本文選題：氧化石墨烯 + 聚乙烯亞胺　； 參考：《南京理工大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：本文簡(jiǎn)要介紹了重金屬污染及危害、吸附法處理重金屬和氧化石墨烯及其復(fù)合材料在吸附方面的應(yīng)用研究。本論文采用改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨,置于水中超聲剝離處理獲得氧化石墨烯分散液。室溫下,通過(guò)溶液共混法,以聚乙烯亞胺(PEI)和羧甲基纖維素鈉(CMC)功能化GO,制備不同質(zhì)量比的GO/PEI和GO/PEI/CMC復(fù)合材料。優(yōu)選GO/PEI和GO/PEI/CMC復(fù)合材料選作吸附劑,探究二者對(duì)鉛離子的吸附性能。(1)以石墨為原料,通過(guò)改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨,再超聲剝離成氧化石墨烯。利用FT-IR、Raman、XRD、XPS和TGA/DTG進(jìn)行表征,分析氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性。結(jié)果發(fā)現(xiàn),適當(dāng)延長(zhǎng)反應(yīng)時(shí)間,可以提高氧化程度,但GO熱穩(wěn)定性下降。(2)室溫下,通過(guò)聚乙烯亞胺(PEI)與GO發(fā)生親核取代反應(yīng),制備GO/PEI復(fù)合材料。以戊二醛為交聯(lián)劑,CMC進(jìn)一步功能化GO/PEI,制備GO/PEI/CMC復(fù)合材料。利用 FT-IR、Raman、XRD、XPS、SEM 和 TGA/DTG 表征,分析表明,GO/PEI 為層狀結(jié)構(gòu),其層間距和表面粗糙度增大,GO/PEI/CMC呈現(xiàn)三維結(jié)構(gòu)且表面粗糙度更大。GO/PEI/CMC的氧含量明顯高于GO/PEI,表明CMC引入了更多含氧官能團(tuán),并且GO/PEI/CMC復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性更好。吸附劑對(duì)比實(shí)驗(yàn)表明,質(zhì)量比為13和1:2:1的GO/PEI和GO/PEI/CMC對(duì)Pb~(2+)的吸附效果最好。(3)以質(zhì)量比為1:3和12:1的GO/PEI和GO/PEI/CMC為吸附劑,探究吸附劑用量、溶液初始pH值、接觸時(shí)間、初始Pb~(2+)濃度和溫度對(duì)吸附性能的影響,以及熱力學(xué)和吸附劑重復(fù)利用的問(wèn)題。研究表明,吸附劑用量為20mg時(shí),GO/PEI和GO/PEI/CMC對(duì)Pb~(2+)吸附的最佳初始pH值為6.0和5.5,分別在120min,200min時(shí)達(dá)到吸附平衡,且平衡吸附量為76.6mg/g,95.4mg/g。Langmuir模型和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能更好擬合GO/PEI和GO/PEI/CMC的吸附過(guò)程,表明二者吸附鉛離子均屬于單分子層吸附且理論最大吸附容量分別為277.8mg/g、384.6mg/g;GO/PEI對(duì)Pb~(2+)的吸附由化學(xué)吸附控制,而GO/PEI/CMC吸附Pb~(2+)由化學(xué)吸附和粒子內(nèi)擴(kuò)散共同作用。此外,GO/PEI和GO/PEI/CMC吸附均為放熱自發(fā)反應(yīng)。重復(fù)利用4次后,GO/PEI/CMC對(duì)Pb~(2+)的吸附量變化率小于GO/PEI,表明GO/PEI/CMC的循環(huán)利用性能更好。
[Abstract]:This paper briefly introduces the pollution and harm of heavy metals and the application of adsorption method in the treatment of heavy metals and graphene oxide and their composites. In this paper, the modified Hummers method was used to prepare graphite oxide, and the dispersions of graphene oxide were obtained by ultrasonic stripping treatment in water. PEI) and carboxymethyl cellulose sodium (CMC) functionalized GO to prepare GO/PEI and GO/PEI/CMC composites with different mass ratio. Select GO/PEI and GO/PEI/CMC composites as adsorbents and explore the adsorption properties of two groups on lead ions. (1) graphite is used as raw material to prepare graphite oxide by improved Hummers method and then dissection into graphene oxide by ultrasonic, and FT is used in FT. -IR, Raman, XRD, XPS and TGA/DTG were characterized, and the structure and thermal stability of graphene oxide were analyzed. The results showed that the oxidation degree could be improved by prolonging the reaction time, but the thermal stability of GO decreased. (2) the GO/PEI composite was prepared by nucleophilic substitution of polyethyleneimine (PEI) and GO at room temperature. With glutaraldehyde as a crosslinker, CMC entered into the reactor. The GO/PEI/CMC composite was prepared by one step of GO/PEI, using FT-IR, Raman, XRD, XPS, SEM and TGA/DTG. The analysis showed that GO/PEI was a layered structure, its layer spacing and surface roughness increased, the GO/PEI/CMC presented a three-dimensional structure and the surface roughness was greater.GO/PEI/CMC than GO/PEI, indicating that more oxygen was introduced. The thermal stability of the functional groups and GO/PEI/CMC composites is better. The adsorbents contrast experiments show that the adsorption effect of Pb~ (2+) on the mass ratio of 13 and 1:2:1 is the best. (3) the amount of adsorbents, the initial pH value of the solution, the contact time and the initial Pb~ concentration are explored with the GO/PEI and GO/PEI/CMC of 1:3 and 12:1 as the adsorbents. And the effect of temperature on the adsorption properties and the repeated use of thermodynamics and adsorbents. The study shows that the best initial pH value for Pb~ (2+) adsorption by GO/PEI and GO/PEI/CMC is 6 and 5.5 when the amount of adsorbents is 20mg, and the adsorption equilibrium is reached at 120min, 200Min, respectively, and the equilibrium adsorption amount is 76.6mg/g, 95.4mg/g.Langmuir model and quasi two class. The kinetic model can better fit the adsorption process of GO/PEI and GO/PEI/CMC, which shows that the two adsorbed lead ions are all adsorbed by the single molecular layer and the maximum adsorption capacity is 277.8mg/g, 384.6mg/g; GO/PEI for Pb~ (2+) adsorption is controlled by chemical adsorption, and GO/PEI/CMC adsorbed Pb ~ (2+) by chemical adsorption and intra particle diffusion. In addition, the adsorption of GO/PEI and GO/PEI/CMC is spontaneous exothermic reaction. After repeated use of 4 times, the change rate of the adsorption capacity of GO/PEI/CMC to Pb~ (2+) is less than GO/PEI, indicating that the recycling performance of GO/PEI/CMC is better.

【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TB33;O647.3

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本文編號(hào)：1821949