本文選題：二氧化鈦 + 氮摻雜�。� 參考：《貴州師范大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：將摻雜改性與分子印跡技術(shù)結(jié)合以改善TiO_2在可見(jiàn)光下對(duì)低濃度、高毒性有機(jī)污染物的選擇光催化活性是目前的研究熱點(diǎn)之一,本文分別采用兩種分子印跡技術(shù),制備以羅丹明B為模板分子的分子印跡摻氮TiO_2光催化劑�？疾炝酥苽錀l件,并對(duì)樣品進(jìn)行了XRD、TEM、BET、UV-Vis DRS、FT-IR、XPS等表征;結(jié)合可見(jiàn)光條件下對(duì)目標(biāo)降解物羅丹明B(RhB)和結(jié)構(gòu)相似的三苯甲烷類(lèi)染料羅丹明6G(Rh6G)、甲基紫(MV)和甲基綠(MG)的降解效果及動(dòng)力學(xué)研究,討論了羅丹明B分子印跡氮摻雜TiO_2光催化劑在可見(jiàn)光下的選擇催化活性及機(jī)理。采用溶膠-凝膠分子印跡技術(shù),以尿素為氮源、羅丹明B為模板分子在酸性條件下制備出羅丹明B分子印跡氮摻雜TiO_2粉末。表征結(jié)果顯示,樣品均為10~15nm銳鈦礦型,且氮摻雜因N2p與O2p混合引起禁帶窄化致使TiO_2吸收邊帶紅移,產(chǎn)生可見(jiàn)光活性。摻雜與分子印跡使TiO_2具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu),且N-TiO_2-RhB孔結(jié)構(gòu)復(fù)雜,包括典型的“墨水瓶”孔、管型孔及顆粒間隙孔等,孔徑分布主要集中在0~10nm之間,最可幾孔徑為2.1nm,6.0nm處也有較多數(shù)量的孔,有效的增大了N-TiO_2-RhB的比表面積。在可見(jiàn)光條件下,通過(guò)分子印跡的三維空穴產(chǎn)生的特殊性吸附行為,使氮摻雜羅丹明B分子印跡TiO_2對(duì)目標(biāo)污染物羅丹明B表現(xiàn)出良好的選擇性,降解率達(dá)92.7%,在RhB與污染物的混合體系中,即使?jié)舛认嗤?N-TiO_2-RhB對(duì)模板分子羅丹明B的降解速率均大于其它污染物,分別為Rh6G、MV、MG的21.3、3.9、3.6倍,證明N-TiO_2-RhB對(duì)模板分子RhB的良好的選擇性降解行為。以表面分子印跡技術(shù)制備的氮摻雜二氧化鈦為基質(zhì),以羅丹明B為模板分子,以鄰苯二胺為交聯(lián)劑和功能單體,在紫外光下引發(fā)聚合,制備了羅丹明B表面分子印跡二氧化鈦N-TiO_2-MIP。在單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上,以四因素三水平的響應(yīng)面分析法確定最佳條件為:溶液pH=2.0、煅燒溫度420℃、紫外光照射下的聚合時(shí)間31min和RhB/N-TiO_2的質(zhì)量比值為1.9。依據(jù)該條件適當(dāng)調(diào)整后制備的樣品表征結(jié)果顯示:樣品為納米級(jí)銳鈦礦相;氮摻雜因N2p與O2p混合引起禁帶窄化,聚鄰苯二胺離域共軛結(jié)構(gòu)發(fā)生π-π*躍遷,均使Ti O2光吸收邊帶發(fā)生紅移;氮的摻雜、表面包覆及分子印跡均有效改善了TiO_2孔型和孔隙結(jié)構(gòu),使得N-TiO_2-MIP的孔徑分布峰值明顯高于其它催化劑,除2.2nm處有較多孔外,在5.2nm處也有一定數(shù)量的孔,且為兩端開(kāi)口的管徑分布均勻的圓筒狀孔增大了比表面積。通過(guò)可見(jiàn)光下結(jié)構(gòu)相近的四種污染物的降解對(duì)比發(fā)現(xiàn),因分子印跡產(chǎn)生的特異識(shí)別性位點(diǎn),N-TiO_2-MIP對(duì)目標(biāo)污染物羅丹明B的降解率高達(dá)93.2%,選擇系數(shù)α在2.3-3.0之間,即使在混合體系中仍然表現(xiàn)出良好的選擇性。溶膠-凝膠分子印跡技術(shù)及表面分子印跡技術(shù)分別制備的催化劑N-TiO_2-RhB和N-TiO_2-MIP均為銳鈦礦相;兩種催化劑雖然孔型和最可幾孔徑分布不同,但均有效增大了比表面積,且均因分子印跡形成的特異識(shí)別位點(diǎn)造成對(duì)目標(biāo)污染物良好的選擇性降解行為;N-TiO_2-MIP表面包覆的聚鄰苯二銨即引起了更大的邊帶紅移,但又阻礙了污染物與TiO_2的接觸,致使N-TiO_2-MIP與N-TiO_2-RhB對(duì)目標(biāo)降解物羅丹明B的降解率相當(dāng)。
[Abstract]:In the presence of visible light , the photocatalytic activity and mechanism of TiO _ 2 - doped TiO _ 2 - doped TiO _ 2 - doped TiO _ 2 - doped TiO _ 2 photocatalyst were studied . The catalyst N - TiO _ 2 - RhB and N - TiO _ 2 - MIP prepared by the sol - gel molecular imprinting technique and the surface molecular imprinting technique are both anatase phase , and the specific recognition sites formed by the sol - gel molecular imprinting technique and the surface molecular imprinting technique respectively increase the specific surface area , and the specific recognition sites formed by the molecular imprinting effectively increase the specific surface area , but also hinder the contact between the pollutant and the TiO _ 2 , which leads to the degradation rate of N - TiO _ 2 - MIP and N - TiO _ 2 - RhB to the target degradation product rhodamine B .

【學(xué)位授予單位】：貴州師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;O644.1

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1842791