發(fā)布時間：2018-06-02 11:14

  本文選題：藥用活性化合物 + 生物碳質　； 參考：《中國地質大學(北京)》2017年碩士論文

【摘要】：生物碳質是一種廉價綠色且高效的吸附劑,在吸附處理水土環(huán)境中藥用活性化合物(PhACs)方面有很好的應用前景。本研究采用紅外光譜、比表面積及掃描電鏡分析等表征手段探明了生物碳質的基本理化性質,通過吸附批實驗及多參數(shù)線性自由能關系模型(pp-LFERs),從分子間作用力的角度分析了14種PhACs(羥基類、氮雜環(huán)類及羧酸類)在商業(yè)生物碳質(碳化溫度400~500℃,200目)上的吸附機制。主要成果如下:(1)14種PhACs在生物碳質上的吸附由兩個階段組成。實驗初期為快速吸附階段,生物碳質外表面吸附與大孔及中孔擴散是控制吸附的機制;之后為慢速吸附階段,生物碳質內表面吸附及基質在微孔中的擴散是影響吸附的主要機制。(2)3種羥基類的PhACs分子在生物碳質上的吸附機制包括分配作用與表面吸附(氫鍵、π-πEDA及范德華力)。6種氮雜環(huán)類PhACs中,分子態(tài)的安替比林、氨基比林及卡馬西平在生物碳質上吸附的主要作用為分配、范德華力、π-πEDA及氫鍵;陽離子態(tài)的米氮平、阿替洛爾及利多卡因的吸附除了范德華力、π-πEDA與氫鍵作用外,還存在靜電作用。(3)5種羧酸類PhACs陰離子在生物碳質上的吸附受多種作用驅動,包括氫鍵、π-πEDA、范德華力及靜電作用。在溶液pH處于pKa±1.0范圍內時,羧酸類PhACs的吸附量達到最大值。對于不同存在形式(不同溶液pH下)的羧酸類PhACs,形成氫鍵的點位的差異是造成吸附差異的主要因素。(4)通過多元線性回歸法建立了不同活度(Cw/Sw)下的PhACs在生物碳質上吸附的pp-LFERs模型:lg Kd,activity(L/g)=(0.191-0.149lg ai)E+(-0.433-0.106lg ai)S+(0.261-0.124lg ai)A+(-2.486-0.169lg ai)B+(1.472-0.095lg ai)V+(-0.945+0.101lg ai)(N=228,R2=0.93,SE=0.23,F=268)。經復相關系數(shù)(R2=0.93)、回歸系數(shù)標準偏差(SE=0.23)、F統(tǒng)計量(F=268)、去一法交叉驗證系數(shù)(Q2LOO=0.90)以及外部樣本檢驗(Q2EXT=0.92)等方法驗證,結果表明模型具有良好的穩(wěn)健性與預測能力,可用來預測PhACs的生物碳質-水吸附系數(shù)。(5)利用pp-LFERs模型得到了不同分子間作用力在生物碳質吸附PhACs中所占的貢獻率,氫鍵堿作用(bB)與空穴作用(vV)是控制吸附的主要機制。
[Abstract]:Biological carbonaceous is a kind of cheap green and efficient adsorbent, which has a good application prospect in adsorption and treatment of active compound PhACs for traditional Chinese medicine in soil and water environment. In this study, the basic physicochemical properties of biological carbon were investigated by means of infrared spectroscopy, specific surface area and scanning electron microscope analysis. The adsorption mechanism of 14 kinds of PhACs (hydroxyl group, heterocyclic nitrogen and carboxylic acids) on commercial biological carbon (400 ~ 500 鈩，

本文編號：1968556