本文關(guān)鍵詞：納米二氧化鈦改性及其可見光光催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《大連理工大學(xué)》 2012年

納米二氧化鈦改性及其可見光光催化性能研究

熊軼超  

【摘要】：半導(dǎo)體光催化技術(shù)是一種新興、高效、節(jié)能的現(xiàn)代綠色環(huán)保技術(shù),是光催化劑在光輻射的作用下將水和空氣中的有機(jī)污染物降解為無毒或者毒性較低的物質(zhì)。Ti02作為最有潛力的半導(dǎo)體光催化劑之一,因其較強(qiáng)的氧化能力、低廉的價格、穩(wěn)定的化學(xué)性能以及無毒性,被廣泛應(yīng)用于多種有機(jī)污染物的降解。但是,Ti02多相光催化技術(shù),由于其光能利用率和量子效率均較低,給其實際應(yīng)用帶來了困難。所以,通過各種改性方法減小TiO2禁帶能來提高可見光利用率,同時減少光生電子-空穴對的復(fù)合從而提高其量子效率,一直是TiO2光催化技術(shù)努力的方向。本論文通過沉積貴金屬和摻雜非金屬兩種方法改性納米TiO2,達(dá)到增強(qiáng)其光催化性能的目的。 一般來說,貴金屬的功函數(shù)(Φm)高于TiO2的功函數(shù)(Φs)(4.33-4.85eV),因此當(dāng)貴金屬沉積在TiO2表面時,光生電子將從TiO2顆粒遷移到貴金屬表面,這樣有效分離了光生電子-空穴對,有利于光催化反應(yīng)的進(jìn)行。為此,本文首先以商品級TiO2DegussaP-25為原料,采用等離子體法制備了金屬Pt和Pd分別沉積以及共沉積的TiO2,分別標(biāo)記為Pt/TiO2、Pd/TiO2和PtPd/TiO2。同時,采用傳統(tǒng)熱法,即程序升溫還原(TPR)法制備了Pt和Pd分別沉積的TiO2催化劑,標(biāo)記為Pt/TiO2(T)和Pd/Ti02(T)。對上述兩種催化劑,在可見光下以20ppm亞甲基藍(lán)溶液為底物進(jìn)行光催化降解實驗,并對這兩種催化劑進(jìn)行了氮氣物理吸附、ICP、UV-Vis等表征。結(jié)果表明,與未改性的P-25相比,Pt/TiO2和Pd/TiO2的催化活性有顯著提高；且當(dāng)貴金屬的擔(dān)載量相同時,等離子體法制備的催化劑,比傳統(tǒng)熱法制備的催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性。 在介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體發(fā)生器中,以H2S/H2的混合氣體為放電介質(zhì),對商品級二氧化鈦Degussa P-25進(jìn)行放電處理,制備出了淡黃色的S摻雜的TiO2,標(biāo)記為S-TiO2。同時,采用傳統(tǒng)熱法,在同樣的混合氣體中對P-25進(jìn)行處理,得到的催化劑標(biāo)記為S/TiO2。對上述兩種催化劑,在可見光下以20ppm亞甲基藍(lán)溶液為底物進(jìn)行光催化降解實驗,并對兩種改性催化劑進(jìn)行了XRD、XPS和UV-Vis表征。結(jié)果表明,與未改性的P-25相比,等離子體法制得的S-TiO2表現(xiàn)出較高的催化活性；而熱法處理得到的S/TiO2催化活性較P-25并未有所提高。XRD結(jié)果表明,兩種改性方法并未明顯改變TiO2的晶粒尺寸和晶相比例。通過UV-Vis表征發(fā)現(xiàn),等離子法制得的S-TiO2與P-25相比,對可見光的吸收顯著增強(qiáng)。同時計算結(jié)果顯示,P-25帶隙能為3.0eV,而S-TiO2的帶隙能降低為2.7eV。XPS結(jié)果顯示,采用等離子體法成功地將S元素以負(fù)價態(tài)的形式摻雜進(jìn)入了TiO2表面,使得TiO2表面羥基數(shù)量減少,氧空穴數(shù)量增加。 基于上述兩種改性方法的良好效果,本文接理來進(jìn)行了上述兩種方法的結(jié)合。先利用浸漬法制備出沉積貴金屬Pt和Pd的氧化物形式的Ti02,再利用H2S/H2等離子體進(jìn)行非金屬S的摻雜和貴金屬的還原,一步得到S-Pt/TiO2和S-Pd/TiO2催化劑,同時考察了這些催化劑降解有機(jī)染料亞甲基藍(lán)的光催化活性。通過對比發(fā)現(xiàn),同時沉積了貴金屬和摻雜了非金屬的二氧化鈦,與只沉積貴金屬或者只摻雜了非金屬的相比,光催化活性并沒有提高,這可能是因為貴金屬發(fā)生了S中毒,從而降低了催化劑的催化活性。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O614.411;O643.3
【目錄】：

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9 聶煜瑤;新型鉍基可見光光催化材料的改性及其可見光光催化降解活性深藍(lán)K-R的性能研究[D];華中科技大學(xué);2013年

10 劉引萍;等離子體制備TiO_2粉體的紫外和可見光催化活性研究[D];大連理工大學(xué);2013年

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本文編號：177332