本文選題：鉑 + 氧化鐵��； 參考：《催化學(xué)報(bào)》2017年03期

【摘要】：Pt催化劑是電催化領(lǐng)域用途最為廣泛的貴金屬催化劑.Pt資源稀缺,價(jià)格昂貴,同時(shí)它的物理化學(xué)特性又決定了其在多種催化反應(yīng)中難以被替代.在質(zhì)子交換膜燃料電池的小分子醇類電氧化過程中,難免存在Pt的毒化現(xiàn)象,其催化性能有待進(jìn)一步提升.因此,圍繞著Pt催化劑納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)、抗毒性及反應(yīng)機(jī)理的探索一直是電催化研究面臨的重要課題.目前,已被廣泛認(rèn)可的提高Pt催化性能的方法之一是引入第二種金屬,通過金屬間協(xié)同效應(yīng)(雙功能機(jī)理)、張力效應(yīng)或電子效應(yīng)等對(duì)Pt的催化行為進(jìn)行改性.對(duì)于由雙/多金屬組成的納米結(jié)構(gòu)催化劑,無論是協(xié)同效應(yīng)還是電子效應(yīng),催化活性的提高都需要金屬間有豐富的接觸界面和恰當(dāng)?shù)泥徑鼱顟B(tài).通過調(diào)變兩組元的種類、原子比和接觸狀態(tài)等可以實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬-金屬界面的調(diào)控,進(jìn)而調(diào)變催化劑性能.除金屬助劑外,金屬氧化物對(duì)Pt催化劑的助催化作用也引起廣泛關(guān)注.由于金屬氧化物與Pt之間的密切接觸作用,氧化物的形貌特點(diǎn)對(duì)Pt的催化性能可產(chǎn)生重要影響.到目前為止,有關(guān)催化劑形貌效應(yīng)的研究主要集中于貴金屬納米顆粒上(Pt,Au,Pd等),但關(guān)于金屬氧化物載體/助劑的形貌對(duì)貴金屬催化性能影響的研究尚不多.具有明確形貌的金屬氧化物載體/助劑,暴露的晶面不同,表面原子的配位狀態(tài)也不同,從而造成與之密切接觸的Pt的性質(zhì)發(fā)生改變.因此,金屬氧化物的表面性質(zhì)以及Pt-金屬氧化物的界面性質(zhì)將對(duì)電催化性能產(chǎn)生重要影響,深入闡釋貴金屬-金屬氧化物的表/界面性質(zhì)以及建立有效的構(gòu)效關(guān)系,對(duì)設(shè)計(jì)和制備高效電催化劑具有一定的指導(dǎo)意義.為了提高Pt基催化劑活性、抗CO中毒能力以及穩(wěn)定性,本文采用共沉淀法和水熱法分別制備了納米棒和六邊形納米片狀的Fe_2O_3作為Pt催化劑的助劑,考察了助劑形貌對(duì)Pt催化劑在堿性介質(zhì)中催化氧化甲醇的促進(jìn)作用.通過X射線衍射、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜以及電化學(xué)技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征.結(jié)果顯示,Fe_2O_3的存在能顯著提高Pt催化劑在堿性介質(zhì)中對(duì)甲醇氧化的電催化性能,而且以Fe_2O_3納米棒為助劑制備的Pt-Fe_2O_3/C-R催化劑催化活性以及穩(wěn)定性比Fe_2O_3納米片為助劑制備的Pt-Fe_2O_3/C-P催化劑更高.這種促進(jìn)效應(yīng)可能與助劑Fe_2O_3的形態(tài)有關(guān).Pt-Fe_2O_3/C-R催化劑中Pt的質(zhì)量比活性為5.32 A/mgPt,本征活性為162.7 A/m2Pt,分別是Pt-Fe_2O_3/C-P催化劑的1.67和2.04倍,是商業(yè)PtRu/C樣品的4.19和6.16倍.協(xié)同效應(yīng)和電子效應(yīng)是Pt催化性能提升的主要原因.此外,Pt-Fe_2O_3/C-R樣品中高價(jià)態(tài)Pt的含量較高,可能也是加速甲醇氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的原因之一.高價(jià)態(tài)的Pt可能會(huì)增強(qiáng)甲醇分子在Pt表面的吸附強(qiáng)度,促進(jìn)Pt上甲醇氧化反應(yīng)初始步.這些發(fā)現(xiàn)不僅可對(duì)甲醇電催化氧化機(jī)理有了更深的理解,而且對(duì)設(shè)計(jì)和制備高性能甲醇氧化電催化劑也具有一定的指導(dǎo)意義.
[Abstract]:Pt catalyst is the most widely used noble metal catalyst in the field of electrocatalysis . Pt resources are scarce and expensive . At the same time , the physical and chemical properties of Pt catalyst are very important to the catalytic behavior of Pt .
【作者單位】： 曲阜師范大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院山東省生命有機(jī)分析重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21403125,21403124) the Scientific Research Foundation for the Outstanding Young Scientist of Shandong Province(BS2011NJ009)~~
【分類號(hào)】：O643.36

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2 櫖恅i，

本文編號(hào)：1923748