本文選題：稠環(huán)芳烴 + 三聯(lián)吡啶釕配合物��； 參考：《云南師范大學》2017年碩士論文

【摘要】：聯(lián)吡啶釕配合物在許多光催化反應中都有著重要的應用,這些反應包括光催化還原水生成氫氣、光催化氧化水生成氧氣、光催化有機合成和光催化還原二氧化碳生成甲醇等含碳化合物。在這些光催化反應中,聯(lián)吡啶釕配合物可作為光敏劑,也可以作為催化劑。在此篇論文中,我們采用商業(yè)購買的Ru(bpy)_2Cl_2,β-環(huán)糊精作為反應底物,設計合成兩個釕吡啶配合物,研究它們作為光敏劑的產(chǎn)氫性能。此外,在有機合成中,稠環(huán)芳烴的選擇性催化加氫是一類很重要的反應,并且稠環(huán)芳烴具有一定的致癌性,將其部分飽和后會降低其毒性,稠環(huán)芳烴還原后的產(chǎn)物被廣泛用在醫(yī)藥、燃料等領域。到目前為止,用來選擇性催化加氫的催化劑主要是Ni、Pd、Ru、Pt、Rh、Os等貴金屬及其配合物,H_2作為氫源,在高溫、高壓下進行反應,從而導致這類反應存在成本高,技術難度大等缺點。因此,探索能高效、有選擇性的催化雜環(huán)化合物氫化的先進材料依舊是個挑戰(zhàn)。本論文使用Ni_2P/NH_3BH_3體系,在室溫、常壓下還原5個1,8-萘啶衍生物,為在溫和條件下還原雜環(huán)化合物提供了新的研究方向。主要內容有:1、合成2個三聯(lián)吡啶釕配合物C1、C2,在DMF作為溶劑的條件下測定了它們的光譜性質及其電化學性質,并分別以它們作為光敏劑,FeCl_3以及以FeCl_3為底物得到的配合物Fe(TEOA)_2Cl_3作為光催化產(chǎn)氫的催化劑前體,研究了在不同條件下的光催化產(chǎn)氫情況。2、結合Ni_2P的Ni周圍電子云密度大,有利于H_2解離和底物吸附以及在常壓下,簡便、易得且穩(wěn)定的過渡金屬磷化物(Ni_2P)能夠有效地催化氨硼烷分解釋放氫氣的優(yōu)勢,制備磷化鎳納米粒子,選取具有剛性結構的1,8-萘啶衍生物作為底物,利用Ni_2P/NH_3BH_3體系在常溫常壓下將其選擇性還原,并通過核磁氫譜、碳譜和質譜分別對還原主產(chǎn)物結構進行表征,確定了產(chǎn)物的結構。通過對5種主要還原產(chǎn)物對比得出給電子基團和吸電子基團對催化還原反應的影響。
[Abstract]:Bipyridine ruthenium complexes have important applications in many photocatalytic reactions including photocatalytic reduction of water to hydrogen and photocatalytic oxidation of water to oxygen. Photocatalytic organic synthesis and photocatalytic reduction of carbon dioxide to methanol and other carbon compounds. In these photocatalytic reactions, bipyridine ruthenium complex can be used as Guang Min or catalyst. In this paper, we design and synthesize two ruthenium pyridine complexes using Rubpyridine as the substrate, and study their hydrogen production properties as Guang Min. In addition, selective catalytic hydrogenation of polycyclic aromatic hydrocarbons is a very important reaction in organic synthesis. The products after the reduction of polycyclic aromatic hydrocarbons are widely used in medicine, fuel and other fields. Up to now, the main catalysts used for selective hydrogenation are noble metals such as NiOPdN, Ru-PtRh, RhOOs and their complexes, such as H _ (2), which are used as hydrogen sources to react at high temperature and high pressure, resulting in the high cost and high technical difficulty of these reactions. Therefore, it remains a challenge to explore advanced materials that can efficiently and selectively catalyze the hydrogenation of heterocyclic compounds. In this paper, Ni_2P/NH_3BH_3 system was used to reduce 5 1H 8 naphthalene derivatives at room temperature and atmospheric pressure, which provided a new research direction for the reduction of heterocyclic compounds under mild conditions. Two tripyridine ruthenium complexes C _ 1 C _ 2 were synthesized. Their spectral properties and electrochemical properties were determined under the condition of DMF as solvent. The photocatalytic hydrogen production under different conditions was studied by using them as Guang Min and Fe(TEOA)_2Cl_3 as precursors of photocatalytic hydrogen production respectively. The electron cloud density around Ni combined with Ni_2P was high. It is beneficial to the dissociation and substrate adsorption of H2 and the simple, easy and stable transition metal phosphates, Ni2P), which can effectively catalyze the decomposition and release of hydrogen from ammonioborane and prepare nickel phosphide nanoparticles. The structure of the main product was determined by Ni_2P/NH_3BH_3 system, which was characterized by NMR, carbon spectrum and mass spectrometry, and the structure of the main product was characterized by nuclear magnetic resonance spectroscopy, carbon spectrum and mass spectrometry, respectively, using the Ni_2P/NH_3BH_3 system to reduce the product selectively at room temperature and atmospheric pressure. The effects of electron group and electron group on the catalytic reduction reaction were obtained by comparing the five main reduction products.
【學位授予單位】：云南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O641.4;TQ116.2

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