本文選題：3-氨基苯硼酸　切入點：電化學聚合　出處：《山東大學》2017年碩士論文

【摘要】：漆酶(EC 1.10.3.2)是含有多個活性中心(銅離子)的酶,在生物傳感器的制備、燃料電池的研制等領域具有非常重要的應用價值。為獲得高性能的漆酶電極,必須縮短漆酶活性位點與電極表面的間距,減小漆酶異相電子轉移對漆酶取向的依賴。為實現(xiàn)上述目標必須發(fā)展新的固載方法。目前報道的有化學親和策略,漆酶重組改造策略等。相比于漆酶的化學或分子生物學修飾,構建適宜于多活性中心漆酶異相電子轉移的納米結構載體是一條捷徑。利用導電聚合物制備漆酶陰極的方法已有嘗試,但存在漆酶上載量低等主要問題。而利用苯硼酸類功能導電聚合物可以將漆酶共價固載(表面的糖基可以作為固定化位點)到電極表面�；谌髦涡偷钠崦鸽姌O可以利用其籠效應來降低其異相電子轉移對漆酶在電極表面取向的依賴,進一步提升漆酶異相電子轉移效率,制備出高性能的漆酶電極�；谏鲜霰尘�,本文嘗試開展了如下兩方面工作:1.在無質子酸添加的乙二醇中電化學合成聚3-氨基苯硼酸本文構建了一種由乙二醇和四正丁基氟化銨形成的非水體系,并首次將此作為支持電解液進行了 3-氨基苯硼酸(APBA)的電化學聚合。不同于傳統(tǒng)的含質子酸的水溶液體系,本體系無需額外添加質子酸,并且三氟乙酸的存在不利于電聚合的進行。電聚合過程中所需的質子由APBA的硼酸基團與乙二醇的1,2-二羥基化合物反應所產(chǎn)生。因此乙二醇既是溶劑又是質子源。F-不僅是支持電解質的組成部分,而且參與了聚3-氨基苯硼酸(PAPBA)的電化學合成過程,但它并不是必不可少的。電解液中的陽離子尺寸越小,摻雜/去摻雜過程越容易進行,并且得到的聚合物薄膜的穩(wěn)定性越好。電聚合產(chǎn)物的傅里葉紅外光譜、紫外光譜和掃描電鏡表明,得到了聚3-氨基苯硼酸是呈多孔網(wǎng)狀的交聯(lián)聚合物薄層,對玻碳電極有很好的吸附力。2.基于功能化導電聚合物的三明治型漆酶電極的構建與表征漆酶(Lac)是多氧化還原中心糖蛋白,漆酶的異相電子轉移效率依賴于底物結合位點與電極表面的間距。據(jù)此,本文發(fā)展了一種基于功能化導電聚合物的三明治型漆酶電極。首先通過循環(huán)伏安法電合成出多孔網(wǎng)狀聚3-氨基苯硼酸(PAPBA),以此聚合物薄層為漆酶固定化載體,利用其功能化基團——硼酸基與漆酶糖基間的特異性結合將漆酶共價結合到PAPBA修飾的玻碳(GC)電極表面上。不同于文獻采用的物理吸附法,本方法固定的漆酶不易掉落,且通過控制聚合量可以大幅提高漆酶上載量。然后以NaPSS為摻雜劑,恒電位法合成聚3,4-乙撐二氧噻吩導電薄膜覆蓋在Lac/PAPBA/GC電極上(此薄膜簡稱為PEDOT),由此得到了通過聚合物薄膜層層組裝構建的三明治型漆酶電極(PEDOT/Lac/PAPBA/GC)。漆酶電極的生物活性表達會受不同電聚合參數(shù)的影響。漆酶電極的生物電催化性能研究表明,通過PEDOT的覆蓋可以降低漆酶DET過程對取向的依賴,提高漆酶電極的生物電催化效率,減少了氧還原過程中過氧化氫的生成。此外,三明治結構的形成有利于漆酶生物活性和聚合物導電性的表達,由此大幅度提升了漆酶電極的生物電催化氧還原的性能。
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【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O657.1

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本文編號：1685617