咪唑基離子液體的合成、表征及對模型油脫硫性能的研究
發(fā)布時間:2018-03-10 02:04
本文選題:咪唑 切入點(diǎn):離子液體 出處:《武漢科技大學(xué)》2016年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:針對傳統(tǒng)的脫硫方法存在的弊端及考慮到咪唑基離子液體獨(dú)特的理化性質(zhì),本論文系統(tǒng)地研究了咪唑基離子液體的制備以及其對模型油的脫硫性能。實(shí)驗(yàn)中首先利用N-甲基咪唑和鹵代烷烴經(jīng)親核加成反應(yīng)合成出三種離子液體中間體[Cnmim]Cl(n=4,6,8),再以中間體為原料,制備出了一系列的咪唑基離子液體,然后利用自制的離子液體來對模型油品進(jìn)行脫硫研究。通過單因素實(shí)驗(yàn)考察溫度、時間、溶劑等不同條件對咪唑類離子液體產(chǎn)率的影響,得出了[Bmim]BF_4合成的較優(yōu)條件為:溫度為40℃,反應(yīng)時間為20h,溶劑為甲醇;[Bmim]PF_6合成的較優(yōu)條件為:溫度為40℃,反應(yīng)時間為2h,溶劑為去離子水;以中間體[Cnmim]Cl和FeCl_3為原料,制備了一系列的含鐵基咪唑類離子液體,通過UV、FT-IR、1HNMR、13CNMR、GC-MS等測試手段對所制備出的離子液體進(jìn)行表征,結(jié)果表明:所制備的離子液體的純度高,分子結(jié)構(gòu)符合要求,為下一步用于模型油的脫硫研究奠定了良好的基礎(chǔ)。在用離子液體作為萃取劑的脫硫研究中,考察了萃取時間、萃取溫度、劑油體積比、不同含硫組分和萃取級數(shù)等因素對脫硫率的影響。在陽離子相同的條件下,離子液體的陰離子對脫硫率有較大的影響,脫硫能力順序?yàn)?[Bmim]PF_6[Bmim]BF_4;離子液體對模型油中不同含硫組分的脫除能力與含硫化合物的電子密度有關(guān),脫硫順序?yàn)?TBTDBT;脫硫率隨萃取級數(shù)的增加而明顯增加。如[Bmim]PF_6經(jīng)過4級萃取后,其對DBT的脫除率達(dá)到97.6%。再以過氧化氫作為氧化劑,考察了含鐵基咪唑類離子液體單獨(dú)直接萃取和氧化-萃取耦合脫硫體系的脫硫性能,通過單因素實(shí)驗(yàn)的結(jié)果分析,得到了脫硫的最優(yōu)條件。在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步考察了加入過氧化氫后對其它離子液體的脫硫效果,結(jié)果表明:脫硫率隨離子液體側(cè)鏈長度的增長而增加,加入過氧化氫后,離子液體與H2O2組成的氧化-萃取脫硫體系脫硫率顯著提高,DBT幾乎被完全脫除。這是由于在氧化-萃取脫硫體系中,含硫化合物被氧化生成極性更強(qiáng)、在離子液體中溶解性更好的砜和亞砜,從而提高脫硫率?紤]脫硫成本與后處理工藝,最后還研究了離子液體的再生和重復(fù)使用性能。針對不同離子液體的性質(zhì),主要采用先反萃取再減壓蒸餾的方法對咪唑類離子液體進(jìn)行再生,FT-IR的結(jié)果表明:再生前后離子液體的結(jié)構(gòu)基本不變,經(jīng)重復(fù)使用后的離子液體脫硫性能無明顯變化,這為其工業(yè)應(yīng)用提供了一定的理論基礎(chǔ)。
[Abstract]:Aiming at the disadvantages of traditional desulfurization methods and considering the unique physicochemical properties of imidazol-based ionic liquids, In this paper, the preparation of imidazol-based ionic liquids and their desulfurization properties to model oils were systematically studied. In the experiment, three ionic liquids intermediates [Cnmim] Clenbuterium 4Halogenoalkane were synthesized by nucleophilic addition reaction. Using intermediates as raw materials, A series of imidazolyl ionic liquids were prepared, and the desulfurization of model oils was studied by using self-made ionic liquids. The effects of temperature, time and solvent on the yield of imidazolium ionic liquids were investigated by single factor experiments. The optimum conditions for synthesis of [Bmim] BF_4 were obtained as follows: temperature 40 鈩,
本文編號:1591257
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