本文選題：CoNC/CNT　切入點(diǎn)：CoNC　出處：《華南理工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：MeNC催化劑作為一類碳基催化劑,已在電化學(xué)催化領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的催化活性和穩(wěn)定性。近來還發(fā)現(xiàn),MeNC催化劑在液相催化反應(yīng)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。但到目前為止,對于該類催化劑的活性中心始終沒有得到一個(gè)準(zhǔn)確的認(rèn)識,這阻礙了高效催化劑的理性設(shè)計(jì)。本文針對上述問題,采用高溫煅燒法合成CoNC/CNT、CoNC、FeNC/CNT催化劑,探究了催化劑的活性中心,并探索了CoNC催化劑在多類液相氧化、加氫反應(yīng)中的應(yīng)用。主要研究內(nèi)容如下:(1)采用鄰菲羅啉為含氮配體,通過浸漬和高溫?zé)峤夥ê铣闪薈oNC/CNT催化劑,通過XRD、XPS、HRTEM、EELS和毒化實(shí)驗(yàn)辨析了該催化劑的活性位。以苯甲醇的氧化酯化反應(yīng)、硝基苯加氫反應(yīng)和硝基苯與苯甲醛的加氫偶聯(lián)反應(yīng)為探針反應(yīng),通過對比鹽酸處理前后催化劑的催化性能,發(fā)現(xiàn)碳納米管表面的Co3O4顆粒不是活性位,催化劑真正的活性中心是均勻分散在有缺陷的碳納米管表面的CoNx,其中N和Co原子比大約為2.2。(2)發(fā)展了一種簡單、經(jīng)濟(jì)的CoNC催化劑合成方法,該方法以氯化銨為氮源、葡萄糖為碳源一鍋法水熱合成CoNC。對催化劑進(jìn)行不同程度的酸處理,以苯甲醇的氧化酯化反應(yīng)為探針反應(yīng),發(fā)現(xiàn)稀鹽酸處理之后催化劑活性最好。對催化劑進(jìn)行了TEM、STEM、XRD和XPS表征,提出該催化劑活性中心可能是CoNx。該催化劑在芳硝基化合物加氫、醇類選擇性氧化等多類有機(jī)合成反應(yīng)中均具有良好的催化性能。(3)采用鄰菲羅啉為含氮配體,通過浸漬和高溫?zé)峤夥ê铣闪薋eNC/CNT催化劑。以硝基苯加氫反應(yīng)為探針反應(yīng),結(jié)合催化性能、毒化實(shí)驗(yàn)及催化劑表征結(jié)果探究了FeNC/CNT上硝基苯加氫反應(yīng)活性中心歸屬,發(fā)現(xiàn)FeNC/CNT催化劑對于硝基苯加氫反應(yīng)的活性中心與Fe、Fe2O3以及FeNx有關(guān),是三者共同的作用。
[Abstract]:MeNC catalyst is a kind of carbon-based catalyst. It has shown good catalytic activity and stability in the field of electrochemical catalysis. Recently, it has also been found that MeNC catalyst also exhibits excellent catalytic activity and stability in liquid-phase catalytic reactions. The active center of this kind of catalyst has not been accurately understood, which hinders the rational design of high efficiency catalyst. In this paper, the active center of the catalyst was investigated by using the high temperature calcination method to synthesize CoNC / CNT / CoNC / CNT catalyst. The application of CoNC catalyst in liquid phase oxidation and hydrogenation reaction was explored. The main research contents are as follows: 1) CoNC/CNT catalyst was synthesized by impregnation and high temperature pyrolysis using o-phenanthroline as nitrogen-containing ligand. The active sites of the catalyst were analyzed by XRDX / XRDP / HRTEMN Eels and toxicity experiments. The oxidation esterification of benzyl alcohol, the hydrogenation of nitrobenzene and the hydrogenation coupling reaction of nitrobenzene with benzaldehyde were used as probe reactions. By comparing the catalytic properties of the catalysts before and after hydrochloric acid treatment, it was found that the Co3O4 particles on the surface of CNTs were not active sites. The real active center of the catalyst is the CoNx, which is uniformly dispersed on the surface of the defective carbon nanotubes, in which the atomic ratio of N and Co is about 2.2.2.) A simple and economical method for the synthesis of CoNC catalyst is developed, which uses ammonium chloride as the nitrogen source. One-pot hydrothermal synthesis of CoNC with glucose as a carbon source was carried out. The catalyst was treated with acid to different degrees, the oxidation esterification of benzyl alcohol was used as probe reaction, and the catalyst activity was found to be the best after the treatment of dilute hydrochloric acid. The catalyst was characterized by TEM-STEM-XRD and XPS. It is suggested that the active center of the catalyst may be CoNx.The catalyst has good catalytic performance in the hydrogenation of aromatic nitro compounds, selective oxidation of alcohols and other organic synthesis reactions. FeNC/CNT catalyst was synthesized by impregnation and pyrolysis at high temperature. The active sites of nitrobenzene hydrogenation on FeNC/CNT were investigated by using nitrobenzene hydrogenation as probe reaction, combined with catalytic performance, toxicization experiment and catalyst characterization. It was found that the active center of FeNC/CNT catalyst for hydrogenation of nitrobenzene was related to Fe _ 2O _ 3 and FeNx.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1596667