本文選題：多氯聯(lián)苯 + 炭質(zhì)吸附劑��； 參考：《北京交通大學》2017年碩士論文

【摘要】：多氯聯(lián)苯(PCBs)作為一類重要的持久性有機污染物(POPs),由于其在環(huán)境中長期殘留、不易揮發(fā)、毒性較高和在生物體中蓄積等特點,對人體的健康和生態(tài)環(huán)境都有極大危害。天然有機質(zhì)(NOM)廣泛存在于水體和土壤中,它可以和環(huán)境污染物形成絡合物,從而影響炭質(zhì)吸附劑對環(huán)境污染物的吸附效果。本論文應用LDPE膜被動采樣技術(shù),研究天然有機質(zhì)對炭質(zhì)吸附劑吸附多氯聯(lián)苯的影響及影響機制。主要研究結(jié)論如下:(1)3種炭質(zhì)吸附劑(草木灰、果殼活性炭和煤基活性炭)理化性質(zhì)分析結(jié)果顯示,草木灰為蜂窩狀結(jié)構(gòu),BET比表面積最小,為13.53m2/g,主要以中孔和大孔為為主,其對表面積的貢獻率為96.6%;果殼活性炭為腸管狀結(jié)構(gòu),管壁上有小孔,BET比表面積為204.16m2/g,微孔和中孔的貢獻率達90.5%;煤基活性炭為絮狀結(jié)構(gòu),比表面積最大,為388.71m2/g,微孔和中孔的貢獻率為91.7%;3種炭質(zhì)吸附劑表面官能團相差不大,共有的官能團-CH3、-OH、-N02、=C-O-C和C-X,其中草木灰含有苯環(huán)類物質(zhì);果殼活性炭還有-C-O;煤基活性炭含有-N-H。(2)本研究所用的NOM主要成分為富里酸,NOM的平均分子量為4760Da左右;3種炭質(zhì)吸附劑對NOM均有一定的吸附能力,吸附量大小順序為:煤基活性炭果殼活性炭草木灰;吸附動力學曲線顯示,炭質(zhì)吸附劑對NOM的吸附不是簡單過程,而是一個慢速-快速-慢速的復雜過程。(3)被動采樣LDPE膜的膜-水分配系數(shù)lgKpe與PCBs分子的辛醇水分配系數(shù)lgKow呈現(xiàn)負相關(guān);當水環(huán)境中存在NOM時,Kpe略微降低,但此變化不顯著。Freundlich吸附等溫方程能夠較好的擬合3種炭質(zhì)吸附劑對PCBs的吸附等溫線;吸附時間為12個月,體系不存在NOM時,3種炭質(zhì)吸附劑的吸附量均較1個月的大1～3個數(shù)量級,且煤基活性炭和果殼活性炭的吸附量均較草木灰大1～2個數(shù)量級,說明吸附1個月時,反應未達到平衡,且吸附劑表面積是影響吸附量的主要因素;吸附時間為1個月時,少量的NOM能略微促進3種炭質(zhì)吸附劑對PCBs的吸附,隨著NOM濃度的增大,NOM對草木灰和果殼活性炭的抑制作用增大,NOM對煤基活性炭吸附小分子PCBs具有促進作用,但對大分子PCBs的吸附具有抑制作用;吸附時間延長至12個月,NOM對3種炭質(zhì)吸附劑吸附PCBs的抑制作用均降低,果殼活性炭和煤基活性炭的抑制作用幾乎消失;說明當炭質(zhì)吸附劑的孔結(jié)構(gòu)與吸附質(zhì)PCBs的分子大小相匹配時(即以微孔為主),吸附時間足夠長時,PCBs分子能夠穿越NOM而進入到微孔中。(4)二級動力學方程對3種炭質(zhì)吸附劑吸附PCBs的動力學曲線擬合最好,說明吸附過程是包含多種吸附反應的復雜過程;當體系中不存在NOM時,二級動力學方程的平衡吸附量qe值的排序為煤基活性炭果殼活性炭草木灰;草木灰的表觀擴散速率略大于果殼活性炭和煤基活性炭,草木灰的平均6值略小于果殼活性炭和煤基活性炭,說明炭質(zhì)吸附劑理化性質(zhì)不同,吸附過程也不盡相同;NOM對3種炭質(zhì)吸附劑吸附PCBs的動力學曲線的影響類似,均表現(xiàn)為隨著NOM濃度的增大,擴散速率均略有增加,快速反應向慢速反應的轉(zhuǎn)變越不顯著,到達吸附拐點所用的時間越長;究其原因,附著在炭質(zhì)吸附劑表面的NOM增大了 PCBs分子向吸附劑擴散的驅(qū)動力,同時其堵塞了 PCBs分子擴散進入吸附劑內(nèi)部的通道,說明炭質(zhì)吸附劑的表面積及孔徑分布,吸附時間,天然有機質(zhì)的濃度和性質(zhì),均能夠影響吸附過程。
[Abstract]:The effect of natural organic matter ( NOM ) on the adsorption of PCBs by carbonaceous adsorbents was studied by using passive sampling technique of LDPE film . ( 2 ) The NOM has an average molecular weight of 4760Da for NOM , and the adsorption capacity of three carbonaceous adsorbents is 1 - 3 orders of magnitude less than 1 month . The adsorption time is 12 months . ( 4 ) The kinetic curve fitting of the two - order kinetic equation to the adsorption of PCBs by three carbonaceous adsorbents is the best , indicating that the adsorption process is a complex process involving multiple adsorption reactions . The apparent diffusion rate of the secondary kinetic equation is slightly larger than that of the shell activated carbon and the coal - based activated carbon when NOM is not present in the system ; the longer the adsorption process is , the longer the NOM increases the diffusion rate of the PCBs to the adsorbent , and meanwhile , it blocks the diffusion of the PCBs into the interior of the adsorbent , and indicates that the surface area and pore size distribution , the adsorption time , the concentration and the nature of the natural organic matter can influence the adsorption process .

【學位授予單位】：北京交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X592;O647.3

【參考文獻】

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本文編號：1837718