本文選題：錐形樹枝狀分子 + 樹枝分子　； 參考：《浙江理工大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：具有一定兩親性的錐形樹枝狀分子經(jīng)常展示出具有二維或三維周期性的液晶相,這類錐形分子的結(jié)構(gòu)通常都含有一個(gè)芳香核和多條柔性烷基鏈或者甘醇鏈等末端支鏈。在超分子化學(xué)中,這類錐形液晶分子,其中包括最基本的分子單元,常被做為重要的構(gòu)筑基元而廣泛應(yīng)用于超分子自組裝體系中。在這類錐形分子結(jié)構(gòu)單元及樹狀分子自組裝形成的超分子體系中,以柱狀和球形最為普遍。研究表明,自組裝分子單元的結(jié)構(gòu)與液晶相態(tài)之間存在有趣的相關(guān)性。當(dāng)介晶元為平面扇形時(shí),它們很容易在一個(gè)平面上組合成盤狀結(jié)構(gòu),盤狀結(jié)構(gòu)上下疊加發(fā)生自組裝形成柱狀相,一般為六方柱狀相。當(dāng)錐形介晶元的外圍鏈截面積較大,不能在一個(gè)平面中共存時(shí),介晶元就成圓錐形狀,這些圓錐狀的介晶元自組裝成三維球形超分子結(jié)構(gòu)。本論文基于體心立方相(BBC)及形成該相態(tài)的結(jié)構(gòu)單元展開研究。體心立方相常常發(fā)現(xiàn)于含有3,4,5-三烷氧基苯甲酸堿金屬鹽的AB_3結(jié)構(gòu)單元的樹枝狀分子中。當(dāng)這類結(jié)構(gòu)中的烷基鏈為十二烷基甚至更長(zhǎng)時(shí),常在高溫出現(xiàn)體心立方相,而在低溫時(shí)表現(xiàn)為其他液晶相態(tài)。為了更深入的研究這類現(xiàn)象,以及BBC與分子結(jié)構(gòu)單元之間的關(guān)系,本論文設(shè)計(jì)了兩類超支化苯甲酸堿金屬鹽衍生物——AB_5和AB_4型的錐形樹枝狀分子單元,探究其液晶相態(tài),并與已知的AB_3型錐形分子相比較,討論烷基鏈的數(shù)目、長(zhǎng)度以及位置的不同對(duì)液晶相態(tài)的影響。主要內(nèi)容如下:第一部分,我們?cè)贏B_3型分子3,4,5-三(十八烷氧基)苯甲酸鈉鹽(183Na)的基礎(chǔ)上衍生,將4位脫去十八烷基,并通過季戊四醇鏈衍生出另外三條十八烷氧基支鏈,制備了新型超支化AB_5型分子6。另一方面,將AB_3型分子3,4,5-三(十二烷氧基)苯甲酸鈉鹽(123Na)的3位脫去十二烷基,并通過季戊四醇鏈衍生出另外三條十八烷氧基支鏈,制備了新型超支化AB_5型分子9。運(yùn)用示差掃描量熱法(DSC)和X-射線小角衍射(SAXS)對(duì)目標(biāo)分子6和9的液晶行為進(jìn)行測(cè)試。結(jié)果發(fā)現(xiàn)6和9均自組裝為球形超分子結(jié)構(gòu),并直接堆積形成體心立方相。而對(duì)于沒有進(jìn)一步支化的化合物183Na和123Na,先是展現(xiàn)出其他相態(tài),隨著溫度的升高才轉(zhuǎn)變?yōu)轶w心立方相。這個(gè)結(jié)果與我們之前建立的將分子形狀和相態(tài)類型相對(duì)應(yīng)的幾何模型的分析是一致的。研究還發(fā)現(xiàn),自組裝得到的球形囊泡在升溫時(shí)體積縮小,降溫時(shí)體積膨脹增大,這種膨脹作用會(huì)導(dǎo)致分子從囊泡內(nèi)擠出來(lái),有時(shí)候接近一半的分子會(huì)在球形囊泡里彈出又進(jìn)入。此外,對(duì)于鏈長(zhǎng)不一致的AB_5型分子9,短鏈決定了囊泡的大小。以上研究加深了對(duì)結(jié)構(gòu)單元和相態(tài)類型間關(guān)系的理解,有助于設(shè)計(jì)新型的樹枝狀分子單元,實(shí)現(xiàn)包結(jié)客體分子等功能。第二部分,AB_5型超支化分子,從結(jié)構(gòu)上仍屬于錐形分子,為了擴(kuò)充樹枝狀分子單元的結(jié)構(gòu)類型,拓寬研究分子結(jié)構(gòu)—相態(tài)類型關(guān)系的研究領(lǐng)域,我們?cè)O(shè)計(jì)了雙錐形結(jié)構(gòu)的AB_4型樹枝狀分子單元25和26。這類分子將183Na和123Na的3位烷基鏈脫去,通過長(zhǎng)鏈如癸烷基再引入兩個(gè)十八烷基或者十二烷基,形成雙錐形的結(jié)構(gòu)。在合成上,經(jīng)過反復(fù)設(shè)計(jì)和嘗試,通過九步反應(yīng),成功制備了AB_4型樹枝狀分子單元25和26。通過1H NMR、13C NMR、元素分析等方法對(duì)新型化合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,為進(jìn)一步研究其液晶相態(tài)以及分子單元結(jié)構(gòu)對(duì)相態(tài)變化的影響因素奠定了基礎(chǔ)。
[Abstract]:This paper designs two kinds of hyperbranched benzoic acid alkali metal salt derivatives , AB _ 5 and AB _ 4 , which are widely used in supermolecular self - assembly systems . In this paper , we have designed two kinds of hyperbranched benzoic acid alkali metal salt derivatives _ AB _ 5 and AB _ 4 .

【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O753.2

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