本文選題：對硝基苯酚 + 臭氧��； 參考：《物理化學學報》2017年07期

【摘要】：本文采用基于ReaxFF反應力場的分子動力學方法(ReaxFF MD),利用自主研發(fā)的國際首個基于GPU加速的ReaxFF MD程序系統(tǒng)GMD-Reax和獨特的化學反應分析工具VARx MD,探索臭氧氧化對硝基苯酚的反應機理。通過模擬考察了300 K恒溫條件下臭氧氧化水中對硝基苯酚的行為,獲得了酚結(jié)構(gòu)開環(huán)、CO_2生成、主要自由基(·OH、·O_2、·O)及團簇型自由基的數(shù)量演變趨勢,并可定性描述六元環(huán)開環(huán)和CO_2生成均遵循偽一級反應動力學規(guī)律。反應機理分析表明酚類分子在水溶液中被臭氧氧化的路徑主要經(jīng)過攫氫、六元環(huán)開環(huán)、碳鏈的氧化分解三個階段,也揭示了自由基和團簇型自由基在臭氧降解對硝基苯酚時所發(fā)揮的重要作用。本工作是應用ReaxFF MD分子模擬方法對常溫水環(huán)境下臭氧降解酚類污染物反應機理研究的一個嘗試,可為深入認識該機理及相關(guān)的實驗、理論研究提供一定的參考。
[Abstract]:In this paper, the molecular dynamics method based on ReaxFF reaction force field is used to explore the mechanism of ozone oxidation of p-nitrophenol by using the first international ReaxFF MD program system GMD-Reax based on GPU acceleration and the unique chemical reaction analysis tool VARx MDS. The behavior of ozonation of p-nitrophenol in water under 300K constant temperature was investigated by simulation. The formation of phenol structure was obtained, and the evolution trend of main free radicals (OH, O _ 2, O _ 2) and cluster type free radicals were obtained. It is also possible to describe qualitatively that both the open ring and the CO_2 generation of the six-member ring follow the pseudo-first-order reaction kinetics. The analysis of reaction mechanism shows that the oxidation path of phenolic molecules in aqueous solution is mainly through three stages: hydrogen capture, ring opening of six-member ring and oxidation and decomposition of carbon chain. The important role of free radicals and cluster free radicals in ozone degradation of p-nitrophenol was also revealed. This work is an attempt to study the reaction mechanism of ozone degradation of phenolic pollutants in normal temperature water environment by using ReaxFF MD molecular simulation method, which can provide a certain reference for further understanding of this mechanism and related experiments and theoretical research.
【作者單位】： 中國礦業(yè)大學(北京)化學與環(huán)境工程學院;中國科學院過程工程研究所復雜系統(tǒng)國家重點實驗室;中國科學院過程工程研究所環(huán)境技術(shù)與工程研究部;中國科學院大學化學與化工學院;
【基金】：國家自然科學基金(21373227) 國家杰出青年科學基金(51425405) 多相復雜系統(tǒng)國家重點實驗室基金(COM2015A004)資助項目~~
【分類號】：O643.1;X784

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本文編號：1811190