本文選題：雙功能 + 鉑基納米材料��； 參考：《內(nèi)蒙古大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：近年來,針對不斷惡化的環(huán)境問題以及對可持續(xù)能源的需求,質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)因其高效、環(huán)保等優(yōu)點而備受關(guān)注。傳統(tǒng)Pt基催化劑因其優(yōu)異的催化活性,仍被認為是目前商業(yè)化應(yīng)用的理想催化劑。然而,其高成本及相對較低的穩(wěn)定性極大地限制了它的商業(yè)化應(yīng)用。因此,開發(fā)低成本、高活性及高穩(wěn)定性的新型催化材料具有重要的現(xiàn)實意義。針對上述問題,本文選取了相對較為廉價的過渡金屬,通過對反應(yīng)條件的優(yōu)化(包括結(jié)構(gòu)、形貌、組成、雜原子表面修飾、晶面等),控制合成了系列鉑基Pt-M雙功能納米合金催化材料。并以甲醇電氧化(MOR)和氧氣還原反應(yīng)(ORR)為模型反應(yīng),對上述催化材料的催化活性及穩(wěn)定性進行了系統(tǒng)研究。研究內(nèi)容主要包括RuMPt(M=Fe,Ni,Cu,Co)納米催化材料、PtNi-N納米催化材料以及表面碳氮摻雜的PtNiCo@C-N納米催化材料:(1)首先,采用兩步還原法,成功制備Ru-M-Pt(M=Fe,Ni,Cu,Co)合金納米催化枝狀材料,并用于直接甲醇燃料電池的陽極氧化和陰極還原反應(yīng)。由于RuMPt特殊的幾何枝狀結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以及原子之間強烈的催化協(xié)同作用,其表面暴露的活性位點數(shù)顯著增多,更加有利于溶劑分子的擴散和傳質(zhì),從而有利于提高催化劑的催化效率和穩(wěn)定性。研究結(jié)果顯示,所形成的RuCoPt三元金屬合金納米催化材料,對于甲醇電氧化反應(yīng)和氧氣還原反應(yīng)均表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能和穩(wěn)定性。(2)采用溶劑熱法,控制合成了結(jié)構(gòu)、形貌及晶面可調(diào)的Pt-Ni-N納米催化材料。重點對前驅(qū)體Ni2+體積、溶劑中水與乙二醇的比例(R)、KI的量、晶化反應(yīng)時間等進行了系統(tǒng)研究。研究結(jié)果表明,當(dāng)前驅(qū)體Ni2+為0.4mL、R=4:1、KI為0.04 mL時,經(jīng)過N原子表面修飾的Pt-Ni-N納米催化材料呈現(xiàn)出單分散納米花狀結(jié)構(gòu),且暴露(111)和(220)晶面。以甲醇電氧化催化反應(yīng)以及氧氣還原反應(yīng)作為模型反應(yīng),對不同的Pt-Ni-N納米催化劑的催化性能進行表征。研究結(jié)果表明,Pt-Ni-N的催化活性及穩(wěn)定性均優(yōu)于PtNi,Pt-N以及商用Pt/C催化劑。本章使用密度泛函理論計算(DFT)方法,通過分析甲醇分子在不同晶面上的分解和吸附能,來探究Pt-Ni-N催化劑在不同晶面對甲醇氧化反應(yīng)催化性能的影響。(3)利用溶劑熱法,控制合成了 PtNiCo@C-N納米催化材料。通過優(yōu)化油胺和油酸的比例,對催化劑樣品的結(jié)構(gòu)、形貌、暴露晶面及催化性能等進行了系統(tǒng)地研究。并結(jié)合X-射線光電子能譜(XPS)的表面刻蝕技術(shù)和溶劑配體交換實驗,重點對催化劑表面的C、N原子的位置、含量、成鍵方式及對MOR和ORR催化活性和穩(wěn)定性的影響進行了詳細探討。研究結(jié)果表明,當(dāng)只選用油胺作為溶劑時,所合成的PtNiCo@C-N納米催化材料呈現(xiàn)出納米立方體形貌;配體交換實驗證明,催化劑表面的C、N原子有利于提升甲醇電氧化和氧氣還原反應(yīng)催化活性及催化穩(wěn)定性。
[Abstract]:The catalytic activity and stability of Pt - Ni - N nano - catalytic materials with low cost , high activity and high stability have been studied .

【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻】

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1 Pei-shu Yu;Chun-tao Liu;Bo Feng;Jia-feng Wan;Li Li;Chun-yu Du;;Highly efficient anode catalyst with a Ni@Pd Pt core shell nanostructure for methanol electrooxidation in alkaline media[J];International Journal of Minerals Metallurgy and Materials;2015年10期

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本文編號：1862070