改性石墨烯的吸附與催化性能
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《中南大學(xué)》 2014年
改性石墨烯的吸附與催化性能
劉貢鋼
【摘要】:摘要:石墨烯(Gr)是一種集多種優(yōu)異特性于一身的新型碳基材料。為了充分發(fā)揮石墨烯的優(yōu)良性質(zhì),并拓展其應(yīng)用范圍,本文在對石墨烯進(jìn)行功能化改性的基礎(chǔ)上,考察了其在重金屬銅離子吸附和催化劑載體中的應(yīng)用性能。 分別采用了三乙醇胺(TEA)和氨基離子液體(氯化1-氨丙基-3-甲基咪唑,NH2IL)對石墨烯進(jìn)行了功能化改性。紅外、紫外可見吸收光譜及XPS等分析結(jié)果表明,三乙醇胺功能化石墨烯(TEA-Gr)的三乙醇胺與石墨烯為共價(jià)鍵結(jié)合,其表面含有大量的叔胺氮和羥基活性官能團(tuán)。氨基離子液體功能化石墨烯(NH2IL/Gr)通過咪唑環(huán)與石墨環(huán)之間的π-π;非共價(jià)作用實(shí)現(xiàn)了石墨烯改性。 對于TEA-Gr,考察了對Cu2+的吸附性能。結(jié)果表明,TEA-Gr對Cu2+具有很強(qiáng)的吸附能力,能達(dá)到3500mg/g的高吸附量水平,且其吸附模型符合分段Freundlich模型。TEA-Gr擁有如此優(yōu)異的吸附性能,可能是由于TEA-Gr表面具有大量較強(qiáng)結(jié)合作用的叔胺和羥基,大大增加了Cu2+吸附位點(diǎn)的結(jié)合力和數(shù)量。 對于NH2IL/Gr,將其作為載體涂層,考察了Gr/Pd/堇青石整體式催化劑的制備,并以苯乙烯和羧基苯甲醛(4-CBA)加氫反應(yīng)研究了催化性能。結(jié)果表明,NH2IL/Gr能牢固均勻的涂覆于堇青石表面,堇青石的耐酸性明顯提高(經(jīng)硝酸溶液浸泡8h,溶出的A13+濃度僅為空白堇青石的43.2%)。同時(shí),催化劑所負(fù)載的Pd粒子分散性好,粒徑均一,平均粒徑約為4nm。苯乙烯加氫反應(yīng)表明,增加NH2IL和石墨烯的濃度均有利于提高催化劑的性能,但濃度過高反而會降低催化性能。而利用4-CBA加氫反應(yīng)對傳統(tǒng)的Pd/C催化劑和Gr/Pd/堇青石催化劑進(jìn)行穩(wěn)定性考察,研究發(fā)現(xiàn)前者催化活性下降了92%,而后者則僅僅下降30%,具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】:
【學(xué)位授予單位】:中南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2014
【分類號】:O613.71
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,本文編號:178309
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