本文選題：TS-1 + 1-丁烯環(huán)氧化��； 參考：《大連理工大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：以四丙基氫氧化銨(TPAOH)為模板劑水熱合成出納米TS-1,使用不同粘結(jié)劑對TS-1進行擠條成型,考察了不同粘結(jié)劑對擠條成型TS-1在固定床反應(yīng)器中催化1-丁烯環(huán)氧化反應(yīng)性能的影響；使用不同濃度乙醇胺及三乙醇胺溶液對納米TS-1進行改性,以改善TS-1催化1-丁烯環(huán)氧化催化性能；最后使用不同濃度鈦酸四丁酯(TBOT)水解物與TPAOH混合溶液對TS-1進行處理,制備高鈦含量TS-1。研究發(fā)現(xiàn)：1.采用不同粘結(jié)劑將納米TS-1擠條成型,發(fā)現(xiàn)粘結(jié)劑對MFI拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沒有顯著影響。對于擠條時加入SBA-15的樣品,由于SBA-15的加入,使樣品中出現(xiàn)介孔,改善了樣品的擴散性能,進而提高其催化活性。對于加入SiC的樣品,由于SiC的高導(dǎo)熱性能使熱量迅速由催化劑內(nèi)部擴散出來,促進正反應(yīng)的進行,并抑制副反應(yīng)的發(fā)生,因此催化劑的活性及穩(wěn)定性均顯著提高。2.使用不同濃度的乙醇胺及三乙醇胺對TS-1進行處理,發(fā)現(xiàn)處理后TS-1的催化性能有不同程度的提高,但二者的作用方式不盡相同。乙醇胺的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用較弱,當(dāng)其濃度較低時,可以溶解TS-1表面的[SiO4],使得更多的骨架鈦暴露在催化劑的外表面,從而使反應(yīng)物更容易接觸到活性中心,提高催化活性；而當(dāng)濃度過高時,過多的[SiO4]和[TiO4]被溶解,一方面使骨架鈦含量降低,另一方面使TS-1的骨架結(jié)構(gòu)被破壞,進而導(dǎo)致催化劑的活性降低。三乙醇胺具有一定的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用,更多被溶解的[SiO4]會發(fā)生二次晶化,因此,較高的濃度仍未破壞TS-1的骨架結(jié)構(gòu),并能得到較高的催化活性。在本文所采用的處理條件下,乙醇胺溶液和三乙醇胺溶液的最優(yōu)濃度分別為1.0 mol/L和15 mol/L。3.在TPAOH處理TS-1的過程中加入TBOT水解物制備出具有較高鈦含量的TS-1分子篩,該分子篩晶粒內(nèi)部出現(xiàn)了不規(guī)則的空穴,使得催化劑對反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴散限制有所減小。鈦在改性過程中被引入TS-1骨架中,且多存在于外表面,這更有利于其催化大分子氧化反應(yīng)性能。當(dāng)TBOT水解物的加入量為10%時,苯酚的轉(zhuǎn)化率最高(31.6%)。
[Abstract]:Nanometer TS - 1 was synthesized by hydrothermal synthesis of tetrapropylammonium hydroxide ( TPAOH ) as template agent . TS - 1 was extruded with different binder . The effects of different binder on the catalytic performance of TS - 1 in fixed bed reactor were investigated .
The nano TS - 1 was modified with different concentrations of ethanolamine and triethanolamine to improve the catalytic performance of 1 - butene catalyzed by TS - 1 .
TS - 1 was treated with TBOT hydrolysate and TPAOH mixed solution to prepare high titanium content TS - 1 .
A TS - 1 molecular sieve with high titanium content was prepared by adding TBOT in the process of TPAOH treatment TS - 1 .
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

【參考文獻】

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本文編號：1974507