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《大連理工大學(xué)》 2013年

不同形貌氧化鋁的可控制備及其CO催化氧化的應(yīng)用研究

汪潔  

【摘要】：氧化鋁具有機(jī)械強(qiáng)度高、熱穩(wěn)定性及化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),是目前工業(yè)中常用的催化劑載體材料,但其負(fù)載金納米顆粒后的催化性能還有待提高。而氧化鋁對金催化劑的載體效應(yīng),尤其是氧化鋁載體形貌及尺寸的作用,是影響Au/Al2O3催化劑催化性能的關(guān)鍵因素,因此合成具有一定形貌及尺寸的氧化鋁載體材料對提高Au/Al2O3催化劑的催化性能具有重要的研究價(jià)值。 本論文首先是以硝酸鋁或硫酸鋁鉀為鋁源、尿素為沉淀劑,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)體系中的硫酸根濃度獲得表面由緊密堆積的納米片構(gòu)成、直徑為4-6μm且分散性較好的空心球狀氧化鋁材料。研究結(jié)果表明,該空心球狀氧化鋁載體具有特殊的介觀空心結(jié)構(gòu)以及表面緊密堆積的片狀單元能夠有效地分散和穩(wěn)定金納米顆粒,采用沉積沉淀法負(fù)載納米金后的Au/Al2O3催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異CO氧化活性,在-25℃可達(dá)到CO轉(zhuǎn)化率為50%(T50%=-25℃),并且能夠在0℃實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化。 其次,采用硝酸鋁為鋁源、碳酸銨為沉淀劑,在無模板劑的條件下水熱反應(yīng)經(jīng)焙燒后可以獲得表面具有大量“淺坑”介孔且長徑比為2-4的棒狀介孔氧化鋁材料,并且考察了棒狀介孔氧化鋁的形成過程。結(jié)果表明,棒狀γ-Al2O3材料的最佳合成條件是水熱時間為24h、水熱溫度為100℃。以所合成的棒狀介孔γ-Al2O3為載體,沉積沉淀法得到的納米金催化劑能夠在18℃完全轉(zhuǎn)化CO(T50%=-11℃),并且在空速為134,000mLh-1gcat-1下維持CO轉(zhuǎn)化率為60%長達(dá)166h,進(jìn)一步證明該棒狀金催化劑具有優(yōu)異的催化活性和使用壽命。 最后,采用硝酸鋁為鋁源、尿素為沉淀劑以及胺基化合物為模板劑,經(jīng)100℃水熱處理24h,產(chǎn)物焙燒后可得到片狀氧化鋁材料。研究結(jié)果表明,該方法是一種合成片狀氧化鋁材料的普適性方法。當(dāng)以賴氨酸為模板劑時,能夠制備出由厚度為～15nm、長度為680nm且具有粗糙表面的片狀氧化鋁材料。由于該氧化鋁材料具有的介觀形貌及其粗糙表面能夠有效地束縛住金納米顆粒,因此以片狀氧化鋁為載體負(fù)載的納米金催化劑可以在2℃實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化(T500%=-18℃),并且該Au/Al2O3催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性,經(jīng)700和900℃空氣焙燒后金顆粒在氧化鋁載體上仍能保持高度分散。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O643.36
【目錄】：

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