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功能化離子液體催化合成環(huán)狀碳酸酯的研究

發(fā)布時(shí)間:2018-03-11 06:19

  本文選題:CO_2轉(zhuǎn)化 切入點(diǎn):環(huán)狀碳酸酯 出處:《渤海大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:二氧化碳與環(huán)氧化合物反應(yīng)合成環(huán)狀碳酸酯是化學(xué)固定轉(zhuǎn)化CO_2的一個(gè)重要反應(yīng),是實(shí)現(xiàn)碳減排的一個(gè)重要途徑。利用化學(xué)方法將CO_2作為碳資源轉(zhuǎn)化為大宗化工原料,是目前二氧化碳規(guī)模利用領(lǐng)域的希望和關(guān)注方向之一,而開發(fā)綠色無毒、易分離的環(huán)加成反應(yīng)催化劑是當(dāng)前研究的重要課題。因此本論文設(shè)計(jì)并合成不同尺寸的聚合離子液體、甲基丙烯酸氨基酯類離子液體催化轉(zhuǎn)化CO_2生成環(huán)狀碳酸酯,并分析了反應(yīng)條件對(duì)催化劑活性及選擇性的影響。合成了聚多巴胺(PDA)功能化的聚合離子液體催化劑,并考察其在CO_2與環(huán)氧化合物合成環(huán)狀碳酸酯中的反應(yīng)性能。結(jié)果表明,溴乙烷改性的170nm聚多巴胺聚合物(170nmPDAEBr)因分子中含有的多羥基和鹵素離子協(xié)同強(qiáng)化誘導(dǎo)環(huán)氧化合物開環(huán),使其具有良好的催化效果。在無助劑及溫和條件下(120 oC,3 MPa)反應(yīng)3 h,環(huán)氧丙烷(PO)的轉(zhuǎn)化率達(dá)到99%,碳酸丙烯酯(PC)的選擇性高于99%。合成了四種含有甲基丙烯酸氨基酯類離子液體,并在無助劑的條件下考察了樣品對(duì)CO_2與環(huán)氧化合物合成環(huán)狀碳酸酯反應(yīng)的催化性能。其中用溴乙醇功能化甲基丙烯酸二甲氨乙酯([DMAEMA-Et][Br])為催化劑活性最好,在溫和條件(120 oC,2 MPa)反應(yīng)2 h,環(huán)氧丙烷轉(zhuǎn)化率可高達(dá)99%,碳酸丙烯酯選擇性也高于99%。
[Abstract]:The synthesis of cyclic carbonate by reaction of carbon dioxide with epoxy compound is an important reaction of chemical immobilization and conversion of CO_2 and an important way of carbon abatement. The chemical method is used to convert CO_2 as carbon resource to bulk chemical raw material. It is one of the promising and concerned fields in the field of scale utilization of carbon dioxide, and the development of green, non-toxic and easily separated cycloaddition reaction catalysts is an important research topic at present. Therefore, different sizes of polymeric ionic liquids are designed and synthesized in this paper. Amino methacrylate ionic liquid was used to catalyze the conversion of CO_2 to cyclic carbonate, and the effects of reaction conditions on the activity and selectivity of the catalyst were analyzed. The properties of the reaction in the synthesis of cyclic carbonates from CO_2 and epoxy compounds were investigated. The results showed that the polyhydroxyl groups and halogen ions in the modified polydopamine polymer (PDAEBr), modified by bromoethane, induced the ring opening of epoxide compounds by synergistic strengthening of polyhydroxyl groups and halogen ions. The conversion of propylene oxide (PO) was 99% and the selectivity of propylene carbonate (PC) was higher than 99%. Four kinds of ionic liquids containing amino methacrylate were synthesized. The catalytic properties of the samples for the synthesis of cyclic carbonate from CO_2 and epoxy compounds were investigated without any additives. The best catalytic activity was [DMAEMA-Et] [Br], in which bromoethanol was used as the functional catalyst for the synthesis of cyclic carbonate. The propylene oxide conversion was up to 99% and the selectivity of propylene carbonate was higher than that of 99% propene carbonate under mild conditions (120oC ~ (2) MPa) for 2 h.
【學(xué)位授予單位】:渤海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O624.5

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本文編號(hào):1596941

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