本文選題：納米團(tuán)簇　切入點(diǎn)：合金　出處：《安徽大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：貴金屬納米團(tuán)簇由于其獨(dú)特的性質(zhì),所以在生物、催化、電化學(xué)以及材料等方面被廣泛研究與應(yīng)用,并且越來(lái)越收到人們的青睞。最近,由于合金納米團(tuán)簇相對(duì)于單金屬納米團(tuán)簇具有更良好的性質(zhì)以及更大的應(yīng)用空間,所以越來(lái)越多的研究重點(diǎn)轉(zhuǎn)移到合金納米團(tuán)簇。例如,建立在模板法基礎(chǔ)上的金屬交換策略最近被廣泛應(yīng)用于制備合金納米團(tuán)簇,為研究納米團(tuán)簇中組成與性質(zhì)的關(guān)系奠定了理論基礎(chǔ)。這種方法使用一種單金屬配合物對(duì)模板納米團(tuán)簇進(jìn)行刻蝕,從而發(fā)生金屬交換制備出性質(zhì)更加突出的合金納米團(tuán)簇。但是,這種方法僅僅是改變了納米團(tuán)簇的組成,性質(zhì)上并沒(méi)有發(fā)生質(zhì)的改變。我們想要發(fā)展一種既可以改變團(tuán)簇的金屬組成,并且同時(shí)可以調(diào)控團(tuán)簇的形貌,從而可以使團(tuán)簇的性質(zhì)得到顯著改變。為了達(dá)到這一目的,最首要的就是研究如何在原子級(jí)別上改變團(tuán)簇的形貌。在過(guò)去的金屬交換工作中,最廣泛使用的是用同種配體(主要是巰基配體)保護(hù)的雜金屬配合物對(duì)模板團(tuán)簇進(jìn)行摻雜,這樣得到的產(chǎn)物團(tuán)簇一般在形貌上并沒(méi)有發(fā)生改變,僅僅是組成上有些許的變化。然而,如果使用和模板團(tuán)簇不同配體(如巰基配體對(duì)應(yīng)磷基配體)保護(hù)的雜金屬配合物進(jìn)行摻雜,會(huì)不會(huì)在摻雜的過(guò)程中使形貌同時(shí)發(fā)生變化,這一點(diǎn)在過(guò)去的工作中并沒(méi)有得到充分研究。另外,改變金屬組成的同時(shí)調(diào)控形貌是否會(huì)在性質(zhì)上產(chǎn)生質(zhì)的改變也沒(méi)有得到充分論證。如果我們可以得到這個(gè)結(jié)果,不僅僅可以更深層次地了解配體在團(tuán)簇進(jìn)行金屬交換過(guò)程中起到的重要作用,還可以為之后在調(diào)控形貌基礎(chǔ)上合成具有更優(yōu)化性質(zhì)的納米團(tuán)簇提供理論支撐。在本文中,我們報(bào)道了一種使用不同配體保護(hù)的雜原子配合物(巰基或者磷基)對(duì)同種模板團(tuán)簇(Pt1Ag24(SR)18)進(jìn)行金屬交換,在形成三金屬納米團(tuán)簇的同時(shí),可以對(duì)團(tuán)簇的形貌進(jìn)行調(diào)控。主要內(nèi)容如下:本文通過(guò)改變雜原子配合物的配體,在對(duì)模板團(tuán)簇進(jìn)行金屬交換的同時(shí),達(dá)到調(diào)控團(tuán)簇形貌的目的。對(duì)于模板團(tuán)簇[Pt1Ag24(SPhMe2)18]而言,摻雜同種配體(HS-PhMe2)保護(hù)的Au配合物時(shí),可以產(chǎn)生形貌不變的球狀三金屬納米團(tuán)簇,而在摻雜不同配體(PPh3)保護(hù)的Au配合物時(shí),產(chǎn)生形貌改變的棒狀三金屬納米團(tuán)簇。兩種三金屬納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)通過(guò)晶體衍射得到確定,并通過(guò)DFT計(jì)算以及遠(yuǎn)紅外等測(cè)試手段進(jìn)行了驗(yàn)證。其中,球形形貌保持不變的三金屬[Pt1Au6.4Ag17.6(SPhMe2)18]納米團(tuán)簇整體呈現(xiàn)三層式的結(jié)構(gòu)-Pt(核中心)@Au/Ag-(核殼)@Ag(外表面),這是純巰基保護(hù)的三金屬納米團(tuán)簇晶體結(jié)構(gòu)的首次報(bào)道;此外,對(duì)于形貌改變的棒狀三金屬[Pt2Au10Ag13(PPh3)10Br7]納米團(tuán)簇而言,熒光性質(zhì)得到顯著提升,熒光量子產(chǎn)率由前驅(qū)物Pt1Ag24(SR)18納米團(tuán)簇的0.1%提升到了14.7%,提高了近150倍。此外,從穩(wěn)定性角度出發(fā),兩種三金屬納米團(tuán)簇的穩(wěn)定性相對(duì)于前驅(qū)物模板團(tuán)簇的穩(wěn)定性都有顯著提升。我們的工作不僅僅為合成形貌可控的貴金屬合金納米團(tuán)簇提供了一種可行性方法,還為之后研究團(tuán)簇形貌與性質(zhì)之間的關(guān)系提供了理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O641.4

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