MOF吸附有機(jī)小分子使MOF功能化;MOF對C_2H_2和C_2H_4的吸附分離性質(zhì);芴類有機(jī)含氮配體和含有五元雜環(huán)的吡啶酰腙類含氮有機(jī)配體是構(gòu)建結(jié)構(gòu)新穎配位化合物的良好前體,這些有機(jī)配體通過與稀土金屬離子的自組裝反應(yīng)能夠制備具有新穎結(jié)構(gòu)與優(yōu)良的物化性質(zhì)的配位化合物。
[Abstract]:Metal-Organic frameworks (MOFs) is a kind of multiporous crystal material which self-assembles organic ligands and metal ions or ion clusters through coordination bonds. It is used in molecular adsorption separation, gas adsorption, fluorescence, magnetism. Catalysis is widely used in many fields. In this paper, we have studied the properties of hydrogen decomposition of aquatic products by preparing a composite MOF with hexagonal tunneling after a case of Zn (鈪，

本文編號：1978606