本文關(guān)鍵詞：Mn改性γ-Fe_2O_3催化劑低溫SCR脫硝性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《山東大學(xué)》 2015年

Mn改性γ-Fe_2O_3催化劑低溫SCR脫硝性能研究

張信莉  

【摘要】：NH3選擇性催化還原NOx(Selective catalytic reduction of NOx with NH3, NH3-SCR)技術(shù)因具有高選擇性和高效性,被廣泛應(yīng)用于燃煤電廠等固定源煙氣中氮氧化物(NOx)的脫除。與傳統(tǒng)NH3-SCR技術(shù)不同,低溫NH3-SCR技術(shù)將SCR反應(yīng)器置于除塵器和脫硫塔之后,可同時(shí)避免粉塵和微量元素的不利影響,有效減緩催化劑的SO2中毒問(wèn)題,且便于與現(xiàn)有鍋爐系統(tǒng)匹配,受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。但目前催化劑在低溫(200℃)下的SCR活性問(wèn)題尤為突出,如活性低、溫度窗口窄等。因此,迫切需要研究和開發(fā)與該技術(shù)相匹配的高效低溫SCR催化劑。本文針對(duì)磁性γ-Fe2O3催化劑低溫(50～200℃)SCR活性較低的問(wèn)題,提出采用助劑改性的方法來(lái)研發(fā)具有高活性的新型鐵基低溫SCR脫硝催化劑,揭示滴定方法及煅燒溫度等制備條件對(duì)催化劑低溫SCR性能的影響規(guī)律,同時(shí)考察了微波干燥對(duì)其低溫SCR脫硝性能的優(yōu)化機(jī)理。1、助劑添加對(duì)γ-Fe2O3催化劑低溫改性的研究結(jié)果表明,Mn是優(yōu)化γ-Fe2O3催化劑低溫SCR脫硝性能的最佳助劑,且其最佳摻雜物質(zhì)的量比為0.3；Mn摻雜能顯著提高γ-Fe2O3催化劑的低溫SCR脫硝活性,并拓寬其活性溫度窗口；Fe0.7Mn0.3Oz催化劑的最高NOx脫除率為100%,較γ-Fe2O3提高了近75個(gè)百分點(diǎn)。向γ-Fe2O3催化劑中摻雜Mn后,催化劑在低溫下氧化NO為N02的能力增強(qiáng),且Mn的摻雜能優(yōu)化γ-Fe2O3催化劑的孔隙結(jié)構(gòu)及孔徑分布,增大其比表面積和比孔容,并與催化劑中鐵氧化物相互作用形成良好固溶體,從而提高γ-Fe2O3催化劑的低溫SCR活性。2、在上述研究的基礎(chǔ)上,系統(tǒng)考察了滴定方法和煅燒溫度等對(duì)改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能的影響規(guī)律及優(yōu)化機(jī)理。結(jié)果表明,與正向滴定法相比,反向滴定法能提高Fe0.7Mn0.3Oz催化劑的低溫SCR活性,優(yōu)化其活性溫度窗口；350℃煅燒所得Fe0.7Mn0.3Oz催化劑的低溫SCR脫硝活性最佳,其NOx脫除率在70℃時(shí)即高于90%,100～200℃可維持100%；煅燒溫度過(guò)高時(shí),催化劑發(fā)生燒結(jié)且有α-Fe2O3生成,不利于低溫SCR反應(yīng)的進(jìn)行。較大的比表面積和比孔容、發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、寬泛的孔徑分布及適宜結(jié)晶度的高純度γ-Fe2O3是Fe0.7Mn0.3Oz-R和Fe0.7Mn0.30z-350催化劑具有優(yōu)良低溫SCR脫硝性能的重要原因。3、研究了不同干燥工藝參量及微波參數(shù)對(duì)改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能的影響規(guī)律,并分析了微波干燥優(yōu)化催化劑低溫SCR性能的原因。結(jié)果發(fā)現(xiàn),微波技術(shù)優(yōu)化Fe0.7Mn0.3Oz催化劑低溫SCR脫硝性能的主要機(jī)理是,微波干燥制備Fe0.7Mn0.3Oz催化劑的過(guò)程中,CO32-的存在能夠穩(wěn)定γ-Fe2O3晶相,保證催化劑中γ-Fe2O3的純度。微波參數(shù)能夠顯著影響催化劑的低溫SCR活性,經(jīng)P30、25min處理過(guò)的Fe0.7Mn0.3Oz催化劑具有最優(yōu)的低溫SCR脫硝活性,其NOx脫除率在60℃時(shí)即達(dá)98%,并在70～200℃范圍內(nèi)維持100%；過(guò)高的微波功率會(huì)降低Mn氧化物的分散度,致使催化劑孔結(jié)構(gòu)坍塌并降低其比表面積。此外,本文初步考察了Fe0.7Mn0.3Oz催化劑的抗SO2及抗H2O中毒性能,發(fā)現(xiàn)SO2對(duì)催化劑的低溫SCR脫硝活性造成不可逆的不利影響,反應(yīng)氣體中存在0.03% SO2時(shí),在125℃下,催化劑的NOx脫除率由100%最終降至72.8%；H2O對(duì)催化劑的低溫SCR活性存在可逆的抑制作用,100℃時(shí),5% H2O的存在會(huì)顯著降低催化劑的低溫SCR活性,當(dāng)反應(yīng)溫度升至125℃時(shí),其對(duì)催化劑SCR活性的抑制作用明顯減弱。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;X773
【目錄】：

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