本文選題：人體呼出氣 + 揮發(fā)性有機物��； 參考：《暨南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：二次電噴霧電離質(zhì)譜技術(shù)(Secondary electrospray ionization mass spectrometry,SESI-MS)以普適性的軟電離源——SESI源為技術(shù)特色,可實現(xiàn)呼出氣中揮發(fā)性有機化合物(Volatile organic compounds,VOCs)的實時直接分析,如采用高分辨質(zhì)譜(High resolution mass spectrometry,HRMS,分辨率R10000),能夠進一步提高定性分析的準(zhǔn)確性、獲取化合物準(zhǔn)確元素組成,是推進人體呼出氣中VOCs在疾病診斷、環(huán)境健康等研究中轉(zhuǎn)化應(yīng)用的關(guān)鍵。但目前,不同實驗室自組建的SESI源(尚無商品源)缺乏統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn),實驗結(jié)果缺乏可比性;其次,HRMS的質(zhì)量分辨率和準(zhǔn)確度對呼出氣中VOCs定性分析的影響尚屬未知。因此,本論文的研究內(nèi)容為設(shè)計并組建靈敏度高、重現(xiàn)性好的SESI源,并表征SESI-HRMS的重要參數(shù),如重現(xiàn)性、質(zhì)量分辨率、質(zhì)量準(zhǔn)確性。重要結(jié)果如下:(1)在高性能的商業(yè)nanoESI源的基礎(chǔ)上,自行設(shè)計并組建二次納流電噴霧電離源Sec-nanoESI(Secondary nanoESI),與四極桿組合靜電場軌道阱高分辨質(zhì)譜(HRMS)耦合。正常人呼出氣分析結(jié)果均表明,Sec-nano ESI-HRMS檢測呼出氣中單個化合物的離子峰強度以及單次呼氣過程中離子峰強度隨時間的變化趨勢,均具有可重現(xiàn)性。(2)采用質(zhì)量分辨率R=120000時,可以有效分離同重化合物;篩選出正、負離子檢測模式下的標(biāo)準(zhǔn)化合物,并建立準(zhǔn)確質(zhì)量數(shù)對照表,可用于獲取分子量為50 500 Da化合物的準(zhǔn)確元素組成。(3)在50 300 Da范圍內(nèi),在正常人呼出氣中,除文獻報道的化合物外,還檢出了二氯苯、硫酸鹽、硅酸鹽、磷酸鹽等以往研究中極少報道的化合物,其中二氯苯推測來自吸入VOCs,硫酸鹽、硅酸鹽、磷酸鹽等非揮發(fā)性化合物推測來自呼出氣中的顆粒物。在300 500 Da范圍內(nèi),檢出了29種相對高分子量化合物,這些化合物的環(huán)雙鍵當(dāng)量均值4.5,具有較高不飽和度。上述化合物的檢出,或有助于更準(zhǔn)確地理解呼出氣中VOCs的來源和產(chǎn)生機制。
[Abstract]:Secondary electrospray ionization mass spectrometry (SESI-MS), which is characterized by a general soft ionization source, can be used to analyze volatile organic compounds (VOCs) in exhaled air in real time and directly. If high resolution mass spectrometric HRMS is used, the accuracy of qualitative analysis can be further improved and the accurate composition of compounds can be obtained. It is the key to promote the transformation and application of VOCs in human exhalation in disease diagnosis and environmental health. But at present, there is no uniform standard for the SESI source (no commodity source) in different laboratories, and the experimental results are not comparable. Secondly, the effect of quality resolution and accuracy on the qualitative analysis of VOCs in exhaled air is unknown. Therefore, the research content of this thesis is to design and construct SESI source with high sensitivity and good reproducibility, and to characterize the important parameters of SESI-HRMS, such as reproducibility, quality resolution and quality accuracy. The important results are as follows: (1) based on the high performance commercial nanoESI source, we designed and constructed the secondary NCSI ionization source Sec-nanoESI(Secondary nanoESI, which is coupled with the quadrupole combined electrostatic field trap high resolution mass spectrometry (HRMS). The results of exhalation analysis showed that the ion peak strength of single compound in exhaled air and the variation trend of ion peak strength with time during exhalation were determined by Sec-nano ESI-HRMS, which were reproducible when the mass resolution was R = 1200000. The standard compounds in the positive and negative ion detection mode can be screened out, and the accurate mass number comparison table can be established, which can be used to obtain the exact element composition of the molecular weight of 50 ~ 500Da compounds, and can be used in the range of 50 ~ 300Da. In addition to the compounds reported in the literature, dichlorobenzene, sulfate, silicate, phosphate and other compounds have been detected in the exhalation of normal people, among which dichlorobenzene is supposed to come from inhalation of VOCs, sulfate, silicate, etc. Non-volatile compounds, such as phosphate, presumably come from particulates in the exhaled air. In the range of 300 ~ 500Da, 29 relative high molecular weight compounds were detected. The mean value of ring double bond equivalent of these compounds was 4.5, with high unsaturation. The detection of these compounds may contribute to a more accurate understanding of the origin and mechanism of VOCs in exhalation.
【學(xué)位授予單位】：暨南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.63

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本文編號：1808546