本文選題：多孔微觀結(jié)構(gòu) + 石墨相氮化碳��； 參考：《催化學(xué)報(bào)》2017年03期

【摘要】：作為一種非金屬半導(dǎo)體光催化劑,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)已廣泛應(yīng)用于水中有機(jī)污染物去除、劈裂水產(chǎn)氫、二氧化碳還原制碳?xì)浠衔锶剂弦约斑x擇性氧化有機(jī)合成等許多光催化領(lǐng)域.然而,聚集態(tài)層狀結(jié)構(gòu)和粉末物理狀態(tài)嚴(yán)重限制了g-C_3N_4在非均相光催化反應(yīng)中的實(shí)際應(yīng)用.一方面,g-C_3N_4的聚集態(tài)層狀結(jié)構(gòu)限制了光生載流子的表面遷移并增加了光催化反應(yīng)的傳質(zhì)阻力.另一方面,由于附加的固-液分離步驟,粉體g-C_3N_4不便于實(shí)際應(yīng)用.因此,為解決g-C_3N_4的上述缺點(diǎn),一些研究已經(jīng)進(jìn)行并集中于g-C_3N_4的形貌控制合成及負(fù)載.構(gòu)建多孔微觀結(jié)構(gòu)是合成具有優(yōu)異光催化活性g-C_3N_4的有效途徑之一.本文研究表明,鹽酸或乙二醇預(yù)處理的三聚氰胺均可用作制備多孔g-C_3N_4的前驅(qū)體.有趣的是,由于在多孔g-C_3N_4制備體系中不同制孔單元的共存,與通過鹽酸或乙二醇單獨(dú)預(yù)處理的三聚氰胺制備的多孔g-C_3N_4相比,通過二者共同預(yù)處理的三聚氰胺制備的多孔g-C_3N_4具有更豐富的多孔微觀結(jié)構(gòu).與制備負(fù)載型二氧化鈦不同,由于在制備g-C_3N_4過程中缺少溶膠-凝膠步驟,因此負(fù)載型g-C_3N_4較難制備.而且,對于氟-錫氧化物(FTO)基底負(fù)載的g-C_3N_4,在實(shí)際應(yīng)用中存在一些不足.首先,FTO基底的片狀物理結(jié)構(gòu)不利于反應(yīng)底物的擴(kuò)散.其次,FTO基底的吸光效應(yīng)會導(dǎo)致光能損失,因此g-C_3N_4只能在FTO基底的單面負(fù)載.最后,在g-C_3N_4和FTO基底之間無化學(xué)作用,因此在光催化反應(yīng)過程中不可避免造成g-C_3N_4的損失.因此,以鹽酸/乙二醇共同預(yù)處理的三聚氰胺作原料,氫氟酸/3-氨基丙基三甲氧基硅烷共同預(yù)處理的石英棒作基底,首次制備了多孔g-C_3N_4和負(fù)載型多孔g-C_3N_4.豐富的多孔微觀結(jié)構(gòu)使得所制多孔g-C_3N_4具有優(yōu)異的光催化活性;且由于多孔g-C_3N_4與石英棒基底間存在化學(xué)作用,因而具有相當(dāng)高的穩(wěn)定性.另外,由于在構(gòu)建石英棒反應(yīng)器之后不影響光生載流子的表面遷移和目標(biāo)有機(jī)污染物的擴(kuò)散,因此負(fù)載型多孔g-C_3N_4的光催化活性與粉體多孔g-C_3N_4相似.所制備多孔g-C_3N_4和負(fù)載型多孔g-C_3N_4的光催化活性通過在可見光條件下單組份有機(jī)廢水的處理進(jìn)行初步評價.在有機(jī)污染物降解同時產(chǎn)氫系統(tǒng)中,由于水和有機(jī)污染物之間的氧化還原反應(yīng)難于進(jìn)行,因此與傳統(tǒng)的光催化降解和產(chǎn)氫系統(tǒng)相比,所制多孔g-C_3N_4的氫氣產(chǎn)率和降解效率均顯著降低;然而,在有機(jī)污染物降解同時產(chǎn)氫系統(tǒng)中,隨著該材料光催化活性的提高,氫氣產(chǎn)率和降解效率同時提高.這是因?yàn)楣獯呋瘎╇娮觽鬟f能力的提高促進(jìn)了有機(jī)污染物和水之間的氧化還原反應(yīng).
[Abstract]:As a non-metallic semiconductor photocatalyst, graphite-phase carbon nitride (GN) g-C _ 3N _ 4) has been widely used in the removal of organic pollutants in water and the splitting of aquatic hydrogen. Carbon dioxide reduction to hydrocarbon fuel and selective oxidation of organic synthesis and many other areas of photocatalysis. However, the practical application of g-C_3N_4 in heterogeneous photocatalytic reactions is severely limited by the hierarchical structure of aggregates and the physical state of powders. On the one hand, the agglomerated layered structure of C3NIV limits the surface migration of photogenerated carriers and increases the mass transfer resistance of photocatalytic reactions. On the other hand, due to the additional solid-liquid separation steps, powder g-C_3N_4 is not suitable for practical application. Therefore, in order to solve the above disadvantages of g-C_3N_4, some researches have been carried out and focused on the morphology control synthesis and loading of g-C_3N_4. Constructing porous microstructure is one of the effective ways to synthesize g-C_3N_4 with excellent photocatalytic activity. The results show that melamine pretreated with hydrochloric acid or ethylene glycol can be used as precursor for the preparation of porous g-C_3N_4. Interestingly, because of the coexistence of different pore making units in the porous g-C_3N_4 preparation system, compared with the porous g-C_3N_4 prepared by melamine prepared by hydrochloric acid or ethylene glycol alone, The porous g-C_3N_4 prepared by melamine pretreated by both has more porous microstructure. Different from the preparation of supported titanium dioxide, it is difficult to prepare supported g-C_3N_4 because of the lack of sol-gel step in the preparation of g-C_3N_4. Moreover, there are some shortcomings in the practical application of g-C _ 3N _ 4 for fluorine-tin oxide oxide (FTO) substrate. Firstly, the sheet physical structure of FTO substrate is not conducive to the diffusion of the substrate. Secondly, the absorption effect of FTO substrate will lead to the loss of light energy, so g-C_3N_4 can only be loaded on one side of FTO substrate. Finally, there is no chemical interaction between g-C_3N_4 and FTO substrate, so the loss of g-C_3N_4 is inevitable in the photocatalytic reaction. Therefore, porous g-C_3N_4 and supported porous g-C _ 3s _ 3N _ 4 were prepared by using melamine co-pretreated with hydrochloric acid / ethylene glycol as raw material and quartz rod pretreated with hydrofluoric acid / 3-aminopropyltrimethoxysilane as substrate for the first time. The porous g-C_3N_4 has excellent photocatalytic activity due to its rich porous microstructure and has high stability due to the chemical interaction between porous g-C_3N_4 and quartz rod substrate. In addition, the photocatalytic activity of supported porous g-C_3N_4 is similar to that of porous g-C_3N_4 because the surface migration of photogenerated carriers and the diffusion of target organic pollutants are not affected after the construction of quartz rod reactor. The photocatalytic activity of porous g-C_3N_4 and supported porous g-C_3N_4 was preliminarily evaluated by the treatment of one-component organic wastewater under visible light. In the organic pollutant degradation and hydrogen production system, the redox reaction between water and organic pollutants is difficult, so compared with the traditional photocatalytic degradation and hydrogen production system, The hydrogen yield and degradation efficiency of porous g-C_3N_4 decreased significantly, but in the system of organic pollutant degradation and hydrogen production, the hydrogen yield and degradation efficiency increased with the increase of photocatalytic activity. This is because the improved electron transport capacity of photocatalysts promotes the redox reaction between organic pollutants and water.
【作者單位】： 南昌航空大學(xué)江西省持久性污染物控制與資源循環(huán)利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(51568049,51208248,51468043,21366024) the National Science Fund for Excellent Young Scholars(51422807) the Natural Science Foundation of Jiangxi Province,China(20161BAB206118,20114BAB213015) the Natural Science Foundation of Jiangxi Provincial Department of Education,China(GJJ14515,GJJ12456)~~
【分類號】：O643.36

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本文編號：1791426