本文選題：Ni-MOFs + 催化劑��； 參考：《中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：金屬有機(jī)骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)材料由于低密度、多孔性等特殊性質(zhì),在諸多領(lǐng)域(如氣體分離與儲(chǔ)存、催化和吸附等)有很好的應(yīng)用前景,因此受到越來越多的關(guān)注。本文通過快速而簡(jiǎn)單的油浴法合成了一種Ni-MOFs前驅(qū)體,研究了其衍生材料及應(yīng)用,并初步探索了水對(duì)Ni-MOFs前驅(qū)體重新組裝的影響。具體的研究結(jié)果總結(jié)如下:1、通過犧牲模板法將油浴合成的Ni-MOFs前驅(qū)體一步熱解得到Ni/C催化劑,其對(duì)于糠醛(FAL)選擇性加氫轉(zhuǎn)化為四氫糠醇(THFOL)具有優(yōu)異的催化性能。研究結(jié)果表明,使用Ni2+與1,3,5,-均苯三甲酸(BTC)摩爾比為1:1獲得的Ni-MOFs前驅(qū)體在500℃下熱解120 min制備的Ni/C催化劑(Ni/C-500)具有最高的催化活性。相比于其他條件下得到的Ni/C催化劑,Ni/C-500的納米顆粒尺寸(～14 nm)和分散性最均勻,同時(shí)具有較高的比表面積(～92 m2/g),催化條件為120℃、1 MPa氫壓和120 min時(shí),FAL轉(zhuǎn)化率為100%,THFOL的選擇性也達(dá)到100%。這一簡(jiǎn)單的制備方法為生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化中貴金屬和核殼結(jié)構(gòu)催化劑的替代提供了有效的方案。2、利用Ni-MOFs水穩(wěn)定性差和遇一定量水會(huì)成膠的性質(zhì),將Ni-MOFs與水反應(yīng)形成水凝膠,冷凍干燥后得到Ni基金屬有機(jī)氣凝膠,氣凝膠在氮?dú)鈿夥障聼峤?制得Ni/C納米纖維。Ni/C納米纖維的物理化學(xué)性質(zhì)高度依賴于熱解條件,在500℃下熱解的材料(Ni/C500)具有超輕、超疏水、磁性和彈性等物理性質(zhì)。Ni/C500用于油水分離,可以快速有效地吸附有機(jī)物,并可利用金屬Ni的磁性進(jìn)行分離,達(dá)到可控油水分離的目的。此外,Ni/C500能夠在水相中原位催化吸附的有機(jī)物加氫轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品,如硝基苯在100℃、6 MPa氫壓和5 h的催化條件下完全轉(zhuǎn)化為苯胺;FAL在160℃、4 MPa氫壓和4 h的催化條件下轉(zhuǎn)化率達(dá)到93.9%。3、初步探索了 Ni-MOFs前驅(qū)體在不同水環(huán)境中的重新組裝。在乙醇的水溶液中,固定濃度為10mg/2mL,隨著水與乙醇體積比從0:1增加至1:0,材料的形貌逐漸由MOFs本身的層狀轉(zhuǎn)變?yōu)橹睆骄鶆?707 nm)、長(zhǎng)度為毫米級(jí)的納米線;當(dāng)溶劑為純水時(shí),MOFs質(zhì)量為10 mg,隨著水含量由0.1 mL增至2 mL,材料形貌由無序的棒狀轉(zhuǎn)變?yōu)橹睆骄鶆蚯议L(zhǎng)度為毫米級(jí)的納米線;此外,水溶液中的pH對(duì)形貌也有很大的影響,固定濃度為10 mg/2mL,pH為4-8時(shí),材料仍然保持均勻的納米線,在強(qiáng)酸性(pH=l)溶劑中,材料被腐蝕嚴(yán)重,完全不能形成納米線,而溶劑為強(qiáng)堿性(pH=13)時(shí),材料的形貌在MOFs的塊狀基礎(chǔ)上有很多殘缺。
[Abstract]:Due to the special properties of low density and porosity, Metal-organic frameworks (MOFs) materials have a good application prospect in many fields (such as gas separation and storage, catalysis and adsorption), so they have attracted more and more attention. In this paper, a Ni-MOFs precursor was synthesized by a rapid and simple oil bath method, and its derivative materials and applications were studied, and the effect of water on the reassembly of Ni-MOFs precursor was preliminarily explored. The specific results are summarized as follows: 1. The Ni-MOFs precursor synthesized by oil bath was pyrolyzed by sacrificial template method to obtain Ni/C catalyst, which has excellent catalytic performance for selective hydrogenation of furfural to tetrahydrofurfuryl alcohol (THFOL). The results show that the Ni/C precursor prepared by pyrolysis of Ni2 at 500 鈩，

本文編號(hào)：1897064